钙钛矿型La_0.8Sr_0.2FeO_3中的晶格氧用于甲烷选择氧化制取合成气

【摘要】：用自燃烧法制备了钙钛矿型La0 8Sr0 2 FeO3 催化剂 .用H2 TPR考察了催化剂表面的氧消耗过程 ,用程序升温表面反应(TPSR)研究了甲烷与催化剂表面氧物种的反应 ,用在线质谱脉冲反应和甲烷 /氧切换反应研究了催化剂的晶格氧选择氧化甲烷制合成气 .结果表明 ,催化剂上存在两种氧物种 ,无气相氧存在时 ,强氧化性氧物种首先将甲烷氧化为CO2 和H2 O ;而后提供的氧化性较弱的晶格氧具有良好的甲烷部分氧化选择性 ,可将甲烷氧化为合成气CO和H2 (选择性可达 95 %以上 ) .在 90 0℃下的CH4/O2 切换反应结果表明 ,甲烷能与La0 8Sr0 2 FeO3 中的晶格氧反应选择性地生成CO和H2 ,失去晶格氧的La0 8 Sr0 2 FeO3 能与气相氧反应恢复其晶格氧 .在合适的反应条件下 ,用La0 8Sr0 2 FeO3 催化剂的晶格氧代替分子氧按Redox模式实现甲烷选择氧化制合成气是可能的 . 【作者单位】： 石油大学(北京)中国石油天然气集团公司催化重点实验室 石油大学(北京)中国石油天然气集团公司催化重点实验室 石油大学(北京)中国石油天然气集团公司催化重点实验室 石油大学(北京)中国石油天然气集团公司催化重点实验室
【关键词】： 甲烷 钙钛矿型氧化物 晶格氧 部分氧化 合成气
【基金】：中国石油天然气集团公司石油科技中青年创新基金资助项目 (cx2 0 0 13 9) .
【分类号】：O643.3
【正文快照】： 从世界能源的发展趋势看 ,天然气在能源结构中的比例正在逐年增加[1] ,进入 2 1世纪后 ,天然气将逐步成为主要能源 .甲烷是天然气的主要成分 ,甲烷直接转化为化工原料比较困难 ,所以先将甲烷转化为合成气 ,再经费 托 (Ｆ Ｔ)反应合成烃类、合成甲醇等间接转化途径仍然是当前

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