褐煤半焦直接加氢制甲烷反应特性及其孔结构和表面形态变化

【摘要】：在高温高压(1 000℃、12 MPa)固定床反应器上对内蒙古褐煤半焦的加氢甲烷化反应特性进行了研究,采用氮吸附和扫描电镜(SEM)对甲烷化残渣比表面积、孔结构和表面形态进行了表征。结果表明,半焦加氢甲烷化可分为加氢热解、快速加氢和慢速加氢等三个反应阶段,每阶段分别发生含氧官能团和烷基侧链加氢反应、芳环结构加氢反应以及贫氢骨架碳结构加氢反应。半焦加氢甲烷化最优反应温度为800℃,反应压力为3.0~4.0 MPa;提高升温速率可以缩短前段(碳转化率低于46%)反应过程时间,对后段(碳转化率高于46%)反应过程影响较小。半焦甲烷化残渣的吸附-脱附等温线呈反S型,滞后环呈H3回线形状;在甲烷化反应过程中,半焦平均孔径先减小后增大,总孔容积和介孔容积逐渐增大,微孔容积和比表面积先增大后减小。 【作者单位】： 太原理工大学煤科学与技术教育部和山西省重点实验室;
【关键词】： 褐煤半焦 煤制甲烷 加氢气化 比表面积 孔结构
【基金】：国家重点基础研究发展规划(973计划,2012CB723105)
【分类号】：TQ221.11;TE665.3
【正文快照】： 煤制天然气,特别是以C+2H2→CH4为主反应的煤直接加氢制甲烷技术,具有流程短、能耗低、过程简单和投资小等特点,一直是人们关注和研究的热点。诸多学者对煤直接加氢甲烷化过程进行了考察[1~14],普遍认为,煤直接加氢制甲烷反应过程主要气态产物为CH4,此外还有CO、CO2、C2H4、C2

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