基于第一性原理筛选甲烷重整反应用金属及合金催化剂
基于第一性原理筛选甲烷重整反应用金属及合金催化剂【摘要】:非均相催化反应发生在微观空间和瞬态时间尺度上,如何获得反应精确信息,掌握并调控反应机理,从而指导催化剂设计,一直是传统实验
【学位授予单位】:华东理工大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2014
【分类号】:O643.36;TQ203
【目录】:
- 摘要5-6
- Abstract6-11
- 第1章 绪论11-14
- 1.1 课题背景及意义11-12
- 1.2 本文研究内容12-14
- 第2章 计算理论基础与研究进展14-30
- 2.1 电子结构理论14-20
- 2.1.1 薛定谔方程14
- 2.1.2 玻恩-奥本海默近似(BO近似)14-15
- 2.1.3 密度泛函理论15-17
- 2.1.3.1 Kohn-Sham理论15-17
- 2.1.4 交换-相关泛函17-18
- 2.1.4.1 局部密度近似(LDA)17
- 2.1.4.2 广义梯度近似(GGA)17-18
- 2.1.4.3 PBE和RPBE泛函18
- 2.1.5 DFT理论的应用18-20
- 2.2 非均相催化20-23
- 2.2.1 d带模型和化学吸附趋势21-22
- 2.2.2 表面结构和活性22-23
- 2.3 甲烷重整反应23-30
- 2.3.1 几种甲烷重整过程24-25
- 2.3.2 甲烷重整反应热力学25-27
- 2.3.3 甲烷重整反应催化剂27-28
- 2.3.4 甲烧重整反应动力学28-30
- 第3章 银/镍表面上的甲烷解离、水蒸汽重整反应及结焦机理30-51
- 3.1 前言30-31
- 3.2 计算方法和模型31-34
- 3.3 结果与讨论34-49
- 3.3.1 CH_x在镍及镍银(111)和(211)表面的吸附34-38
- 3.3.2 甲烷在镍及镍银(111)和(211)表面的解离38-41
- 3.3.3 银对甲烷解离中须状碳生成的影响41-43
- 3.3.4 银对催化剂颗粒表面百分比的影响43-45
- 3.3.5 银镍表面合金上甲烷水蒸汽重整反应机理45-47
- 3.3.6 银镍表面合金上甲烷水蒸汽重整结焦机理47-49
- 3.4 本章小结49-51
- 第4章 甲烷水蒸汽重整反应火山形速率曲线51-64
- 4.1 前言51-52
- 4.2 计算方法和模型52-53
- 4.3 结果与讨论53-62
- 4.3.1 微观反应动力学模型53-54
- 4.3.2 热力学研究--反应势能图和反应路径54-56
- 4.3.3 能量之间的尺度关系56-59
- 4.3.4 火山形速率曲线59-62
- 4.4 本章小结62-64
- 第5章 甲烷二氧化碳重整反应火山形速率曲线64-74
- 5.1 前言64-65
- 5.2 计算方法和模型65
- 5.3 结果与讨论65-73
- 5.3.1 决速步骤的确定65-67
- 5.3.2 微观反应动力学模型67-68
- 5.3.3 能量之间的尺度关系68-71
- 5.3.4 甲烷干气重整的火山形曲线71-73
- 5.4 本章小结73-74
- 第6章 吸附质相互作用模型及应用74-92
- 6.1 前言74-75
- 6.2 计算方法和模型75-82
- 6.2.1 单一吸附位相互作用模型(简单相互作用模型)75-78
- 6.2.1.1 单一吸附位相互作用模型参数化(简单相互作用模型)76-78
- 6.2.2 多重吸附位相互作用模型(复杂相互作用模型)78-82
- 6.2.2.1 多重吸附位相互作用模型参数化(复杂相互作用模型)79-82
- 6.3 吸附质之间相互作用模型的应用和比较82-90
- 6.3.1 甲烷水蒸气重整反应中的吸附质相互作用82-87
- 6.3.1.1 单一吸附位相互作用模型应用(简单相互作用模型)82-85
- 6.3.1.2 多重吸附位相互作用模型应用及比较(复杂相互作用模型)85-87
- 6.3.2 甲烷二氧化碳重整反应中的吸附质相互作用87-90
- 6.3.2.1 单一吸附位相互作用模型应用(简单相互作用模型)87-88
- 6.3.2.2 多重吸附位相互作用模型应用(复杂相互作用模型)88-90
- 6.4 本章小结90-92
- 第7章 金属与合金催化剂的筛选方法及应用92-103
- 7.1 前言92
- 7.2 计算方法和模型92-95
- 7.2.1 合金筛选方法92-95
- 7.2.1.1 热力学稳定性筛选93
- 7.2.1.2 氧化或碳化稳定性筛选93-94
- 7.2.1.3 合金价格筛选94-95
- 7.3 合金筛选方法应用95-101
- 7.3.1 甲烷水蒸气重整95-99
- 7.3.2 甲烷二氧化碳重整99-101
- 7.4 本章小结101-103
- 第8章 全文总结103-106
- 8.1 本文的主要结论103-104
- 8.2 本文的主要创新点104-105
- 8.3 本文的主要不足之处105-106
- 参考文献106-116
- 附录116-118
- 致谢118
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