La_(1-x)Ca_xMnO_(3+δ)钙钛矿催化剂制备及其甲烷催化燃烧性能研究

【摘要】：采用柠檬酸配合法制备了系列La1-xCaxMn O3+δ(x=0,0.03,0.05,0.07,0.1,0.15,0.2)催化剂,采用低温N2物理吸附,氢程序升温还原(H2-TPR)、氧程序升温脱附(O2-TPD),X-射线衍射(XRD)和X-射线光电子能谱(XPS)研究了其物理化学性质,并考察了甲烷催化燃烧活性.结果表明,当Ca摩尔掺杂量为0.1时,催化活性最好.XRD和BET表征结果表明Ca可以进入钙钛矿结构中,Ca掺杂对催化剂的比表面积无显著影响.H2-TPR和XPS表征结果表明Ca掺杂增加了Mn4+的含量.O2-TPD表征结果表明适量Ca掺杂可以降低晶格氧脱出温度.Mn4+具有较强氧化性,因此提高了催化活性,但随着Ca掺杂量增加,催化剂表面吸附氧含量有所减少,表明气相中氧难以迅速补充消耗的晶格氧,Ca掺杂量继续增加又会使催化活性有所下降.依据反应机理,Ca掺杂一方面可以促进Mn4+含量增加,有利于催化活性;另一方面会使催化剂表面吸附氧含量有所下降,降低了催化活性. 【作者单位】： 合肥工业大学化学与化工学院 可控化学与材料化工安徽省重点实验室;
【关键词】： 钙钛矿 La-xCaxMnO+δ Ca掺杂 甲烷催化燃烧
【基金】：国家自然科学基金项目(21106027)
【分类号】：O643.36;O623.11
【正文快照】： 甲烷催化燃烧技术应用广泛,在较低温度下可使甲烷与氧气发生反应生成CO2、H2O并放出能量,既能提高利用效率,还能解决甲烷以传统方式燃烧时的环境污染问题[1-3],因此近年来倍受关注.甲烷催化燃烧催化剂体系主要包括贵金属、过渡金属氧化物、六铝酸盐以及钙钛矿型催化剂[4-7].贵

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