中国近海部分海域溶解甲烷和氧化亚氮的生物地球化学研究

【摘要】：CH_4和N_2O是大气中重要的微量气体，对全球变暖和大气化学有重要作用。海洋是大气中CH_4和N_2O的重要自然排放源，其中河口、海湾和陆架等近岸海域面积虽然只占整个海洋的一小部分，但对海洋温室气体释放的贡献较大。因此对典型的近岸海洋环境中溶解CH_4和N_2O的生物地球化学进行研究，对在全球尺度上准确的估算海洋对大气CH_4和N_2O的贡献和对未来气候的影响具有重要意义。 本文以中国近海有代表性的陆架区—东、黄海、河口区—长江口和受人类活动影响较大的海湾区—胶州湾为研究目标，率先对这些海域中溶解CH_4和N_2O的分布特征、源、汇和海-气交换通量的时空变化进行了较为系统的研究，为估算中国海对大气CH_4和N_2O的区域性贡献和在全球尺度上客观的估算海洋释放温室气体对全球变化的贡献提供了科学基础。本论文的主要研究成果如下： 1．参考国外文献在实验室中建立了海水中溶解CH_4和N_2O的气体抽提-气相色谱测定法，其检测限分别可达0.06和0.08nmol／L，精密度分别＜3％和＜5％。基本与国外同类方法相当。在实验室中建立了海水中N_2O的顶空平衡-气相色谱测定法，其检测限为1.04nmol／L，精密度＜5％。对采用的海水样品保存方法的可靠性和准确性进行了实验，结果表明该保存方法在两个月内是可靠的。 2．于2001年3-5月和2003年9月分别对东、黄海和东海北部不同深度海水中的溶解甲烷进行了研究，结果表明：春季黄海表、底层海水中甲烷的平均浓度分别为3.43±0.23nmol／L和3.70±0.63nmol／L，东海分别为3.24±0.59nmol／L和4.28±1.26nmol／L。夏季东海表、底层甲烷的平均浓度分别为12.8±14.0nmol／L和22.44±21.2nmol／L。因此东海水体中溶解甲烷浓度呈现明显的季节变化，夏季要比春季高出4—5倍。另外，春、夏季航次中黄、东海大多数调查站位底层海水中溶解甲烷浓度均普遍高于表层，表明底层水体中或沉积物中存在甲烷的源。春季东、黄海表、底层海水中溶解甲烷浓度自沿岸向外海呈逐渐降低趋势，在长江口外甲烷浓度呈现出一明显的舌状分布，在东海陆架的东部表层出现了甲烷浓 中国近海部分海域溶解甲烷和氧化亚氮的生物地球化学研究 度小于3 nln0FL的低值区，表明东、黄海溶解甲烷的水平分布主要受长江冲淡 水和黑潮水的影响。夏季航次中对东海东北部4个断面溶解甲烷的垂直分布进行 了研究，结果表明其分布主要受长江冲淡水、黑潮、对马暖流、台湾暖流等多个 水团的相互作用和沉积物释放等因素的影响，因此不同断面甲烷的垂直分布存在 较大的差异。根据黑潮与东海陆架水之间的交换量和进出海水中甲烷的浓度，粗 略估算出春、夏季陆架水向黑潮的净输出量分别达到1 .84和3.72 mol/s，表明黑 潮与东海陆架水交换是东海溶解甲烷的汇，同时边缘海可能是大洋内部甲烷的净 源。春季东、黄海表层海水中甲烷均处于过饱和状态，表明东、黄海是大气甲烷 的净源。根据现场风速和表层海水中甲烷的浓度，利用Liss and Merlivat公式 (L M86)以及认址mi沮由of公式(w92)分别计算了甲烷海一气交换通量，结果表明: 春季使用LM86和W92公式计算得到的东、黄海的甲烷海一气交换通量范围分别 为0.024一6.33 p mol·m一d一l和0.092一11.zpmol·m一a一l，夏季使用LM86和w92公 式计算得到的东海甲烷海一气交换通量范围分别为0.025一250，mol.m一d一，和 0.023一41 p mol.m一d一，，因此东海的甲烷海一气交换通量有显著季节变化，夏季约 是春季的17倍，而且春季东海的平均海一气交换通量要高于黄海。根据东海春、 夏季的平均甲烷海一气交换通量和东海的面积，初步估算出东海年释放甲烷量为 6.70x 10-2一n .4x 1 0-zTg·c氏·yr-，。虽然东海面积只占全球海洋的0.19%，而其向大 气释放的甲烷却占全球海洋年释放甲烷总量的0.62%，表明陆架海区虽然只占全 球海洋的一小部分，但对全球海洋释放甲烷的贡献较大。 3.于2002年4一5月和11月分别对长江口及其邻近海域水体中的溶解C玩和 从O进行了研究，结果表明:调查海域表、底层海水中溶解C执和从O的浓度 和饱和度均有明显的季节变化，其中春季明显高于秋季，而且其变化范围也要比 秋季更大。长江口表、底层海水中溶解C玩和从O水平分布特征基本相同:即 C比和NZO浓度从近岸向外海逐渐降低，表明陆源输入的显著影响。2003年4一5 月采集了长江干、支流25个站位表层水并测定了其溶解C玩和从O浓度，结果 分别为4.50一299和102一482 nmo巩，根据长江干流下游的平均浓度与长江年径流 量，估算出长江向长江口海域输送CH;和NZo的通量分别约为1 .24 xl护mol加 和1.34x10smo晰，表明长江径流输入是长江口海域溶解c场和NZo的重要源。 2002年4月进行的沉积物现场培养实验表明:长江口两不同类型沉积物释放甲 中国海洋大学博士学位论文 烷的速率分别为2.42和1，91 p mol.m一2·d一‘，NZo释放速率分别为2.02和一1 .88p mol.m一d一，，因此沉积物是长江口及其邻近海域水体中溶解甲烷的源，但其既可 能是水体中溶解NZO的源，也可能是其汇。2002年4月进行的表、底层海水培 养实验表明，现场生物活动既可以是长江口及其邻近海域水体中溶解甲烷的源， 【关键词】：甲烷 氧化亚氮 生物地球化学 中国近海
【学位授予单位】：中国海洋大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2004
【分类号】：P734.45
【目录】：

• 中文摘要5-9
• 英文摘要9-14
• 0 前言14-17
• 1 文献综述17-43
• 1.1 海水中溶解甲烷和氧化亚氮的分析方法及其研究进展17-24
• 1.2 海洋中溶存甲烷研究现状及进展24-35
• 1.3 海洋中溶解氧化亚氮的研究现状及进展35-43
• 2 海水中溶解CH_4和N_2O的分析方法43-55
• 2.1 实验部分43-46
• 2.2 结果与讨论46-54
• 2.3 小结54-55
• 3 东、黄海溶解甲烷的生物地球化学研究55-79
• 3.1 材料与方法55-58
• 3.2 结果与讨论58-76
• 3.3 小结76-79
• 4 长江及长江口溶解CH_4和N_2O的生物地球化学研究79-117
• 4.1 前言79-80
• 4.2 材料与方法80-83
• 4.3 结果与讨论83-115
• 4.3.1 长江口及其邻近海域的溶解甲烷83-99
• 4.3.2 长江口及其邻近海域的溶解N_2O99-115
• 4.4 小结115-117
• 5 胶州湾溶解CH_4和N_2O的生物地球化学研究117-153
• 5.1 材料与方法118-122
• 5.2 结果与讨论122-151
• 5.2.1 胶州湾海水中的溶解甲烷122-137
• 5.2.2 胶州湾海水中的溶解N_2O137-151
• 5.3 小结151-153
• 6 结论153-155
• 参考文献155-170
• 致谢170-171
• 博士在读期间发表和撰写论文171

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