低浓度甲烷流向变换催化燃烧制热技术基础研究

【摘要】：煤层气中巨量低浓度甲烷的催化燃烧制热对低品位能源的高效利用、环境保护和煤矿安全生产均具有重要意义。煤层气甲烷的特点是浓度低、通量大，需要设计高度集成的反应器和操作模式，保证反应自热进行和有效回收热量。流向变换催化燃烧技术将预热、反应和热量回收集成在一起，是国际公认的强化反应的动态操作技术。本文以煤层气有效利用为背景，开展流向变换技术在低浓度甲烷催化燃烧制热中的应用基础研究。 首先，采用国产HPA(KMK)负载贵金属催化剂在小型中试装置上对低浓度甲烷流向变换催化燃烧的特性进行了实验研究。系统地考察了换向周期、反应物浓度和空速对反应器操作特性的影响。结果表明，换向周期、反应物浓度和空速是三个重要的操作参数，对反应器内温度的轴向分布影响显著。在进料甲烷浓度低至0.5vol.％时反应仍然能够在自热的条件下进行，并且保持较高的转化率。当甲烷浓度达到0.8vol.％时，催化剂床层最高温度已超过700℃，需要移出热量，表明利用流向变换催化燃烧技术，低浓度甲烷可以用于制热或发电。 以上述实验结果为基础，设计建造了一套带有中间换热系统的反应装置。并在此装置上考察了床层中间取热条件下，不同反应物浓度以及不同空速下的拟定态床层轴向温度分布特征，并将其与中间不取 【关键词】：低浓度甲烷 催化燃烧 流向变换 热回收 本征动力学
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2006
【分类号】：O643.32
【目录】：

• 第一章 文献综述18-33
• 1.1 甲烷利用现状18-19
• 1.2 甲烷催化燃烧催化剂19-26
• 1.2.1 贵金属催化剂19-23
• 1.2.2 金属氧化物催化剂23-26
• 1.3 流向变换催化反应技术26-31
• 1.3.1 流向变换催化反应技术26-27
• 1.3.2 流向变换催化反应技术的优点27-28
• 1.3.3 流向变换催化反应技术的应用领域28
• 1.3.4 流向变换催化反应技术的研究进展28-30
• 1.3.5 甲烷流向变换催化燃烧30-31
• 1.4 论文研究内容31-33
• 1.4.1 课题的目的和意义31
• 1.4.2 研究内容31-33
• 第二章 甲烷催化燃烧催化剂反应性能评价33-39
• 2.1 实验部分33-35
• 2.1.1 实验装置流程33
• 2.1.2 实验设备33-34
• 2.1.3 实验原料34
• 2.1.4 分析方法34-35
• 2.2 实验结果与讨论35-38
• 2.2.1 温度对甲烷催化燃烧反应转化率的影响35-36
• 2.2.2 空速对甲烷催化燃烧反应转化率的影响36-37
• 2.2.3 浓度对甲烷转化率的影响37-38
• 2.3 本章小结38-39
• 第三章 低浓度甲烷流向变换催化燃烧的实验研究39-50
• 3.1 实验39-41
• 3.1.1 实验装置39-41
• 3.1.2 实验材料41
• 3.1.3 实验条件41
• 3.2 结果与讨论41-48
• 3.2.1 甲烷转化率41-42
• 3.2.2 换向周期对温度分布曲线的影响42-43
• 3.2.3 甲烷浓度对温度分布曲线的影响43-44
• 3.2.4 空速对温度分布曲线的影响44
• 3.2.5 过渡过程床层温度分布曲线44-46
• 3.2.6 拟定态下床层瞬态温度分布曲线46-47
• 3.2.7 热波波峰温度和催化段平均温度47-48
• 3.3 本章小结48-50
• 第四章 低浓度甲烷流向变换催化燃烧制热装置的建设及实验研究50-63
• 4.1 流向变换催化燃烧制热装置的设计50-52
• 4.1.1 换热器设计计算50-52
• 4.1.2 反应器的结构尺寸52
• 4.2 实验(一)52-54
• 4.2.1 实验装置52-53
• 4.2.2 实验材料53-54
• 4.3 实验结果与讨论(一)54-56
• 4.3.1 移热前后床层温度分布曲线的对比54-55
• 4.3.2 移取热量后浓度对床层温度分布的影响55-56
• 4.4 实验(二)56-57
• 4.4.1 实验装置56-57
• 4.4.2 实验条件57
• 4.5 实验结果与讨论(二)57-62
• 4.5.1 空速对床层温度分布曲线的影响57-60
• 4.5.2 甲烷浓度对床层温度曲线的影响60-62
• 4.5.3 换热量的估算62
• 4.6 本章小结62-63
• 第五章 负载贵金属催化剂上甲烷催化燃烧本征动力学63-72
• 5.1 本征动力学实验方法63-65
• 5.1.1 气、固非均相催化反应的宏观过程及本征动力学的实质63
• 5.1.2 外扩散影响的消除63-64
• 5.1.3 内扩散影响的消除64-65
• 5.2 本征动力学实验65-67
• 5.2.1 实验设备、材料及分析方法65
• 5.2.2 内外扩散检验实验65-66
• 5.2.3 本征动力学实验数据66-67
• 5.3 本征动力学模型的建立67-71
• 5.3.1 本征动力学速率模型形式及待估参数的确定67-69
• 5.3.2 动力学参数估值方法69
• 5.3.3 动力学模型参数估值结果与检验69-71
• 5.4 本章小结71-72
• 第六章 结论72-73
• 参考文献73-78
• 致谢78-79
• 攻读学位期间发表的学术论文目录79

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