甲烷氧化偶联反应促进的甲烷无氧芳构化反应
甲烷氧化偶联反应促进的甲烷无氧芳构化反应【摘要】:甲烷无氧芳构化反应与氧化偶联反应分别是甲烷在无氧与临氧条件下直接转化的两条途径,都具有潜在的工业应用价值以及重要的科学意义。论文提
【学位授予单位】:中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2006
【分类号】:O621.25
【目录】:
- 摘 要3-4
- ABSTRACT4-11
- 第一章 文献综述11-44
- 1.1 引言11-13
- 1.2 Mo/HZSM-5 催化剂双功能特性的研究13-17
- 1.2.1 反应诱导期14
- 1.2.2 活性Mo 物种14-15
- 1.2.3 Br?nsted 酸中心的作用15-16
- 1.2.4 催化剂的失活16-17
- 1.3 甲烷无氧芳构化催化剂的改进17-22
- 1.3.1 过渡金属组分的筛选17-19
- 1.3.2 分子筛和载体的筛选19-21
- 1.3.3 分子筛的修饰21-22
- 1.3.4 Mo/HZSM-5 催化剂的预处理与后水蒸气处理22
- 1.4 甲烷无氧芳构化反应性能的改进:进料中添加第二组分的作用22-24
- 1.4.1 CO,CO_2,H_2O 的添加作用22-23
- 1.4.2 痕量O_2 的添加作用23-24
- 1.4.3 H_2 的添加作用24
- 1.4.4 C_2H_6,C_2H_4,C_6H_(14) 的添加作用24
- 1.5 甲烷氧化偶联反应简介24-27
- 1.6 论文的构思与目的27-28
- 参考文献28-44
- 第二章 实验部分44-51
- 2.1 主要原料及试剂44
- 2.2 催化剂制备44-46
- 2.2.1 分子筛改性44-45
- 2.2.2 Mo 基分子筛催化剂的制备45
- 2.2.3 甲烷氧化偶联催化剂的制备45-46
- 2.3 催化剂活性评价与产物分析46-48
- 2.3.1 甲烷氧化偶联反应评价46-47
- 2.3.2 甲烷无氧芳构化反应评价47
- 2.3.3 甲烷氧化偶联促进的无氧芳构化反应评价47
- 2.3.4 反应产物分析47-48
- 2.4 催化剂表征48-49
- 2.5 催化剂积炭的表征49-50
- 参考文献50-51
- 第三章 甲烷氧化偶联反应促进的甲烷无氧芳构化反应51-68
- 3.1 前言51-52
- 3.2 甲烷氧化偶联反应促进的Mo/HZSM-5 上的甲烷无氧芳构化反应52-61
- 3.2.1 SLC 催化剂促进的甲烷无氧芳构化反应条件的优化52-59
- 3.2.2 LB 和SLC 催化剂对甲烷无氧芳构化反应促进作用的比较59-61
- 3.3 甲烷氧化偶联反应促进的Mo/HMCM-22 上的甲烷无氧芳构化反应61-63
- 3.4 甲烷氧化偶联反应促进的Mo/HMCM-49 上的甲烷无氧芳构化反应63-65
- 3.5 小结65
- 参考文献65-68
- 第四章 添加CO_2,H_2O 与C_2H_6对甲烷无氧芳构化反应的作用68-99
- 4.1 前言68
- 4.2 SLC 与LB 催化剂甲烷氧化偶联反应性能68-71
- 4.3 1003 K 下添加C_2H_6,CO_2 与H_2O 对Mo/HZSM-5 上甲烷无氧芳构化反应的促进作用71-83
- 4.3.1 添加C_2H_6,CO_2 与H_2O 对甲烷无氧芳构化反应的促进作用71-78
- 4.3.2 不同反应条件下积碳催化剂的表征78-83
- 4.4 983 K 下添加CO_2 与H_2O 对Mo/HMCM-22 上甲烷无氧芳构化反应的促进作用83-91
- 4.4.1 添加CO_2 与H_2O 对甲烷无氧芳构化反应的促进作用83-87
- 4.4.2 TGA-TPO 表征87-91
- 4.5 983 K 下添加CO_2 对Mo/HMCM-49 上甲烷无氧芳构化反应的促进作用91-95
- 4.5.1 添加CO_2 对甲烷无氧芳构化反应的促进作用91-94
- 4.5.2 TGA-TPO 表征94-95
- 4.6 小结95-96
- 参考文献96-99
- 第五章 添加(CO+H_2)对甲烷无氧芳构化反应的联合促进效应99-127
- 5.1 前言99-100
- 5.2 添加(CO+H_2)对Mo/HZSM-5 上甲烷无氧芳构化反应的联合促进效应100-113
- 5.2.1 添加CO, H_2 以及(CO+H_2)的促进作用100-104
- 5.2.2 添加CO_2 与H_2O 作用的对比及其与添加(CO+H_2)作用的关系104-109
- 5.2.3 不同反应条件下积碳催化剂的表征109-113
- 5.3 添加(CO+H_2)对Moo/HMCM-22 上甲烷无氧芳构化反应的联合促进效应113-122
- 5.3.1 添加CO, H_2 与(CO+H_2)的促进作用113-117
- 5.3.2 添加(CO+H_2)的联合促进效应与SLC 促进的反应模式的比较117-118
- 5.3.3 不同反应条件下积碳催化剂的表征118-122
- 5.4 小结122-123
- 参考文献123-127
- 第六章 硅烷化与后水蒸气联合处理对Mo/HMCM-22 上甲烷无氧芳构化反应性能的影响127-162
- 6.1 前言127-128
- 6.2 硅烷化处理对Mo/HMCM-22 甲烷无氧芳构化性能的影响128-138
- 6.2.1 反应性能128-130
- 6.2.2 XRD,BET,NH_3-TPD 以及C_6H_6-TPD 表征130-136
- 6.2.3 ~(27)Al MAS NMR 表征136-137
- 6.2.4 TGA-TPO 表征137-138
- 6.3 水蒸气后处理对Mo/HMCM-22 甲烷无氧芳构化性能的影响138-149
- 6.3.1 反应性能138-142
- 6.3.2 XRD 以及~(27)Al MAS NMR 表征142-144
- 6.3.3 NH_3-TPD,C_6H_6-TPD 以及BET 表征144-147
- 6.3.4 TGA-TPO 表征147-149
- 6.4 硅烷化与后水蒸气联合处理对Mo/HMCM-22 甲烷无氧芳构化性能的促进作用149-158
- 6.4.1 反应性能149-151
- 6.4.2 NH_3-TPD,C_6H_6-TPD 以及BET 表征151-155
- 6.4.3 ~(27)Al MAS NMR 表征155-156
- 6.4.4 TGA-TPO 表征156-158
- 6.5 小结158
- 参考文献158-162
- 第七章 结论162-164
- 附录:NH_4F 预处理对Mo/HZSM-5 上甲烷芳构化反应的影响164-186
- 作者简介186
- 攻读博士学位期间发表文章目录186-190
- 致谢190
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