基于炭小球和沸石的甲烷多元体系吸附平衡研究

【摘要】：煤矿抽放煤层气和垃圾填埋气富含CH4,CH4是清洁的化石燃料,同时也是主要的温室气体之一。回收纯化煤层气和垃圾填埋气中CH4的过程涉及CH4/N2和CH4/CO2混合气的分离,因此研究这两种体系的高效分离具有很大的环境效益和经济效益。变压吸附技术是一种较为成熟的气体分离技术,但是该技术应用于煤矿抽放气和垃圾填埋气中CH4/N2和CH4/CO2混合气的分离浓缩时,存在吸附剂分离效率低,循环吸附过程能耗高等关键问题。本文选用沥青基活性炭小球(华东理工大学大学最新研制)和沸石13X-APG (上海环球分子筛有限公司最新研制)作为吸附剂,吸附回收煤层气和垃圾填埋气中的CH4。通过对单组分和双组分吸附平衡进行测量和模拟,探讨这两种吸附剂用于分离CH4/N2和CH4/CO2体系的可行性和有效性。 采用磁悬浮天平测量了CO2、CH4和N2在沥青基活性炭小球上的单组分吸附等温线,并利用理论模型MSL model, Sips model, Toth model, DSL model, Virial model)对实验数据进行拟合得到各项热力学参数。进一步采用填充床突破曲线和磁悬浮天平测量CH4/CO2和CH4/N2在沥青基活性炭小球上的双组分竞争吸附平衡,并利用IAST模型、MSL模型和二元Virial模型等理论模型对竞争吸附等温线进行模拟。根据吸附平衡数据,估算CH4/N2和CH4/CO2分离选择性,实验数据证明活性炭小球对CH4/N2体系具有良好的分离效果,吸附分离性能明显高于文献报道的其它碳吸附材料,是一种吸附浓缩煤层气甲烷的良好材料；但是对CH4/CO2体系的分离效率偏低,并低于沸石材料,可能不适合该体系分离。 利用磁悬浮天平测量了CO2、CH4与N2在沸石13X-APG上的单组分吸附等温线,对吸附平衡实验数据采用理论模型(MSL model, Sips model, Toth model, Virial model)进行拟合,非线性回归得到吸附热等模型参数。根据单组分吸附平衡数据估算CH4/N2和CH4/CO2分离选择性,数据结果表明沸石13X-APG对于CH4/CO2体系的平衡选择性明显高于文献报道的数据,是一种分离CH4/CO2体系的良好吸附材料；但是对于CH4/N2体系的平衡选择性较低,明显低于活性炭小球,推测不是低浓度煤层气甲烷吸附浓缩的高效吸附材料。进一步采用突破曲线测量了CH4/CO2混合气在沸石13X-APG的竞争吸附,获得了混合体系的竞争吸附等温线,通过对比实验数据与LRC模型预测值的吻合程度证明模型具有良好的预测能力。 【关键词】：活性炭小球 沸石13X-APG 竞争吸附 CH_4/CO_2分离 CH_4/N_2分离
【学位授予单位】：华东理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2013
【分类号】：TQ013.1
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-11
• 第1章 前言11-13
• 1.1 研究背景11-12
• 1.2 研究内容12-13
• 第2章 CH_4/N_2与CH_4/CO_2体系吸附材料及吸附工艺综述13-21
• 2.1 CH_4/N_2与CH_4/CO_2体系来源及研究意义13-14
• 2.2 CH_4/N_2与CH_4/CO_2体系分离方法14-16
• 2.3 吸附技术简介16-21
• 2.3.1 吸附工艺17-18
• 2.3.2 吸附材料18-21
• 第3章 吸附平衡基础理论21-32
• 3.1 单组分气体吸附平衡模型21-26
• 3.1.1 Langmuir型等温方程21-23
• 3.1.2 Gibbs等温线方程23-24
• 3.1.3 Polanyi吸附势能理论24-26
• 3.2 双组分气体竞争吸附平衡模型26-32
• 3.2.1 Langmuir型方程及关联式26-27
• 3.2.2 吸附位势理论27-28
• 3.2.3 基于Gibbs方程的混合吸附模型28-32
• 第4章 CH_4/CO_2/N_2在活性炭小球上的吸附平衡32-75
• 4.1 引言32
• 4.2 沥青基活性炭小球表征32-34
• 4.3 CH_4/CO_2/N_2单组分吸附平衡34-53
• 4.3.1 吸附等温线的测定34-37
• 4.3.1.1 实验原理及装置34-35
• 4.3.1.2 实验步骤35-36
• 4.3.1.3 浮力校正实验36-37
• 4.3.2 实验结果与讨论37-45
• 4.3.2.1 CH_4/CO_2/N_2在活性炭小球上的吸附平衡37-40
• 4.3.2.2 吸附热40-41
• 4.3.2.3 吸附平衡选择性41-43
• 4.3.2.4 吸附工作区间43-45
• 4.3.3 理论模拟结果与讨论45-53
• 4.3.3.1 理论模拟结果45-52
• 4.3.3.2 模型对比与讨论52-53
• 4.4 CH_4/CO_2与CH_4/N_2体系竞争吸附平衡53-74
• 4.4.1 突破曲线法测CH_4/CO_2吸附等温线53-64
• 4.4.1.1 实验装置53-55
• 4.4.1.2 实验内容55-56
• 4.4.1.3 实验结果与讨论56-58
• 4.4.1.4 模拟结果与讨论58-64
• 4.4.2 重量法测CH_4/CO_2与CH_4/N_2吸附等温线64-74
• 4.4.2.1 实验内容64
• 4.4.2.2 实验结果64-68
• 4.4.2.3 分离系数68-70
• 4.4.2.4 分离效果讨论70-72
• 4.4.2.5 吸附相组成影响因素分析72-74
• 4.5 本章小结74-75
• 第5章 CH_4/CO_2/N_2在沸石13X-APG上的吸附平衡75-101
• 5.1 引言75
• 5.2 沸石13X-APG表征75-77
• 5.3 CH_4/CO_2/N_2单组分吸附平衡77-91
• 5.3.1 吸附等温线的测定77-78
• 5.3.2 实验结果与讨论78-84
• 5.3.2.1 CH_4/CO_2/N_2在沸石13X-APG上的吸附平衡78-80
• 5.3.2.2 吸附热80-81
• 5.3.2.3 吸附平衡选择性81-83
• 5.3.2.4 吸附工作区间83-84
• 5.3.3 理论模拟结果与讨论84-91
• 5.3.3.1 理论模拟结果84-89
• 5.3.3.2 模型对比与讨论89-91
• 5.4 CH_4/CO_2竞争吸附平衡91-99
• 5.4.1 实验内容91-92
• 5.4.2 实验结果与讨论92-94
• 5.4.3 模拟结果与讨论94-98
• 5.4.4 分离系数98-99
• 5.5 本章小结99-101
• 第6章 结论与建议101-103
• 6.1 结论101-102
• 6.2 存在不足与展望102-103
• 参考文献103-112
• 攻读学位期间发表的学术论文成果112-113
• 致谢113

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