燃烧法制备Ni基催化剂及其浆态床甲烷化性能的研究
燃烧法制备Ni基催化剂及其浆态床甲烷化性能的研究【摘要】:煤制天然气是煤炭清洁高效利用的重要途径之一,甲烷化技术是其核心。甲烷化反应属强放热反应,绝热温升大,工业固定床甲烷化反应器
【学位授予单位】:太原理工大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2015
【分类号】:O643.36;TQ536
【目录】:
- 摘要3-6
- ABSTRACT6-13
- 第一章 文献综述13-43
- 1.1 研究背景13-21
- 1.1.1 甲烷性质和甲烷化反应分析13-14
- 1.1.2 固定床甲烷化工艺14-18
- 1.1.3 浆态床甲烷化工艺18-19
- 1.1.4 甲烷化工业化进展情况19-21
- 1.2 甲烷化催化剂21-23
- 1.2.1 固定床甲烷化催化剂21-22
- 1.2.2 浆态床甲烷化催化剂22-23
- 1.3 燃烧法催化剂的制备及应用23-31
- 1.3.1 燃烧法制备无机材料23-24
- 1.3.2 燃烧法制备催化剂载体24
- 1.3.3 浸渍燃烧法制备催化剂24
- 1.3.4 溶液燃烧法制备催化剂24-26
- 1.3.5 燃烧法制备过程的影响因素26-31
- 1.4 Ni 基催化剂的失活分析31-38
- 1.4.1 Ni 组分流失31
- 1.4.2 催化剂烧结31
- 1.4.3 催化剂积炭31-38
- 1.5 选题思路和研究内容38-43
- 第二章 实验部分43-53
- 2.1 实验原材料及主要设备43-45
- 2.2 催化剂制备45-48
- 2.2.1 浸渍法制备催化剂45
- 2.2.2 燃烧法制备催化剂45-48
- 2.3 色谱分析方法48
- 2.4 催化剂还原48
- 2.5 催化剂浆态床甲烷化活性评价48-49
- 2.6 催化剂再生49
- 2.7 催化剂表征49-53
- 2.7.1 X-射线衍射(XRD)49
- 2.7.2 N_2吸附脱附49
- 2.7.3 透射电子显微镜(TEM)49
- 2.7.4 扫描电子显微镜(SEM)49
- 2.7.5 热重分析(TG-DTG)49-50
- 2.7.6 原子发射光谱(ICP)50
- 2.7.7 程序升温还原(H_2-TPR)50
- 2.7.8 程序升温脱附(TPD)50
- 2.7.9 程序升温氧化(TPO)50
- 2.7.10 H_2化学吸附50-51
- 2.7.11 X-射线光电子能谱(XPS)51-53
- 第三章 浸渍法制备 Ni/Al_2O_3甲烷化催化剂53-61
- 3.1 Al_2O_3载体表征分析53-54
- 3.2 Ni/Al_2O_3催化剂表征和浆态床甲烷化催化性能54-58
- 3.2.1 催化剂表征分析54-56
- 3.2.2 催化剂浆态床甲烷化催化性能56-58
- 3.3 助剂对催化剂浆态床甲烷化性能的影响58-60
- 3.3.1 助剂种类对催化剂浆态床甲烷化性能的影响58
- 3.3.2 助剂添加量对催化剂浆态床甲烷化性能的影响58-59
- 3.3.3 混合助剂对催化剂浆态床甲烷化性能的影响59-60
- 3.4 本章小结60-61
- 第四章 浸渍燃烧法制备 Ni 基甲烷化催化剂61-83
- 4.1 Ni 含量对催化剂结构和性能的影响61-70
- 4.1.1 催化剂织构性质分析61-62
- 4.1.2 催化剂物相和微观形貌分析62-65
- 4.1.3 催化剂还原性质分析65-67
- 4.1.4 催化剂表面性质分析67-68
- 4.1.5 催化剂浆态床甲烷化评价结果分析68-70
- 4.2 燃料种类对催化剂结构和性能的影响70-75
- 4.2.1 催化剂物相分析70-72
- 4.2.2 催化剂微观形貌分析72-73
- 4.2.3 催化剂还原性质分析73-74
- 4.2.4 催化剂表面性质分析74
- 4.2.5 催化剂浆态床甲烷化催化性能分析74-75
- 4.3 催化剂失活与再生75-81
- 4.3.1 催化剂浆态床甲烷化评价结果分析75-76
- 4.3.2 催化剂物相和组成分析76-78
- 4.3.3 催化剂微观结构分析78-79
- 4.3.4 催化剂积炭组成分析79-80
- 4.3.5 催化剂表面性质分析80-81
- 4.4 本章小结81-83
- 第五章 溶液燃烧法制备 Ni 基甲烷化催化剂83-107
- 5.1 溶液燃烧法制备金属 Ni83-85
- 5.1.1 金属 Ni 表征结果分析83-84
- 5.1.2 金属 Ni 浆态床甲烷化评价结果分析84-85
- 5.2 溶液燃烧法制备不同载体的 Ni 催化剂85-95
- 5.2.1 催化剂燃烧制备过程分析85-87
- 5.2.2 催化剂微观形貌分析87-88
- 5.2.3 催化剂织构性质和晶相分析88-91
- 5.2.4 催化剂还原性质分析91-92
- 5.2.5 催化剂表面性质分析92-94
- 5.2.6 催化剂浆态床甲烷化评价结果分析94-95
- 5.3 燃料种类对催化剂结构和性能的影响95-102
- 5.3.1 还原前催化剂表征结果分析95-98
- 5.3.2 还原后催化剂表征结果分析98-101
- 5.3.3 催化剂浆态床甲烷化评价结果分析101-102
- 5.4 Ni 含量对催化剂浆态床甲烷化性能的影响102-103
- 5.5 还原温度对催化剂浆态床甲烷化性能的影响103-104
- 5.6 反应条件对催化剂甲烷化性能的影响104-106
- 5.7 本章小结106-107
- 第六章 结论与建议107-111
- 6.1 结论107-108
- 6.2 创新点108
- 6.3 建议108-111
- 参考文献111-121
- 博士期间论文及专利发表情况121-123
- 致谢123
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