合成气中的硫对Ni(111)表面上CO甲烷化的影响

【摘要】：基于密度泛函理论的方法,对硫覆盖度为0.22的Ni(111)表面上合成气甲烷化的反应机理进行了研究.描述了Ni(111)含硫表面上各种反应分子和可能中间体的稳定构型,相对于Ni(111)表面,反应物CO的吸附能降低了0.30eV,而重要中间体CH2,CH3和HCO吸附能分别下降了0.11eV,0.24eV和0.23eV.得出在0.22mL硫覆盖度的Ni(111)表面上CO通过加氢反应生成甲烷的最优路径为:CO+4H→HCO+3H→CH_2O+2H→CH_3O+H→CH_3+H→CH_4,而在Ni(111)洁净表面甲烷化时,HCO的进一步加氢则容易生成CHOH,这说明表面S原子的存在使CO甲烷化的路径发生了改变. 【作者单位】： 太原理工大学煤科学与技术教育部和山西省重点实验室;太原理工大学化学化工学院;
【关键词】： Ni()含硫表面 密度泛函理论 CO甲烷化 中间体 反应路径
【基金】：国家自然科学基金资助项目(21276171,21103120和21576178) 山西省高等学校青年学术带头人项目
【分类号】：TE665.3
【正文快照】： 0引言 我国的能源结构具有“富煤、贫油、少气”的特点,每年超过80%的煤炭资源直接用来燃烧,利用水平低.而煤制天然气是目前众多煤加工转化技术中最有效的煤炭利用方式[1],因此,以煤为原料通过合成气甲烷化反应制天然气[2],具有良好的发展前景.过渡金属作为工业催化剂中的典

您可以在本站搜索以下学术论文文献来了解更多相关内容

从CO变换工艺的演变看等温变换的历史性贡献    王文善;

ZB-1Q型CO耐硫变换催化剂的开发    楼辉;陈平;郑洪元;李本乐;杨菊英;马福泰;仓海;王彦钟;

树脂相吸附5-Br-PADAP显色体系分光光度法测定原油中的Co~(2+)    吴丽香,杜辉

低阶烟煤中显微组分含量与CO扩散量的关系    郭立稳;肖藏岩;王月红;

CO燃烧状况可调的催化裂化装置多稳态分析    王锐;罗雄麟;许锋;

煤制SNG中CO变换过程的研究进展    徐静;

Co负载量对Co/γ-Al_2O_3催化剂F-T合成催化性能的影响    罗熙;侯朝鹏;吴玉;夏国富;聂红;

国内外催化裂化CO助燃剂的现状与进展    杜伟,黄星亮,郑彦彬

富氢气氛下CO选择性氧化本征动力学    单译;郭瓦力;刘思乐;

变换型煤用于制造低含量CO水煤气气化的研究    王燕芳，高晋生，吴春来，李师仑，韩锦德

改性蒙脱土负载Co催化剂的费—托合成反应行为    王光伟

变压吸附法分离合成气中CO的吸附剂制备及性能研究    张健