甲烷部分氧化制合成气载体及助剂对Ni系催化剂活性的影响

【摘要】：采用浸渍法制备了Ni系催化剂 ,并用程序升温还原和X射线衍射技术对催化剂进行了表征 ,用固定床微反装置考察了催化剂的催化活性 .活性考察结果表明 ,在Ni担载量为 8%的Ni/γ Al2 O3,Ni/δ Al2 O3,Ni/θ Al2 O3和Ni/α Al2 O3四种催化剂上 ,甲烷部分氧化制合成气反应的活性及产物选择性存在着明显的差异 .在 770℃下 ,甲烷转化率及CO和H2 的选择性按Ni/γ Al2 O3Ni/δ Al2 O3Ni/θ Al2 O3≈Ni/α Al2 O3顺序排列 .在相同的条件下 ,加入适量的CeO2 助剂后 ,Ni/γ Al2 O3和Ni/δ Al2 O3上的反应活性和选择性显著提高 ,而Ni/θ Al2 O3和Ni/α Al2 O3上的活性和选择性却变化不大 .同时 ,表征结果显示 ,Ni易与γ Al2 O3形成镍铝尖晶石NiAl2 O4,加入CeO2 助剂能有效地抑制该组分的生成 ,而Ni/α Al2 O3样品中未发现NiAl2 O4.因此 ,不同Ni/Al2 O3催化剂体系上的反应活性及选择性的差异可归结为不同结构Al2 O3载体的性质不同 ,及CeO2 对抑制镍铝尖晶石生成的效果不同 . 【作者单位】： 汕头大学化学系!汕头515063 四川大学化学学院!成都610064 四川大学化学学院!成都610064 四川大学化学学院!成都610064 中国科学院成都有机化学研究所!成都610041
【关键词】： 镍 氧化铝 负载型催化剂 甲烷 部分氧化 合成气 氧化铈 助剂
【基金】：汕头大学工业催化学科“2 11工程”资助项目
【分类号】：O643.3
【正文快照】： 甲烷部分氧化 (ＰＯＭ )制合成气较蒸汽重整反应具有明显的优势 .首先 ,甲烷部分氧化制合成气是中等放热反应 ,而蒸汽重整反应却是强吸热反应 ,能耗很高 ;其次 ,蒸汽重整反应所得到的合成气Ｖ(Ｈ2 ) /Ｖ(ＣＯ) =3,而甲烷部分氧化所得到的合成气Ｖ(Ｈ2 ) /Ｖ(ＣＯ) =2 ,更有利

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