光催化消除农用沼气中H_2S的研究

【摘要】： 近二十年来，环境光催化在净化空气和水中的有机污染物方面获得了广泛的应用，成为多相光催化的一个重要应用方面。 本文进行了沼气中H_2S的光催化消除的研究。在室温条件下，仅用紫外光对沼气中的H_2S气体进行光降解时，不能使H_2S转化。有TiO_2存在但无氧参与时，H_2S通过光催化分解反应的去除率仅有5％。当既有TiO_2催化剂又有氧参与时，H_2S才发生显著的光催化氧化反应(O_2与H_2S的分子比为250：1)，去除率达到97％。表明氧的存在对于H_2S的光催化降解是不可缺少的。同时研究了反应气体流速对H_2S光催化氧化反应的影响，H_2S的去除率与流速成反比。 TiO_2在反应过程中，由于S~0的生成逐渐失活，失活后通过再生可恢复到初活性的约80％。Pt／TiO_2催化剂的初活性比单一的TiO_2催化剂的初活性高，这是因为担载的贵金属抑制了电子与空穴的复合，但其再生性能比TiO_2差，再生后活性只能恢复到初活性的约60％，且反应活性迅速降低，这可能由于在再生后的Pt／TiO_2表面上，H_2S通过不完全氧化生成S~0的反应增强所致。 根据农村户用沼气的实地考察，进行了H_2S消除的放大性实验。在原有实验的基础上，增大反应器的体积，增加光源的强度，增大催化剂的担载量，对H_2S进行光催化氧化消除。实验结果表明，用光催化方法对户用沼气中H_2S气体的消除是不实际的。主要原因是沼气中不含氧，使用时气体流速大，压差小，而用光催化氧化方法消除H_2S需要有相当量的氧参与，在压差很小的情况下，一次空气的加入存在技术困难；在高气体流速条件下，光催化效率低，若用光催化方法消除H_2S，反应设备庞大，耗电量高，价格昂贵，农民难以负担。 尽管光催化方法用以消除农村户用沼气中H_2S是不实际的，但该法用于微环境空气中低浓度的H_2S气体的脱除还是完全可行的。 【关键词】：H_2S 沼气 光催化
【学位授予单位】：河南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2004
【分类号】：S216.4
【目录】：

• 摘要6-7
• Abstract7-9
• 第一章 前言9-27
• 1.1 沼气概述10-11
• 1.2 硫化氢的脱除方法11-13
• 1.3 光催化概述13-19
• 1.4 TiO_2光催化剂19-21
• 1.5 气固相光催化反应器21
• 1.6 研究思路21-22
• 参考文献22-27
• 第二章 TiO_2和Pt／TiO_2光催化消除H_2S的影响因素及其稳定性研究27-46
• 2.1 实验部分27-32
• 2.2 结果与讨论32-39
• 2.2.1 氧气的影响32-33
• 2.2.2 气体流速的影响33-34
• 2.2.3 激发光源的影响34
• 2.2.4 水汽对反应的影响34-35
• 2.2.5 催化剂的失活与再生35-39
• 2.3 Pt／TiO_2催化剂的制备及对H_2S消除的研究39-43
• 2.4 不同产地TiO_2催化剂硫化氢的消除43-44
• 2.5 本章小结44
• 参考文献44-46
• 第三章 模拟农村沼气使用条件下的H_2S光催化消除46-51
• 3.1 农村户用沼气的实地考察46
• 3.2 光催化反应器的结构改造46-47
• 3.3 催化剂的制备47
• 3.4 管式反应器放大效应的研究47-49
• 3.5 本章小结49-51
• 第四章 光催化剂的粉末电导研究51-62
• 4.1 前言51-52
• 4.2 纳米薄膜催化剂Ag／SnO_2／TiO_2的制备52-54
• 4.3 结果和讨论54-60
• 4.3.1 催化剂的形貌分析54-55
• 4.3.2 测量表面态的粉末电导法原理55-57
• 4.3.3 纳米半导体薄膜催化剂的表面态研究57-60
• 4.4 本章小结60-61
• 参考文献61-62
• 第五章 结论与展望62-65
• 附录65-76
• 致谢76

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