ZrO_2助剂对Ni/SiO_2催化剂CO甲烷化催化活性及其吸附性能的影响

【摘要】：采用连续流动微反装置和原位漫反射红外光谱法考察了Ni/SiO2及添加ZrO2助剂的Ni/ZrO2-SiO2催化剂CO甲烷化催化活性和吸附性能。结果表明,在CO体积分数1%、空速5000 h-1、常压的反应条件下,200℃时Ni/ZrO2-SiO2催化剂可将CO完全转化。而相同反应条件下Ni/SiO2催化剂上CO的转化率仅为35%,直至270℃时方可将CO完全转化。由此可见,ZrO2助剂的添加明显提高了Ni/ZrO2-SiO2催化剂的CO甲烷化催化活性。同时,ZrO2助剂的添加显著提高了Ni/ZrO2-SiO2催化剂对CO的吸附能力,H2存在时可通过在较低温度时形成较多的桥式羰基氢化物来提高Ni/ZrO2-SiO2催化剂的CO甲烷化催化活性;CO甲烷化反应条件下,Ni/SiO2和Ni/ZrO2-SiO2催化剂上C—O键的削弱和断裂是经由羰基氢化物-多氢羰基氢化物的途径,而不是经由C—O键的直接断裂途径。 【作者单位】： 山西大学化学化工学院精细化学品教育部工程研究中心;
【关键词】： Ni/SiO催化剂 ZrO助剂 CO甲烷化 吸附
【基金】：国家高技术研究发展计划(863计划,2005AA001050) 山西省科技攻关项目(20080321017)
【分类号】：O643.36
【正文快照】： CO甲烷化是涉及合成氨、石油化工中制氢及能源开发等方面的重要反应[1,2]。尤其是近年来随着城市工业和民用燃气需求的快速增长以及节能和环境保护的需要,利用焦炉煤气甲烷化合成代用天然气的研究受到了学术界和产业界的高度关注,已成为煤化工发展的重要方向[3,4]。目前,大多

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