低浓度甲烷催化燃烧泡沫碳化硅整体式催化剂制备及本征动力学研究

【摘要】：以煤层气中低浓度甲烷催化燃烧为对象,开展了负载铜锌锰型泡沫碳化硅整体式催化剂的制备与性能评价；基于筛选确定的整体式催化剂,进行了低浓度甲烷催化燃烧动力学特性研究,并建立了与实验数据良好相容的本征动力学模型。 采用浸渍-热吸附复合法制备了一系列用于低浓度甲烷催化燃烧的、复合金属氧化物泡沫碳化硅整体式催化剂,通过活性评价与SEM、 TPR、XPS等表征分析相结合的方式,系统考察了铜锌锰配比、活性组分负载方法及其负载量等对催化剂性能的影响。结果表明：铜锌锰型催化剂的催化性能优于铜锰型催化剂；采用等体积浸渍法负载活性组分优于热吸附法,活性组分适宜负载量为12%。而助剂的添加以热吸附法更为适宜,助剂适宜添加量为2%。最终确定的催化剂配方为：活性组分铜锌锰摩尔比2：1：1、负载量12%、助剂Zr02添加量2%,且以浸渍-热吸附复合法负载工艺最佳。该催化剂的特征温度Tso和T80分别为502℃和700℃。 基于上述优选制备的铜锌锰负载型泡沫碳化硅整体式催化剂和采用微型等温固定床积分反应器(Φ10×2mm、L300mm),在常压、500-700℃和原料甲烷含量0.1%-1%的条件下,对低浓度甲烷催化燃烧本征动力学特性进行了系统研究,建立了双曲型和幂级数型两种本征动力学模型,结合单纯形最优化方法和龙格-库塔算法,对实验数据搜索、选优,估计确定了本征动力学模型参数。F统计、复相关系数以及残差分布检验结果表明,所建模型与实验数据良好相容,是适宜和可信的。 【关键词】：低浓度甲烷 催化燃烧 泡沫碳化硅 整体式催化剂 本征动力学
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2013
【分类号】：TQ426
【目录】：

• 学位论文数据集3-4
• 摘要4-6
• ABSTRACT6-17
• 第一章 文献综述17-29
• 1.1 中国煤层气利用现状17
• 1.2 催化燃烧技术17-19
• 1.2.1 催化燃烧定义18
• 1.2.2 催化燃烧反应的特点18-19
• 1.3 甲烷催化燃烧催化剂19-22
• 1.3.1 贵金属催化剂19-20
• 1.3.2 过渡金属氧化物催化剂20
• 1.3.3 钙钛矿类20-21
• 1.3.4 六铝酸盐类21-22
• 1.4 整体式催化剂22-26
• 1.4.1 陶瓷基整体催化剂22-24
• 1.4.2 金属基整体催化剂24-25
• 1.4.3 整体式催化剂的制备25-26
• 1.4.4 整体式催化剂的发展前景26
• 1.5 甲烷催化燃烧本征动力学26-28
• 1.5.1 甲烷催化燃烧机理26-28
• 1.5.2 本征动力学研究反应器的选择28
• 1.6 本课题的研究目的及研究内容28-29
• 1.6.1 研究目的28
• 1.6.2 研究内容28-29
• 第二章 实验部分29-35
• 2.1 实验原料及设备29-30
• 2.1.1 实验原料29
• 2.1.2 实验设备29-30
• 2.2 催化剂的制备30-31
• 2.3 催化剂活性评价31-33
• 2.4 催化剂的表征33-35
• 2.4.1 SEM表征33
• 2.4.2 TPR表征33
• 2.4.3 XPS表征33-35
• 第三章 泡沫碳化硅整体式催化剂制备与性能评价35-61
• 3.1 活性组分对催化剂性能的影响35-45
• 3.1.1 单金属及双金属氧化物作活性组分对催化剂性能的影响35-38
• 3.1.2 不同双金属氧化物作活性组分对催化剂性能的影响38-40
• 3.1.3 Cu-Zn配比对催化剂性能的影响40-43
• 3.1.4 Cu-Zn-Mn配比对催化剂性能的影响43-45
• 3.2 活性组分添加方法对催化剂性能的影响45-46
• 3.3 活性组分负载量对催化剂性能的影响46-48
• 3.4 焙烧温度对催化剂性能的影响48-52
• 3.4.1 不同温度焙烧的催化剂的性能评价48-49
• 3.4.2 不同温度焙烧的催化剂的SEM表征49
• 3.4.3 不同温度焙烧的催化剂的TPR表征49-50
• 3.4.4 不同温度焙烧的催化剂的XPS表征50-52
• 3.5 助剂对催化剂性能的影响52-56
• 3.5.1 添加不同助剂催化剂的性能评价52-53
• 3.5.2 添加不同助剂催化剂的SEM表征53-54
• 3.5.3 添加不同助剂催化剂的TPR表征54
• 3.5.4 添加不同助剂催化剂的XPS表征54-56
• 3.6 助剂添加方法对催化剂性能的影响56-58
• 3.6.1 不同助剂添加方法制备催化剂的性能评价56-58
• 3.6.2 添加助剂前后催化剂的SEM表征58
• 3.7 助剂添加量对催化剂性能的影响58-60
• 3.7.1 不同助剂添加量催化剂性能评价58-59
• 3.7.2 不同助剂添加量催化剂的SEM表征59-60
• 3.8 小结60-61
• 第四章 负载铜猛鲜型泡沬碳化娃整体式催化剂上低浓度甲焼催化燃烧本征动力学研究61-69
• 4.1 本征动力学实验方法61-62
• 4.1.1 外扩散影响的消除61
• 4.1.2 内扩散影响的消除61-62
• 4.2 本征动力学实验装置62
• 4.3 本征动力学预备实验62-65
• 4.3.1 积分反应器恒温区的测定62-63
• 4.3.2 装置气密性检验63
• 4.3.3 反应器的装填63
• 4.3.4 外扩散影响检验63-64
• 4.3.5 内扩散影响检验64-65
• 4.4 本征动力学实验数据的获取65-66
• 4.4.1 本征动力学实验条件65
• 4.4.2 本征动力学实验数据65-66
• 4.4 本征动力学实验数据分析66-68
• 4.4.4 空速对甲烷转化率的影响67
• 4.4.5 温度对甲烷转化率的影响67-68
• 4.5 小结68-69
• 第五章 负载铜锌锰型泡沫碳化硅整体式催化剂上低浓度甲烷催化燃烧本征动力学模型的建立与结果统计检验69-77
• 5.1 双曲型本征动力学模型的建立69-73
• 5.1.1 本征速率模型69-70
• 5.1.2 模型参数估值及结果检验70-73
• 5.2 幂级数型本征动力学模型的确立73-76
• 5.2.1 本征速率模型73-74
• 5.2.2 模型参数估值及结果检验74-76
• 5.3 小结76-77
• 第六章 结论77-79
• 参考文献79-83
• 致谢83-85
• 作者及导师简介85-86
• 附件86-87

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