真空紫外—生物协同净化二氯甲烷废气的机理研究

【摘要】：大气污染已成为越来越突出的环境问题。除NOx、SO2污染治理继续得到重视外,对石化、制药等工业生产过程中排放的挥发性有机污染物(VOCs)进行有效控制是改善大气环境质量的重要途径之一。与传统的物理、化学等处理技术相比,生物净化技术具有建造和运行成本低、无二次污染等优点,特别适合于治理大气量、中低浓度、生物降解性好的VOCs废气；但对于所含目标污染物水溶性和生物降解性差的VOCs,运用单一生物净化技术净化效果并不理想。本论文将真空紫外(VUV)光解作为生物降解的协同强化技术净化废气中的二氯甲烷(DCM),重点研究VUV光解含DCM废气的影响因素、光解产物形态、光解动力学,明晰光解反应最适条件及作用机理；研究生物净化DCM技术,优化生物降解工艺参数,阐明生物降解途径与机理；研究VUV-生物耦合技术协同净化DCM废气的具体效果与参数优化,掌握两者的协同强化机理。 本论文系统研究了停留时间EBRT、进气浓度、反应介质等对DCM光解效率的影响,并在分析主要光解产物基础上推断出光降解机理；建立光解数学模型,定量描述进口浓度、出口浓度与停留时间之间的关系。VUV光解DCM主要通过直接光解、羟基自由基(OH·)和臭氧氧化,主要产物是甲醛、甲酸、乙酸、乙醛酸等小分子醛酮类、羧酸类物质,水溶性大幅提高；BOD/COD测试结果表明光解产物可生化性有明显改善,为提高生物净化效率提供了可能。 从杭州四堡污水处理厂的厌养池中筛选到1株DCM降解菌：Pandoraea sp. LX-1(Genebank NO:JN021530,保藏号为CCTCC M2011242),通过响应面法获得其最佳培养条件为：培养温度32℃,培养基的pH和盐度分别为7.28和0.66%。建立了生物滴滤塔(BTF,聚氨酯小球填料)和生物过滤塔(BF,营养缓释型填料),分别对DCM进行净化处理。采用气液逆流操作进行挂膜,BTF和BF分别在25d和22d后挂膜完成。稳定运行的实验表明：BTF和BF对DCM的最大去除负荷分别为23.2g·m-3·h-1和33.46g·m-3·h-1。 分别建立BTF和VUV-BTF装置,利用构建的复合菌群进行挂膜,两系统完成挂膜时间分别为21d和18d。稳定运行阶段实验结果表明,当DCM进气浓度为400-600mg·m-3,相对湿度为75-80%,相同停留时间下,VUV-BTF协同工艺对DCM废气去除率RE较BTF系统高出14～22%,协同工艺和单一系统的最大矿化率分别为81.56%、73.16%；在协同工艺中,VUV段主要承担DCM污染负荷的转化,BTF段则主要承担污染物的矿化,紫外光解强化了中间产物在BTF内的传质过程和可生化性,其去除能力高于VUV与BTF单元去除能力之和；通过EPS等分析表明,协同工艺中BTF单元生物膜比单一BTF系统生物膜的活性更好、厚度更适宜、微生物菌群结构更多样、常量元素需要量更多。工程试验分析表明,UV-BTF联合技术更能适应非稳态的实际工况,具有良好的环境和经济效益。 【关键词】：二氯甲烷 真空紫外 光解反应 生物滴滤 生物过滤 协同机理
【学位授予单位】：浙江工业大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2013
【分类号】：X701
【目录】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-12
• 符号说明12-13
• 第一章 绪论13-55
• 1.1 概述13-14
• 1.2 治理VOCs主要方法与技术14-20
• 1.2.1 物理方法15-16
• 1.2.2 化学方法16-17
• 1.2.3 生物净化法17-18
• 1.2.4 协同组合技术18-20
• 1.3 紫外光解VOCs技术及其优劣势20-28
• 1.3.1 紫外光解基本原理与光源选择20-22
• 1.3.2 紫外光解途径与影响因素22-26
• 1.3.3 紫外光解中间产物与副产物26-27
• 1.3.4 紫外光解VOCs的优劣势分析27-28
• 1.4 生物法降解VOCs技术及其优劣势28-40
• 1.4.1 生物法处理基本原理及工艺类型28-35
• 1.4.2 生物法关键技术与重要参数35-38
• 1.4.3 生物废气处理的优劣势分析38-40
• 1.5 紫外-生物组合工艺净化VOCs可行性分析40-41
• 1.6 二氯甲烷(DCM)特性及处理技术简介41-43
• 1.6.1 DCM物质特性与生物毒性41-42
• 1.6.2 二氯甲烷处理技术现状42-43
• 1.7 本论文研究的内容与意义43-45
• 1.7.1 研究的内容43-44
• 1.7.2 主要创新点44
• 1.7.3 研究的意义44-45
• 参考文献45-55
• 第二章 VUV光解DCM废气工艺及机理研究55-83
• 2.1 实验材料56-58
• 2.1.1 实验装置与流程56
• 2.1.2 实验药品56-57
• 2.1.3 实验仪器57-58
• 2.2 实验方法58-60
• 2.2.1 工艺参数考察58
• 2.2.2 不同反应介质中去除机制探讨58
• 2.2.3 光解动力学分析58-59
• 2.2.4 光解产物测定59-60
• 2.3 分析方法60-61
• 2.3.1 工艺参数分析60
• 2.3.2 紫外光解反应模型分析60-61
• 2.4 结果与讨论61-80
• 2.4.1 UV波长对光解效率的影响61-62
• 2.4.2 工艺参数对UV光解效率的影响62-67
• 2.4.3 UV光解反应机理67-72
• 2.4.4 VUV光解反应动力学72-73
• 2.4.5 VUV光解DCM的数学模型建立与应用73-80
• 2.5 小结80
• 参考文献80-83
• 第三章 微生物特性分析与挂膜研究83-120
• 3.1 实验材料83-87
• 3.1.1 样品来源83-84
• 3.1.2 菌株定向驯化培养基84
• 3.1.3 菌株分离纯化培养基84-85
• 3.1.4 生物滤塔试验装置85-86
• 3.1.5 试验试剂与仪器86-87
• 3.2 实验分析方法87-93
• 3.2.1 菌株分离纯化和鉴定88-89
• 3.2.2 二氯甲烷降解菌生长降解条件优化89-90
• 3.2.3 二氯甲烷降解菌的生长和降解特性研究90-92
• 3.2.4 DCM降解菌降解过程碳平衡与脱氯过程分析92
• 3.2.5 DCM降解菌代谢途径探究92-93
• 3.2.6 生物滤塔相关参数分析方法93
• 3.3 结果与讨论93-114
• 3.3.1 菌株的选育、分离纯化及鉴定93-97
• 3.3.2 培养条件优化97-100
• 3.3.3 DCM降解菌的生长和降解特性研究100-104
• 3.3.4 比降解动力学研究104-105
• 3.3.5 脱氯过程与碳平衡分析105-106
• 3.3.6 DCM代谢途径探究106-108
• 3.3.7 生物滤塔的去除性能考察108-112
• 3.3.8 DCM去除效率的影响因素讨论112-113
• 3.3.9 生物滤塔动力学分析113-114
• 3.4 小结114-115
• 参考文献115-120
• 第四章 VUV-生物滴滤协同的可行性分析120-131
• 4.1 材料与方法120-124
• 4.1.1 菌株和污泥120-121
• 4.1.2 实验方法121-122
• 4.1.3 分析方法122-124
• 4.2 结果与讨论124-129
• 4.2.1 光解产物的可生化性评价124-127
• 4.2.2 高效降解菌群的构建127-129
• 4.2.3 紫外与生物协同净化DCM的可行性分析129
• 4.3 小结129-130
• 参考文献130-131
• 第五章 VUV-生物滴滤协同净化DCM的研究131-172
• 5.1 材料与方法132-140
• 5.1.1 实验装置132-133
• 5.1.2 挂膜污泥133-134
• 5.1.3 实验方法134-138
• 5.1.4 分析方法138-140
• 5.2 结果与讨论140-167
• 5.2.1 挂膜启动期系统性能考察140-142
• 5.2.2 稳定运行阶段性能比较142-159
• 5.2.3 VUV光解对生物降解DCM的协同强化机理159-161
• 5.2.4 生物降解对VUV光解DCM的保障促进机制161
• 5.2.5 VUV-生物耦合净化技术工程应用研究161-164
• 5.2.6 VUV-生物耦合净化技术工程放大问题164-167
• 5.3 小结167-169
• 参考文献169-172
• 第六章 结论与展望172-177
• 6.1 主要结论172-174
• 6.1.1 VUV光解DCM废气工艺、机理和模型及产物特性研究172
• 6.1.2 DCM高效降解菌的选育及降解特性研究172-173
• 6.1.3 DCM生物滤塔净化工艺研究173-174
• 6.1.4 VUV-生物滴滤协同净化DCM的研究174
• 6.2 未来工作展望174-177
• 6.2.1 UV混合波长对多组分废气的研究174-175
• 6.2.2 高效降解菌群的进一步研究175
• 6.2.3 VUV-生物滴滤协同净化DCM进一步研究175-177
• 致谢177-178
• 攻读博士期间发表的文章与申请的专利178

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