临CO_2气氛下钼基催化剂耐硫甲烷化性能研究

【摘要】：在反应温度550℃、空速5 000 h~(-1)和1.2%H_2S浓度下,考察了反应气中添加CO_2对负载型Mo基催化剂甲烷化活性的影响。结果表明,添加CO_2会促进逆水煤气变换反应,从而降低Mo O_3/Al2O_3催化剂的耐硫甲烷化活性。与Mo O_3/Al2O_3催化剂相比,添加CO_2对铈铝复合载体负载的Co-Mo双组分催化剂的影响较小。通过表征发现,添加CO_2引起催化剂活性下降的主要原因是由于其增强了逆水煤气变换反应过程,使甲烷化过程可用氢气量减小。另外,逆水煤气变换反应生成的水会影响催化剂表面结构和组成。在连续加入10%CO_220 h后停止加入CO_2,催化剂的耐硫甲烷化活性可以得到恢复,因此,认为CO_2加入量低于10%时,对催化剂及甲烷化反应的影响是可逆的;但CO_2加入量大于10%后由于生成的水量增大会破坏催化剂的结构并减少活性位,从而造成催化剂的不可逆失活。 【作者单位】： 天津大学化工学院绿色合成与转化教育部重点实验室;
【关键词】： 耐硫甲烷化 Mo基催化剂 二氧化碳 失活 水煤气变换
【基金】：国家自然科学基金(21576203) 国家高技术研究发展计划(863计划,2015AA050504) 天津市应用基础与前沿技术研究计划重点项目(14JCZDJC37500)资助~~
【分类号】：O643.36
【正文快照】： Received:2016-02-29;Revised:2016-04-23.目前,中国天然气市场已经进入快速发展期,天然气产销增长迅速,占一次能源的比例上升[1]。预计2016年中国天然气发电装机量将超过6×107k W,车用天然气消费将达到1.3×1010-1.6×1010m3,天然气进口量将超过3×1010m3。天然气供需缺口激

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