整体催化剂用于低浓度甲烷的催化燃烧

【摘要】： 甲烷催化燃烧是一种高效率、低污染的能源利用和废气处理技术。该反应在高温、高空速下进行,对催化剂的结构和性质有特殊要求。整体催化剂因压降低、催化效率高、机械强度和热稳定性好等特点,在甲烷催化燃烧反应中得到广泛应用。 用于甲烷催化燃烧的催化剂分贵金属、钙钛矿、六铝酸盐、金属复合氧化物四类。本论文首先综述了甲烷催化燃烧研究的最新文献,对比讨论了各类催化剂的制备方法和优缺点。在此基础上,制备了贵金属Pd/Al_2O_3、贵金属Pd与金属氧化物复合Pd-XO/Al_2O_3 (X=Mn, Ce, Zr, Co)、钙钛矿LaXO3(X=Ni, Co, Mn)以及六铝酸盐LaMnAl11O19四类催化剂粉体,并用XRD、BET、CO化学吸附表征了其物化性质。然后针对Al_2O_3(Al_2O_3、Pd/Al_2O_3、Pd-XO/Al_2O_3)、LaXO3钙钛矿、LaMnAl11O19六铝酸盐三大类粉体材料,分别开发了流动性和稳定性好,粘度合适的浆料配方和涂覆技术。通过对配方和涂覆次数的调节,可以在三角孔型的α-Al_2O_3陶瓷基体上,控制涂层的厚度。超声波测试证明涂层与基体的结合牢固;SEM观察显示,涂层厚度均匀,没有明显的转角堆积现象。 最后,在空速(GHSV)40000/h-1下考评了上述整体催化剂对低浓度甲烷(0.5vol.%)在空气中催化燃烧反应的活性。考察了催化剂成分、制备方法和制备条件对催化剂物化性质以及催化活性的影响,分析了各因素的作用机理,对提高甲烷催化燃烧催化剂的低温活性以及高温稳定性有一定的参考意义。 【关键词】：低浓度甲烷 催化燃烧 整体催化剂 涂覆Pd/Al_2O_3 钙钛矿 六铝酸盐 Pd-金属氧化物复合
【学位授予单位】：上海交通大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2009
【分类号】：O643.3
【目录】：

• 摘要2-4
• ABSTRACT4-8
• 第一章 绪论8-11
• 1.1 甲烷催化燃烧8-10
• 1.2 本课题目的与意义10-11
• 第二章 文献综述11-36
• 2.1 整体催化剂11-23
• 2.1.1 整体催化剂概述11
• 2.1.2 整体催化剂的发展过程11-12
• 2.1.3 整体催化剂特性12-14
• 2.1.4 整体催化剂反应器14-17
• 2.1.5 整体催化剂制备17-22
• 2.1.5.1 整体催化剂制备方法概述17-18
• 2.1.5.2 整体催化剂蜂窝结构基体制备18-22
• 2.1.6 整体催化剂的发展前景22-23
• 2.2 甲烷催化燃烧催化剂研究进展23-36
• 2.2.1 负载贵金属整体催化剂23-27
• 2.2.1.1 负载贵金属催化剂催化作用机理23-24
• 2.2.1.2 催化剂粉体制备方法对催化性能的影响24-25
• 2.2.1.3 活性组分及第二载体涂覆方法对催化性能的影响25
• 2.2.1.4 助剂以及第二载体对催化性能的影响25-27
• 2.2.2 钙钛矿型催化剂27-30
• 2.2.2.1 钙钛矿型甲烷催化燃烧催化剂概述27-28
• 2.2.2.2 制备方法对催化性能的影响28-29
• 2.2.2.3 第二载体对催化性能的影响29-30
• 2.2.3 六铝酸盐整体催化剂30-36
• 2.2.3.1 六铝酸盐甲烷催化燃烧催化剂概述30-32
• 2.2.3.2 粉体制备方法对催化性能的影响32-33
• 2.2.3.3 六铝酸盐整体催化剂的制备与应用33-36
• 第三章 实验部分36-45
• 3.1 实验仪器与材料36-37
• 3.1.1 整体催化剂基体36
• 3.1.2 实验仪器及药品36-37
• 3.2 催化剂粉体制备37-40
• 3.2.1 Pd/Al_2O_3粉体制备37-38
• 3.2.2 Pd-XO/Al_2O_3粉体制备38
• 3.2.3 LaXO_3钙钛矿粉体制备38-39
• 3.2.4 LaMnAl_(11)O_(19)六铝酸盐粉体制备39-40
• 3.3 整体催化剂制备40-43
• 3.3.1 Al_2O_3第二载体涂覆40-41
• 3.3.1.1 溶胶-凝胶法（Sol-gel method）40-41
• 3.3.1.2 浆料涂覆法（Slurry coating）41
• 3.3.2 Pd/Al_2O_3整体催化剂制备41-42
• 3.3.3 Pd-XO/Al_2O_3整体催化剂制备42
• 3.3.4 LaMnO_3钙钛矿整体催化剂制备42
• 3.3.5 LaMnAl_(11)O_(19)六铝酸盐整体催化剂制备42-43
• 3.4 甲烷催化燃烧活性考评43-44
• 3.5 催化剂表征44-45
• 第四章 催化剂粉体制备结果与讨论45-51
• 4.1 制备方法对Pd/Al_2O_3催化剂粉体性质的影响45-47
• 4.2 制备方法对LaXO_3(X=Ni Co Mn)钙钛矿催化剂粉体性质的影响47-49
• 4.3 制备方法对LaMnAl_(11)O_(19)催化剂粉体性质的影响49-51
• 第五章 催化材料涂覆结果与讨论51-71
• 5.1 Al_2O_3第二载体涂覆51-63
• 5.1.1 溶胶凝胶法影响因素及涂覆效果51-53
• 5.1.1.1 硝酸浓度对Al_2O_3 涂覆效果的影响51-52
• 5.1.1.2 反应温度对第二载体涂覆的影响52-53
• 5.1.2 浆料涂覆法影响因素及涂覆效果53-55
• 5.1.2.1 硝酸浓度对Al_2O_3 涂覆效果的影响53-54
• 5.1.2.2 固体配比对Al_2O_3 涂覆效果的影响54-55
• 5.1.3 SEM 观测Al_2O_3第二载体涂覆均匀性55-59
• 5.1.4 Al_2O_3第二载体层厚度59-61
• 5.1.5 Al_2O_3涂层比表面积61-62
• 5.1.6 Al_2O_3涂层与基体结合强度测试62-63
• 5.2 LaMnO_3钙钛矿催化材料涂覆63-66
• 5.2.1 浆料固体配比对涂覆效果的影响63-64
• 5.2.2 SEM 观测LaMnO_3涂覆效果64-65
• 5.2.3 钙钛矿涂层与基体结合强度测试65-66
• 5.3 LaMnAl_(11)O_(19)六铝酸盐催化材料涂覆66-69
• 5.3.1 浆料固含量对涂覆效果的影响66-67
• 5.3.2 有机助剂对涂覆效果的影响67-68
• 5.3.3 SEM 观测LaMnAl_(11)O_(19)涂覆效果68-69
• 5.3.4 六铝酸盐涂层与基体结合强度测试69
• 5.4 提高整体催化剂第二载体负载量的方法69-71
• 第六章 甲烷催化燃烧活性测试结果与讨论71-82
• 6.1 反应器空白实验结果71-72
• 6.2 Pd/Al_2O_3整体催化剂活性测试结果与讨论72-77
• 6.2.1 Pd 负载方法对催化活性的影响72-75
• 6.2.2 Pd/Al_2O_3粉体制备方法对催化活性的影响75-77
• 6.3 Pd-XO/Al_2O_3复合型催化剂活性测试结果与讨论77-78
• 6.4 LaXO_3 整体催化剂活性测试结果与讨论78-82
• 6.4.1 LaXO_3(X=Ni, Co, Mn)催化活性78-79
• 6.4.2 制备方法对LaMnO_3活性的影响79-82
• 第七章 结论82-84
• 参考文献84-93
• 致谢93-94
• 攻读学位期间发表的学术论文目录94

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