甲烷催化燃烧技术基础研究
甲烷催化燃烧技术基础研究【摘要】:天然气(主要成分是CH_4)做为燃料具有热值高、大气污染物排放少、利用效率高、能源比价低等特点,传统的火焰燃烧仍然排放大量的NOx,火焰燃烧的光辐
【学位授予单位】:北京工业大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2012
【分类号】:TQ038.4
【目录】:
- 摘要5-7
- Abstract7-10
- 目录10-14
- Contents14-18
- 第1章 绪论18-36
- 1.1 天然气催化燃烧技术研究背景18-19
- 1.2 天然气催化燃烧反应机理研究19-21
- 1.3 CH_4燃烧催化剂的研究21-31
- 1.3.1 贵金属催化剂22-24
- 1.3.2 钙钛矿型金属氧化物催化剂24-26
- 1.3.3 六铝酸盐型 CH_4催化燃烧催化剂26-29
- 1.3.4 天然气燃烧催化剂的寿命(稳定性)及中毒现象29-30
- 1.3.5 天然气催化燃烧催化剂高温稳定性30-31
- 1.4 天然气催化燃烧炉中各种影响因素的研究31-34
- 1.5 天然气催化燃烧技术研究中存在问题34
- 1.6 本论文的研究内容和创新点34-35
- 1.7 项目来源35-36
- 第2章 CH_4燃烧催化剂的制备及活性评价36-54
- 2.1 引言36
- 2.2 催化燃烧催化剂的制备和活性评价36-40
- 2.2.1 化学试剂和气体36-38
- 2.2.2 仪器设备38
- 2.2.3 负载型贵金属催化剂的制备38
- 2.2.4 钙钛矿型催化剂的制备38-39
- 2.2.5 六铝酸盐型催化剂的制备39
- 2.2.6 催化剂活性评价装置39-40
- 2.3 催化剂 CH_4催化燃烧反应活性研究40-49
- 2.3.1 负载型贵金属催化剂 CH_4催化燃烧反应活性研究40-43
- 2.3.2 钙钛矿催化剂的活性研究43-44
- 2.3.3 六铝酸盐催化剂的活性研究44-49
- 2.4 天然气催化燃烧催化剂活性数据总结49-51
- 2.5 本章小结51-54
- 第3章 CH_4催化燃烧 Pd 催化剂抗硫性能研究54-76
- 3.1 引言54
- 3.2 催化剂制备54-57
- 3.2.1 主要试剂和设备54-55
- 3.2.2 实验过程55-56
- 3.2.3 表征方法和活性评价56-57
- 3.2.4 催化剂寿命评价57
- 3.3 催化剂 CH_4燃烧活性评价57-61
- 3.4 催化剂 S 中毒现象的研究61-67
- 3.4.1 比表面积、形貌和晶相结构61-63
- 3.4.2 SO_2脱附行为63-65
- 3.4.3 表面化学价态65-67
- 3.5 催化剂失活因素研究67-72
- 3.5.1 催化剂表面 S 累积行为研究67-68
- 3.5.2 TG 分析68-69
- 3.5.3 催化剂在 SO_2气氛下处理 24 h 后的 CH_4燃烧活性评价69-70
- 3.5.4 催化剂寿命评价实验70-71
- 3.5.5 Pd 流失现象的研究71-72
- 3.6 天然气催化燃烧催化剂寿命评价方法的建立72-74
- 3.7 本章小结74-76
- 第4章 新型 Pd 基 CH_4燃烧催化剂研究76-114
- 4.1 引言76-77
- 4.2 实验部分77-79
- 4.2.1 化学试剂和实验仪器77
- 4.2.2 球形、蠕虫状、网状 Pd 纳米粒子的制备77-78
- 4.2.3 核壳结构 Pd@SiO_2纳米粒子的制备78
- 4.2.4 Pd/γ-Al_2O_3和 Pd@SiO_2/γ-Al_2O_3催化剂的制备78
- 4.2.5 Pd 金属纳米溶胶和催化剂的结构表征78
- 4.2.6 催化剂的氧化还原性质表征78-79
- 4.2.7 催化剂活性评价79
- 4.3 Pd 纳米粒子的可控制备及影响因素79-86
- 4.3.1 UV-vis 对 Pd 纳米粒子合成过程的考察80-81
- 4.3.2 Pd 纳米粒子形貌的调控81-86
- 4.3.3 Pd 纳米粒子形成机理86
- 4.4 Pd@SiO_2纳米粒子的可控制备及影响因素考察86-88
- 4.4.1 TEOS 用量对 Pd@SiO_2纳米粒子形貌的影响87
- 4.4.2 反应时间对 Pd@SiO_2纳米粒子形貌的影响87-88
- 4.5 新型 Pd 基催化剂的物化性质研究88-105
- 4.5.1 新型 Pd/γ-Al_2O_3和 Pd@SiO_2/γ-Al_2O_3催化剂的物相结构分析88-90
- 4.5.2 新型 Pd/γ-Al_2O_3和 Pd@SiO_2/γ-Al_2O_3催化剂的表面结构分析90-92
- 4.5.3 新型 Pd/γ-Al_2O_3和 Pd@SiO_2/γ-Al_2O_3催化剂的氧化还原行为研究7592-95
- 4.5.4 O_2-TPO 结果分析95-98
- 4.5.5 XPS 结果98-102
- 4.5.6 程序升温表面反应(O_2/CH_4-TPSR)102-105
- 4.6 Pd@SiO_2/γ-Al_2O_3和 Pd/γ-Al_2O_3催化剂的 CH_4催化燃烧活性105-112
- 4.6.1 新鲜与老化 Pd@SiO_2/γ-Al_2O_3和 Pd/γ-Al_2O_3催化剂 CH_4催化燃烧活性105-108
- 4.6.2 循环条件下 Pd@SiO_2/γ-Al_2O_3和 Pd/γ-Al_2O_3催化剂 CH_4催化燃烧活性108-111
- 4.6.3 在 CH_4气氛中于 800oC 反应后的 CH_4燃烧活性111-112
- 4.7 本章小结112-114
- 第5章 天然气催化燃烧边界条件研究114-126
- 5.1 引言114
- 5.2 天然气催化燃烧试验平台的建设114-116
- 5.3 天然气催化燃烧边界条件的研究116-123
- 5.3.1 催化剂孔道密度对催化燃烧效果的影响116-117
- 5.3.2 催化剂 Pd 含量对催化燃烧效果的影响117-119
- 5.3.3 空燃比对天然气催化燃烧效果的影响119-121
- 5.3.4 催化床层高度对催化燃烧效果的影响121-122
- 5.3.5 催化燃烧器功率与催化燃烧效果的关系122
- 5.3.6 催化床层高度与温度分布的关系122-123
- 5.4 本章小结123-126
- 结论与展望126-130
- 结论126-127
- 展望127-130
- 参考文献130-146
- 攻读博士学位期间取得的成果146-148
- 致谢148-149
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