纳米零价铁与光触媒原位修复水污染作用机制及应用

【摘要】：地下水和地表水污染修复问题是近年环境地球化学领域关注的热点和难点,选择合适的原位修复技术进行系统研究,具有十分重要的理论和现实意义。本文为解决环境修复领域中地下水重金属污染(以六价铬为例)和地表水有机物污染(以危险化学品泄漏为例)存在的问题,主要从两方面进行研究,包括运用纳米零价铁进行去除地下水中的六价铬(Cr(VI))以及应用改性二氧化钛原位光降解地表水中的有机苯系物的研究。在应用纳米铁去除地下水中Cr(VI)时,环境中溶解氧(DO)和天然有机质(NOM)的影响十分重要,因此本文着重探讨了二者对水中六价铬去除效果的影响及作用机制。批试验和表征结果表明溶解氧的存在促进了纳米铁对Cr(VI)的去除;NOM的存在一方面会促进纳米零价铁的分散性并提高活性,另一方面也会占据纳米铁表面活性位点与Cr(VI)形成竞争吸附,但总体体现为抑制作用。此外在实验室研究的基础上,本文对零价铁去除地下水中的六价铬进行了户外中试箱体试验,模拟了微纳级零价铁原位注射修复技术处理地下水中的重金属铬。随着中试试验的进行,模拟地下水中Cr(VI)浓度显著降低,由最初的100 mg/L逐渐减小到为检出限以下。砂样中Cr(VI)浓度变化表明铁颗粒对铬起到了很好的去除和固定作用。在箱体运行一段时间后,进行了纳米铁场地灌注测试,成功模拟了在原位修复中纳米铁的灌注过程。在应用纳米二氧化钛(TiO_2)降解地表水中危险化学品时,针对TiO_2自身的缺陷,本文对二氧化钛进行了改性,成功制备了新型二氧化钛改性材料—膨润土负载氮铁共掺杂二氧化钛(B-N/Fe-TiO_2)。通过多种表征手段,发现新材料粒径小,比表面积大,可见光吸光度强,箱体实验中B-N/Fe-TiO_2在4 h时降解了83.2%的苯乙烯和93.1%的对二甲苯。虽然B-N/Fe-TiO_2有着很高的催化活性,但是不能回收,因此本文中又制备了磁性膨润土负载氧化铁改性纳米二氧化钛(Fe2O3-B-TiO_2),解决了二氧化钛难回收的问题。Fe2O3-B-TiO_2的制备过程简单,并且该材料具有比表面积大,可见光吸光度高,禁带宽度窄,磁性强、可回收等优点。批试验结果表明Fe2O3-B-TiO_2在可见光下能将甲基蓝完全降解,在自然光下对苯乙烯和对二甲苯的降解效率也最高。 【关键词】：纳米零价铁 二氧化钛 箱体试验 六价铬 苯系物
【学位授予单位】：中国地质大学(北京)
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X52
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-10
• 1 绪论10-49
• 1.1 选题背景10-15
• 1.1.1 水资源现状10-11
• 1.1.2 地下水污染现状11-13
• 1.1.3 地表水污染现状13-15
• 1.2 水污染环境修复技术15-41
• 1.2.1 地下水污染处理方法15-18
• 1.2.2 纳米零价铁修复水污染研究进展18-22
• 1.2.3 纳米零价铁修复污染场地的应用22-30
• 1.2.4 地表水污染处理方法和光催化技术30-41
• 1.3 研究目的和意义41-43
• 1.4 研究内容与技术路线43-49
• 1.4.1 研究内容43-45
• 1.4.2 技术路线45-47
• 1.4.3 论文工作量47-49
• 2 纳米零价铁去除水中Cr(VI)实验研究49-67
• 2.1 溶解氧对纳米零价铁去除Cr(VI)影响50-56
• 2.1.1 材料制备与表征51-52
• 2.1.2 实验方法52-53
• 2.1.3 结果与讨论53-56
• 2.2 天然有机质对纳米零价铁去除Cr(VI)影响56-65
• 2.2.1 实验方法57-58
• 2.2.2 结果与讨论58-65
• 2.3 本章小结65-67
• 3 零价铁去除Cr(VI)中试箱体试验研究67-101
• 3.1 实验设计68-69
• 3.1.1 设计规模68-69
• 3.1.2 设计水质69
• 3.1.3 预期目标69
• 3.2 工艺说明及流程69-71
• 3.2.1 工艺说明69-70
• 3.2.2 工艺流程70-71
• 3.3 主要构筑物及其设计参数71-76
• 3.3.1 布水系统71
• 3.3.2 反应单元71-74
• 3.3.3 外部配套单元74
• 3.3.4 监测系统74
• 3.3.5 反应器模拟含水层填料74-76
• 3.4 反应器运行设计与监测方案76-80
• 3.4.1 反应器示意图76-77
• 3.4.2 中试试验运行工艺参数77
• 3.4.3 中试试验监测方案77-80
• 3.5 中试试验结果与讨论80-99
• 3.5.1 反应器运行期间监测分析80-81
• 3.5.2 连续运行期间对Cr(VI)的处理情况81-85
• 3.5.3 反应器垂向水质变化情况85-86
• 3.5.4 反应器垂向水质中Cr(VI)变化情况86-91
• 3.5.5 反应中砂土中Cr(VI)的分析91-96
• 3.5.6 纳米零价铁场地灌注测试96-99
• 3.6 本章小结99-101
• 4 膨润土负载氮铁共掺杂纳米TiO_2降解水中苯系物的实验研究101-136
• 4.1 几种改性纳米TiO_2材料降解苯系物实验研究103-114
• 4.1.1 材料制备103
• 4.1.2 材料表征103-109
• 4.1.3 不同煅烧温度与掺杂浓度的影响109-111
• 4.1.4 几种纳米TiO_2材料降解苯系物对比实验111
• 4.1.5 光照时间与温度对几种纳米TiO_2材料降解苯系物的影响111-114
• 4.2 膨润土负载氮铁共掺杂纳米TiO_2降解实验研究114-126
• 4.2.1 材料制备及表征115-121
• 4.2.2 实验方法与步骤121-123
• 4.2.3 结果与讨论123-126
• 4.3 膨润土负载氮铁共掺杂纳米TiO_2降解机理126-129
• 4.4 膨润土负载氮铁共掺杂纳米TiO_2生物毒性实验129-132
• 4.4.1 实验方法129-132
• 4.4.2 实验结果132
• 4.5 膨润土负载氮铁共掺杂纳米TiO_2降解水体中苯系物的放大实验132-134
• 4.6 本章小结134-136
• 5 磁性膨润土负载纳米TiO_2光触媒材料降解实验136-152
• 5.1 实验方法137-145
• 5.1.1 材料制备137-138
• 5.1.2 材料表征138-145
• 5.2 甲基蓝的降解实验145-147
• 5.3 苯系物的降解实验147-149
• 5.3.1 苯乙烯的降解147-148
• 5.3.2 对二甲苯的降解148-149
• 5.4 降解机理149-150
• 5.5 本章小结150-152
• 6 结论与建议152-156
• 6.1 结论152-154
• 6.2 文章创新性154-155
• 6.3 不足与建议155-156
• 致谢156-157
• 参考文献157-176
• 论文主要工作（贡献）说明176-177
• 个人简介177-178
• 发表和投稿论文178

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