大比表面钙钛矿型复合氧化物催化剂的合成及甲烷催化燃烧性能的研究
大比表面钙钛矿型复合氧化物催化剂的合成及甲烷催化燃烧性能的研究【摘要】:钙钛矿复合氧化物具独特的物理化学性质和催化活性,但因本身的比表面积和孔容较小而限制了其应用,因此,许多研究工
【学位授予单位】:南昌大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2008
【分类号】:O643.36
【目录】:
- 摘要3-5
- ABSTRACT5-15
- 第1章 引言15-42
- 1.1 甲烷催化燃烧研究概述15-17
- 1.1.1 甲烷催化燃烧反应机理15-16
- 1.1.2 催化燃烧过程对CO、NO_X生成的控制16-17
- 1.2 甲烷燃烧催化材料研究概述17-21
- 1.2.1 贵金属氧化物燃烧催化材料17-18
- 1.2.2 六铝酸盐型金属氧化物燃烧催化材料18-20
- 1.2.3 钙钛矿型金属氧化物燃烧催化材料20-21
- 1.3 稀土钙钛矿型金属氧化物催化材料概述21-22
- 1.4 稀土钙钛矿型氧化物催化剂的特性22-23
- 1.4.1 较强的晶格氧活动度和迁移性22-23
- 1.4.2 较高的热稳定性和化学稳定性23
- 1.5 钙钛矿型复合氧化物催化材料的应用23-31
- 1.5.1 催化氧化23-27
- 1.5.1.1 一氧化碳催化氧化23-24
- 1.5.1.2 甲烷催化氧化24-26
- 1.5.1.3 烷催化氧化26-27
- 1.5.1.4 其它有机化合物催化氧化27
- 1.5.2 环境催化27-31
- 1.5.2.1 氮氧化物催化分解28
- 1.5.2.2 汽车尾气催化净化28-31
- 1.5.3 电催化31
- 1.5.4 其他方面应用31
- 1.6 钙钛矿型复合氧化物催化剂的制备方法31-39
- 1.6.1 自燃烧法32
- 1.6.2 溶胶-凝胶法32-33
- 1.6.3 固相反应法33-34
- 1.6.4 水热法34-35
- 1.6.5 共沉淀法35-36
- 1.6.6 化学气相沉积法36
- 1.6.7 滴淋-热解法36
- 1.6.8 微乳液法36-37
- 1.6.9 湿化学法37
- 1.6.10 复合掺杂钙钛矿氧化物催化剂的各种制备方法的特点37-39
- 1.7 大比表面积钙钛矿型复合氧化物催化材料概述39-40
- 1.8 课题研究的主要内容及创新点40-42
- 1.8.1 课题研究的主要内容40
- 1.8.2 课题创新点40-42
- 第2章 实验方法和数据处理42-53
- 2.1 实验仪器和药品42-43
- 2.1.1 实验药品42
- 2.1.2 实验气体42-43
- 2.1.3 主要实验仪器43
- 2.2 催化材料的制备43-48
- 2.2.1 原料的配制43-44
- 2.2.1.1 Pd贵金属盐溶液的配制43-44
- 2.2.1.2 Pt贵金属盐溶液的配制44
- 2.2.1.3 硝酸镍盐溶液的配制44
- 2.2.2 催化材料的制备44-48
- 2.2.2.1 La_(0.95)Ce_(0.05)CoO_3催化材料的制备44-45
- 2.2.2.1.1 氨基乙酸燃烧法44
- 2.2.2.1.2 柠檬酸燃烧法44
- 2.2.2.1.3 氨基乙酸法44-45
- 2.2.2.1.4 柠檬酸法45
- 2.2.2.1.5 固相法45
- 2.2.2.2 氨基乙酸燃烧法不同条件制备La_(0.95)Ce_(0.05)CoO_345-46
- 2.2.2.2.1 氨基乙酸与金属组份的不同摩尔比例45
- 2.2.2.2.2 不同焙烧温度45-46
- 2.2.2.2.3 不同焙烧时间46
- 2.2.2.2.4 不同pH值46
- 2.2.2.3 La_(0.95)Ce_(0.05)M_(0.05)Co_(0.95)O_3催化材料的制备46
- 2.2.2.4 M/La_(0.95)Ce_(0.05)CoO_3催化材料的制备46-47
- 2.2.2.5 LaCoO_3和La_(1-x)Sr_xNi_xCo_(1-x)O_3催化材料的制备47
- 2.2.2.5.1 柠檬酸溶胶凝胶燃烧法47
- 2.2.2.5.2 固相法47
- 2.2.2.6 Ln_(0.8)Sr_(0.2)CoO_3(Ln=La、Nd、Ce)催化材料的制备47
- 2.2.2.7 不同(?)的La_(08)Sr_(02)CoO_3催化剂的制备47-48
- 2.3 催化材料的表征48-51
- 2.3.1 X-射线衍射(XRD)48
- 2.3.2 热重-差热分析(TG-DTA)48
- 2.3.3 电镜(TEM/SEM)48
- 2.3.4 比表面积和孔径分布的测定48-49
- 2.3.5 红外光谱分析(FT-IR)49
- 2.3.6 程序升温脱附49-51
- 2.3.6.1 实验原理49-50
- 2.3.6.2 实验步骤50-51
- 2.3.7 程序升温还原51
- 2.3.7.1 实验原理51
- 2.3.7.2 实验步骤51
- 2.4 催化剂的活性评价实验数据处理51-53
- 第3章 合成La_(0.95)Ce_(0.05)CoO_3钙钛矿催化材料研究53-67
- 3.1 前驱体TG-DTA分析53-56
- 3.2 XRD表征56-57
- 3.3 比表面积与孔结构测试57-60
- 3.4 IR60-61
- 3.5 TEM61-62
- 3.6 O_2-TPD62-64
- 3.7 H_2-TPR64-65
- 3.8 本章小结65-67
- 第4章 氨基乙酸燃烧法制备La_(0.95)Ce_(0.05)CoO_3催化材料研究67-90
- 4.1 氨基乙酸与金属组分的配比对La_(0.95)Ce_(0.05)CoO_3催化剂结构和性能的影响67-73
- 4.1.1 催化剂的XRD图谱67-68
- 4.1.2 催化剂的TG-DTA图谱68-70
- 4.1.3 催化剂的比表面积与孔结构70-71
- 4.1.4 O_2-TPD71-73
- 4.1.5 H_2-TPD73
- 4.2 焙烧温度对La_(0.95)Ce_(0.05)CoO_3催化剂结构和性能的影响73-78
- 4.2.1 催化剂的XRD图谱74
- 4.2.2 催化剂的比表面积与孔结构74-76
- 4.2.3 O_2-TPD76-77
- 4.2.4 H_2-TPD77-78
- 4.3 焙烧时间对La_(0.95)Ce_(0.05)CoO_3催化剂结构和性能的影响78-83
- 4.3.1 催化剂的XRD图谱78-79
- 4.3.2 催化剂的比表面积与孔结构79-80
- 4.3.3 FT-IR图谱80-81
- 4.3.4 O_2-TPD81-82
- 4.3.5 H_2-TPD82-83
- 4.4 前驱体溶液pH值对La_(0.95)Ce_(0.05)CoO_3催化剂结构和性能的影响83-89
- 4.4.1 催化剂的XRD图谱83-84
- 4.4.2 催化剂的TG图谱84-85
- 4.4.3 催化剂的DTA图谱85
- 4.4.4 催化剂的比表面积与孔结构85-87
- 4.4.5 催化剂的O_2-TPD图谱87-88
- 4.4.6 H_2-TPD88-89
- 4.5 本章小结89-90
- 第5章 掺杂、负载对La_(0.95)Ce_(0.05)CoO_3催化剂结构和性能的影响90-105
- 5.1 B位掺Pd的La_(0.95)Ce_(0.05)Co_(0.95)Pd_(0.05)O_3与Pd/La_(0.95)Ce_(0.05)CoO_3负载型催化材料的结构与性能90-95
- 5.1.1 XRD表征91-92
- 5.1.2 比表面积与孔结构测试92-93
- 5.1.3 TEM表征93-94
- 5.1.4 H_2-TPR94-95
- 5.2 B位掺Pt的La_(0.95)Ce_(0.05)Co_(0.95)Pd_(0.05)O_3与Pd/La_(0.95)Ce_(0.05)CoO_3负载型催化材料的结构与性能95-99
- 5.2.1 XRD表征95-96
- 5.2.2 比表面积与孔结构测试96-98
- 5.2.3 TEM表征98-99
- 5.2.4 H_2-TPR99
- 5.3 B位掺Pt的La_(0.95)Ce_(0.05)Co_(0.95)Pd_(0.05)O_3与Pd/La_(0.95)Ce_(0.05)CoO_3负载型催化材料的结构与性能99-104
- 5.3.1 样品的XRD图谱100-101
- 5.3.2 样品的表面性能101-103
- 5.3.3 样品的TEM图谱103
- 5.3.4 样品的H_2-TPR图谱103-104
- 5.4 本章小结104-105
- 第6章 复合掺杂对大比表面La_(0.95)Sr_(0.05)Ni_(0.05)Co_(0.95)O_3结构和性能的影响105-115
- 6.1 XRD表征105-107
- 6.2 BET测试107-109
- 6.3 FI-IR分析109-110
- 6.4 SEM显微结构分析110-112
- 6.5 O_2-TPD112-113
- 6.6 H_2-TPR113-114
- 6.7 本章小结114-115
- 第7章 大比表面钙钛矿催化材料对甲烷燃烧反应催化活性与机理研究115-141
- 7.1 不同方法制备的La_(0.95)Ce_(0.05)CoO_3催化材料甲烷催化燃烧活性115-116
- 7.2 氨基乙酸与金属组分不同配比对La_(0.95)Ce_(0.05)CoO_3催化剂甲烷催化燃烧活性的影响116-118
- 7.3 不同焙烧温度对La_(0.95)Ce_(0.05)CoO_3催化材料甲烷催化燃烧活性影响118-119
- 7.4 不同焙烧时间对La_(0.95)Ce_(0.05)CoO_3催化材料甲烷催化燃烧活性影响119-121
- 7.5 前驱体不同pH值对La_(0.95)Ce_(0.05)CoO_3甲烷催化燃烧活性影响121-123
- 7.6 Pd的负载、掺杂对La_(0.95)Ce_(0.05)CoO_3催化材料活性的影响123-124
- 7.7 Pt的负载、掺杂对La_(0.95)Ce_(0.05)CoO_3催化材料活性的影响124-125
- 7.8 Ni的负载、掺杂对La_(0.95)Ce_(0.05)CoO_3催化材料活性的影响125-126
- 7.9 复合掺杂对大比表面LaCoO_3催化材料活性的影响126-128
- 7.10 La_(0.95)Ce_(0.05)CoO_3甲烷催化燃烧反应机理与活化能128-130
- 7.11 氨基乙酸与金属组分不同配比对La_(0.95)Ce_(0.05)CoO_3催化剂甲烷催化燃烧活化能的影响130-131
- 7.12 不同焙烧温度对La_(0.95)Ce_(0.05)CoO_3催化材料甲烷催化燃烧反应活化能的影响131-132
- 7.13 不同焙烧时间对La_(0.95)Ce_(0.05)CoO_3催化材料甲烷催化燃烧反应活化能的影响132-133
- 7.14 前驱体不同pH值对La_(0.95)Ce_(0.05)CoO_3催化材料甲烷催化燃烧反应活化能的影响133-134
- 7.15 Pd的负载、掺杂对La_(0.95)Ce_(0.05)CoO_3催化材料甲烷催化燃烧反应活化能的影响134-135
- 7.16 Pt的负载、掺杂对La_(0.95)Ce_(0.05)CoO_3催化材料甲烷催化燃烧反应活化能的影响135-136
- 7.17 Ni的负载、掺杂对La_(0.95)Ce_(0.05)CoO_3催化材料甲烷催化燃烧反应活化能的影响136-137
- 7.18 复合掺杂对大比表面LaCoO_3催化材料甲烷催化燃烧反应活化能的影响137-139
- 7.19 本章小结139-141
- 第8章 Ln_(0.8)Sr_(0.2)CoO_3复合氧化物性能的研究141-152
- 8.1 物相分析141-143
- 8.2 稀土对Ln_(0.8)Sr_(0.2)CoO_3催化剂还原性能的影响143
- 8.3 稀土对催化剂甲烷催化燃烧性能的影响143-144
- 8.4 有机燃料与氧化剂的化学计量比对Ln_(08)Sr_(02)CoO_3催化剂的影响144-147
- 8.5 有机燃料与氧化剂的化学计量比对Ln_(08)Sr_(02)CoO_3催化剂还原性能的影响147-148
- 8.6 有机燃料与氧化剂的化学计量比对Ln_(08)Sr_(02)CoO_3催化剂活性影响148-149
- 8.7 甲烷催化燃烧动力学研究149-150
- 8.8 本章结论150-152
- 第9章 结论与展望152-154
- 9.1 结论152-153
- 9.2 进一步工作的方向153-154
- 致谢154-155
- 参考文献155-167
- 攻读学位期间的研究成果167-168
- 研究成果SCI收录证明168
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江西稀土,力争国际话语权 本报记者 李晚成
大比表面钙钛矿型复合氧化物催化剂的合成及甲烷催化燃烧性能的研究 吴跃辉
催化燃烧用金属载体整体型催化剂的制备及表征 翟彦青
壳壁上具有介孔的复合氧化物中空球的合成与表征 姜艳秋
负载型TiO_2及Ce_xTi_(1-x)O_2催化剂对NO+CO反应的催化作用 楼莉萍
高表面积铈基复合氧化物的制备与催化氧化性能研究 李宏峰
二氧化铬基复合氧化物的高温高压合成及其输运性质研究 范印波
ZrO_2和ZrO_2-SiO_2复合氧化物气凝胶的制备、表征及其应用 武志刚
负载型金基催化剂上CO氧化和水煤气变换反应性能研究 廉红蕾
SnO_2及其复合氧化物气体传感器的修饰改性研究 刘凤敏
纳米ZnO/SnO_2等复合光催化剂的制备及其降解有机污染物研究 张茂林
氧化共沉淀法制备Mn-Zn铁氧体及其稀土掺杂效应研究 姜贵文
Ce_(1-x)Fe_xO_2复合氧化物的制备及其甲烷催化燃烧性能的研究 刘成文
La-B-Sn-O(B=Mn、Fe、Co、Ni、Cu)系列复合氧化物催化剂的制备及表征 戴莹莹
单、双层钙钛矿型催化剂的制备及化学与物理性能比较 杨忠苹
大表面积Co系钙钛矿复合氧化物的制备及催化性能研究 刘伟
La_(1-x)Ca_xCrO_3钙钛矿型复合氧化物的GNP法合成与性能研究 郭文锋
A位掺杂LaSrCoO_4复合氧化物的合成及性能研究 夏梦君
高分散铁系催化剂应用于煤油共处理的研究 崔建方
复合氧化物净化柴油机排气污染物研究 王群涛
Co系尖晶石型复合氧化物的制备及其甲烷催化燃烧性能的研究 丁佳
上一篇:秸秆气化技术在温岭市的应用
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