基于石墨烯的高性能太阳能电池的探索研究

【摘要】：石墨烯具有优异的光学及电学性能,因此在能量存储与转换领域具有广泛的应用前景。本论文针对石墨烯在太阳能电池中的应用展开工作,以基于石墨烯高性能太阳能电池的制备为目标,研究了石墨烯在太阳能电池中作为功能层以及透明导电电极的应用。以石墨烯／硅(G/Si)肖特基电池为模型研究了石墨烯作为功能层在太阳能电池中的应用,系统的研究了界面对G/Si器件性能的影响,通过界面调控制备了高性能G/Si电池,此外,研究了溶液法制备低成本G/Si电池：探索了石墨烯／氧化锌阵列(G/ZnO(NRs)复合结构的制备并组装了以石墨烯为透明导电电极的铜锌锡硫(CZTSSe)电池。主要研究成果如下：(1)由于氧化石墨烯(GO)具有电学性质可调的特点,因此选用GO作为界面层。引入GO可有效改善电池效率(100%),通过调控GO的电学性质,系统的研究了GO界面层改善电池性能的机理。研究发现GO界面层的作用主要有三个：一是抑制载流子的界面复合；二是提高了肖特基势垒高度(SBH),进而提高了电池的开路电压(Voc)；三是降低了电荷转移电阻,提高了填充因子(FF)。此外,GO应当做空穴掺杂层来处理,而不是传统的绝缘层。进一步对电池进行硝酸掺杂和减反射层处理可使电池效率达到12.3%,为同面积(有效面积0.09cm2)G/Si电池最高效率。(2)GO需经过较高温度(400℃)煅烧才能有效的改善电池效率,因此进一步优化了界面材料。选用硫化钼(MoS2)作为界面材料并且详细考察了MoS2薄膜热处理温度和厚度对电池效率的影响。研究发现MoS2界面层经过80℃热处理即可有效改善电池效率,原因是此时硅与MoS2之间形成了Ⅱ型异质结,促进了载流子的分离和传输,因而提升了电池效率；进一步增加MoS2热处理温度(200℃)会导致电池效率大幅下降,原因是由于MoS2功函数变大,导致硅与MoS2之间产生了价带不匹配,阻碍了载流子的分离和传输。进一步硅表面钝化处理可使电池效率达到6.56%。(3)以电化学插层石墨烯为前驱体,采用喷涂法制备低成本G/Si电池。该方法在常温空气中进行,方便快捷,适合大规模生产。对喷涂条件(喷涂时基底温度(Tsub)和石墨烯薄膜厚度(6))进行了优化,实验结果表明最优喷涂参数为Tsub=180℃,δ=26 nm。接着引入对苯二酚/甲醇法对硅表面进行钝化处理,紫外光电子能谱(UPS)表明钝化之后硅的电子亲和能下降了350 meV,因而有效改善了电池效率(-300%)。在最优条件下,喷涂法制备的G/Si电池效率可达4.41%,具有工业化应用前景。(4)系统的研究了利用原子气相沉积(ALD)在石墨烯上沉积ZnO的过程。实验结果表明通过利用石墨烯与金属基底的相互作用力以及水脉冲预处理,可以在石墨烯上沉积均一致密的ZnO薄膜。在此基础上利用水热法制备了G/ZnO(NRs)复合结构,并组装了石墨烯为透明导电电极的CZTSSe电池。电池效率可以达到1.01%,接近该类型电池最高效率,表明石墨烯是优异的透明导电电极材料。 【关键词】：石墨烯 硅 界面调控 肖特基结 太阳能
【学位授予单位】：中国科学院研究生院(过程工程研究所)
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O613.71;TM914.4
【目录】：

• 摘要5-7
• Abstract7-12
• 1 前言12-34
• 1.1 引言12
• 1.2 石墨烯简介12-22
• 1.2.1 石墨烯的结构12-15
• 1.2.2 石墨烯的性能15-17
• 1.2.3 石墨烯的制备17-22
• 1.3 石墨烯在太阳能电池中的应用22-31
• 1.3.1 透明导电电极22-24
• 1.3.2 催化对电极24-25
• 1.3.3 活性添加组分25
• 1.3.4 功能层25-31
• 1.4 问题的提出与主要工作内容31-34
• 2 化学气相沉积制备不同层数石墨烯薄膜34-44
• 2.1 引言34
• 2.2 化学气相沉积制备石墨烯及转移34-38
• 2.2.1 石墨烯的制备34-36
• 2.2.2 石墨烯的转移36-38
• 2.3 石墨烯的表征38-41
• 2.3.1 光学表征38
• 2.3.2 拉曼表征38-40
• 2.3.3 紫外-可见光光谱40-41
• 2.4 太阳能电池性能检测41-42
• 2.4.1 伏安特性曲线41-42
• 2.4.2 量子效率谱42
• 2.4.3 电化学阻抗谱42
• 2.5 本章小结42-44
• 3 氧化石墨烯作为石墨烯/硅电池界面层的研究44-68
• 3.1 引言44
• 3.2 实验仪器及方法44-47
• 3.2.1 实验原料44-45
• 3.2.2 主要仪器和检测设备45-46
• 3.2.3 材料制备方法46
• 3.2.4 表征方法及仪器46-47
• 3.3 结果与讨论47-66
• 3.3.1 化学气相方法制备石墨烯的表征以及G/Si参比电池效率47-48
• 3.3.2 引入GO界面层以后电池效率变化48-52
• 3.3.3 GO界面层对电池效率影响的研究52-62
• 3.3.4 高效石墨烯/硅电池的制备62-65
• 3.3.5 电池稳定性测试65-66
• 3.4 本章小结66-68
• 4 硫化钼作为石墨烯/硅电池界面层的研究68-84
• 4.1 引言68-69
• 4.2 实验仪器及方法69-71
• 4.2.1 实验原料69
• 4.2.2 主要仪器和检测设备69-70
• 4.2.3 实验方法70
• 4.2.4 材料表征及仪器70-71
• 4.3 结果与讨论71-82
• 4.3.1 MoS_2界面层热处理温度对电池效率的影响71-78
• 4.3.2 G/MoS_2/Si电池的能带结构图78-80
• 4.3.3 MoS_2界面层厚度对电池效率的影响80-81
• 4.3.4 进一步提高G/MoS_2/Si电池效率81-82
• 4.4 本章小结82-84
• 5 溶液法制备低成本石墨烯/硅电池84-100
• 5.1 引言84-85
• 5.2 实验仪器及方法85-87
• 5.2.1 实验原料85
• 5.2.2 主要仪器和检测设备85-86
• 5.2.3 实验方法86-87
• 5.2.4 材料表征及仪器87
• 5.3 结果与讨论87-98
• 5.3.1 电化学插层制备的石墨烯的表征87-88
• 5.3.2 喷涂法制备G/Si电池88-98
• 5.4 本章小结98-100
• 6 石墨烯/氧化锌阵列复合结构的制备及其在铜锌锡硫电池中的应用100-116
• 6.1 引言100-101
• 6.2 实验仪器及方法101-104
• 6.2.1 实验原料101
• 6.2.2 主要仪器和检测设备101-102
• 6.2.3 实验方法102-104
• 6.2.4 材料表征及仪器104
• 6.3 结果与讨论104-115
• 6.3.1 利用ALD在石墨烯上沉积ZnO的研究104-108
• 6.3.2 拉曼光谱研究108-110
• 6.3.3 器件制备及表征110-114
• 6.3.4 器件性能测试114-115
• 6.4 本章小结115-116
• 7 结论与展望116-118
• 7.1 结论116-117
• 7.2 展望117-118
• 符号表118-120
• 参考文献120-134
• 个人简历及发表文章目录134-136
• 致谢136-137

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