煤基合成气甲烷化用镍基催化剂失活热力学和抗失活预测

【摘要】：利用热力学数据对煤基合成气甲烷化用镍基催化剂硫中毒以及积炭热力学进行了详细的计算。计算发现,活性金属Ni、Mo在甲烷化反应条件下与H_2S、COS发生反应是自发进行的过程。10~(-10)数量级分压的H_2S含量、10~(-14)数量级分压的COS含量即可使镍金属活性组分生成硫化镍而使催化剂失活;当Mo作为助剂添加到Ni基催化剂时,硫含量不能超过10–6数量级。不同温度区间发生的积炭反应类型不同,当温度为633.15~898.15K时,积炭反应主要以CO歧化反应、CO还原反应为主;898.15~983.15K时以CH_4裂解反应为主。另外,在0.1MPa下,添加摩尔分数为11.11%及以上含量水蒸气可以避免积炭。 【作者单位】： 中国石化工程建设有限公司;北京化工大学化学工程学院;
【关键词】： 甲烷化反应 热力学 失活 积炭 催化剂 抗中毒性
【分类号】：TQ426;TE665.3
【正文快照】： 甲烷化反应是一氧化碳、二氧化碳加氢生成甲烷的过程,同时也是以煤、生物质为原料经气化制取替代天然气(substitute natural gas,SNG)的重要途径[1]。甲烷化反应催化活性组分主要有Ru、Rh、Pd、Ni、Fe、Co、Cr等过渡金属。目前,运用最为广泛的是Ni基甲烷化催化剂,优势在于较高

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