半焦对富含甲烷气体转化制备合成气的作用 (Ⅳ)理论分析半焦表面含氧官能团的催化机理

【摘要】：运用密度泛函理论方法研究了煤焦表面典型含氧官能团与甲烷的作用机理,分析了煤焦含氧官能团上氧的电荷分布、Fukui指数和变形密度等参数.结果表明,煤焦表面含氧官能团中,内酯和酸酐中C=O结构上氧的电荷相对较大,为化学反应的活性位点.在煤焦与甲烷的反应中,内酯和酸酐中C=O上的氧为甲烷活化脱氢的活性位置.甲烷进攻内酯氧反应的动力学计算显示,反应活化能为94.50kJ/mol,与实验值96kJ/mol吻合. 【作者单位】： 煤科学与技术教育部和山西省重点实验室
【关键词】： 煤焦 含氧官能团 甲烷 密度泛函理论
【基金】：国家重点基础研究发展规划(973)项目(2005CB221202,2005CB221203) 国家自然科学基金资助项目(20676090,20576087,20776093) 长江学者和创新团队发展计划项目(IRT0517)
【分类号】：TE665.3
【正文快照】： 0引言甲烷有着巨大的资源优势和利用潜力,甲烷的活化与化学转化是人们长期以来关注的科学问题.国内外已经有相关的研究证实,半焦(焦炭)对甲烷转化有促进作用.白宗庆等[1-5]在利用热重研究甲烷气氛下焦炭和褐煤的热解行为时发现,焦炭和煤等对甲烷的分解具有一定的催化作用.目

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