微生物燃料电池耦合污水处理工艺产电及脱氮效能研究

【摘要】：微生物燃料电池(Microbial fuel cell, MFC)可利用微生物作为催化剂,将蕴含在可生化降解物质(燃料)当中的化学能转化为电能。微生物燃料电池能够在去除污染物的同时产电,但也存在着脱氮效果不好、出水水质不佳、阴阳极pH酸化与碱化等问题。为使微生物燃料电池能够更好地从废水中提取生物质能,获取更好的除污染效果,本论文结合现有污水处理技术,进一步完善微生物燃料电池构型,针对MFC存在的问题,开发旋转生物阴极MFC、膜过滤生物阴极MFC和序批极性反转MFC反应器。 城市污水呈低碳氮比特性,脱氮过程硝化需要曝气,反硝化需要外加碳源。本研究为简化脱氮工艺,降低能耗和操作复杂度,设计旋转生物阴极MFC,充分利用生物转盘特有优势,在阴极无需曝气,且充分利用电极电化学反硝化功能,以电极为电子供体,强化脱氮功能。研究发现,在持续进水以及进水COD/N比为5：1时,该反应器COD和TN的去除率为85.7±7.4%和83.7±7.6%,最大的输出功率为584.5±29.2mW/m3。通断路实验中,开路出水总氮去除率为59.4±3.3%,通路出水总氮去除率为82.1±0.5%,总氮去除率提高了约23%。阴极生物膜能够实现同时硝化反硝化,循环伏安证明阴极微生物能够催化N03-还原,以电极为电子供体的电化学反硝化有利于脱氮。DGGE及基因测序分析阴极生物膜分层的群落结构,内层分布反硝化菌,与Acidovorax sp以及Delftia sp.分别有99%和98%的相似度,属于Comamondaceae菌属。 生物阴极MFC出水仍需沉淀或者过滤以保证质量。本研究利用膜生物反应器出水质量高的优势,以不锈钢网和碳毡两种不同的导电材料制作膜组件,膜组件同时作为阴极并过滤出水,同步完成硝化和电化学反硝化。不锈钢和碳毡膜组件在浊度、COD和氨氮方面都有较好的去除效果。以不锈钢膜MFC中,水流经膜组件后NO3--N未降低。碳毡膜MFC中,水流经膜组件后,N03--N从35.9±4.2mg/L降为27.3±5.3mg/L,阴极硝氮去除率为23.3±6.5%,总氮去除率提高约17%；在开路模式运行(无电流通过)时,膜组件过滤后,水中N03--N无变化,证明电化学反硝化发生在碳毡膜MFC中。不锈钢和碳毡MFCs的最大输出功率分别为121.4±0.0mW/m3和1253.3±8.9mW/m3。碳毡膜组件表面主要覆盖微球菌和棒状菌。FISH分析表明,在生物膜内层主要分布Paracoccus属菌和Pseudomonas spp菌。 伴随着阴阳极反应的进行,MFC会不可避免地发生阳极酸化和阴极碱化,影响反应器效率。设计序批极性反转MFC,内置离子交换膜,电极交替地经历厌氧阳极段、好氧阴极段和缺氧阴极段,类似于SBR反应器。两个SBR半电池组合错序运行,构成完整的MFC。该反应器能够防止阳极酸化、阴极碱化,并可实现有机物的完全去除,系统最大输出功率为623.3±4.1mW/m3。极性反转电极上的主要菌株有Arthrobacter sp., Stenotrophomonas sp.和Sphingobacterium sp.,其中Arthrobacter sp.在极性反转模式下得到了富集,被认为能够进行电子的双向传递。 序批极性反转MFC中投加污泥,调整厌氧/好氧/缺氧时长为6/4/2h时,氨氮去除率达到99.0±1.3%,但反硝化效能较差,总氮去除率仅为29.1±5.8%。调整厌氧/好氧/缺氧时长为6/2/4h时,通断路运行条件下的氨氮去除率均为100.0±0.0%,通路和开路的总氮去除率分别为91.44±0.2%和71.7±4.2%,总氮去除率提高约20%。污泥中存在AOB和NOB,好氧段完成NH4+-N硝化,缺氧段反硝化的主要途径为电化学反硝化和反硝化GAO消耗PHA进行反硝化脱氮。PAO含量较少,系统脱磷效果甚微。 【关键词】：微生物燃料电池 水处理 生物阴极 脱氮 资源化
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：X703
【目录】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-8
• 目录8-11
• TABLE OF CONTENTS11-14
• 图目录14-15
• 表目录15-17
• 主要符号表17-18
• 1 绪论18-43
• 1.1 背景18-21
• 1.1.1 环境与能源18-19
• 1.1.2 水污染状况与处理技术19-21
• 1.2 微生物燃料电池21-31
• 1.2.1 阴阳极材料及分隔膜21-23
• 1.2.2 阴阳极反应23-27
• 1.2.3 电化学活性菌及电子传递机制27-31
• 1.3 MFC的发展与应用31-33
• 1.4 MFC废水处理及修复技术33-35
• 1.5 MFC脱氮35-40
• 1.5.1 生物脱氮技术36-38
• 1.5.2 MFC技术脱氮进展38-40
• 1.6 研究内容40-43
• 2 实验材料与分析方法43-57
• 2.1 反应器装置及运行条件43-47
• 2.2 电化学及化学分析47-49
• 2.3 扫描电子显微镜49-50
• 2.4 荧光原位杂交50-53
• 2.5 变性梯度凝胶电泳及菌落分析53-57
• 2.5.1 DNA提取53-54
• 2.5.2 PCR扩增54-56
• 2.5.3 变性梯度凝胶电泳56
• 2.5.4 谱树分析56-57
• 3 旋转生物阴极微生物燃料电池57-68
• 3.1 引言57
• 3.2 实验目的57-58
• 3.3 结果与讨论58-67
• 3.3.1 反应器启动、运行及电池性能58-61
• 3.3.2 批式实验中氮污染物的去除61-63
• 3.3.3 生物阴极的催化行为63-65
• 3.3.4 MFC中生物膜演变65-67
• 3.4 本章小结67-68
• 4 膜过滤生物阴极微生物燃料电池68-84
• 4.1 引言68-69
• 4.2 实验目的69
• 4.3 实验运行69
• 4.4 结果与讨论69-82
• 4.4.1 浊度、COD和N去除69-74
• 4.4.2 产电效率74-76
• 4.4.3 生物阴极的催化行为76-78
• 4.4.4 生物膜的SEM和FISH分析78-82
• 4.4.5 跨膜压差(TMP)82
• 4.5 本章小结82-84
• 5 序批极性反转微生物燃料电池电化学特性研究84-98
• 5.1 引言84-85
• 5.2 实验目的85
• 5.3 实验运行85
• 5.4 结果85-95
• 5.4.1 电化学活性生物膜驯化85-86
• 5.4.2 电极反转MFC性能研究86-89
• 5.4.3 电池的功率和极化曲线89-90
• 5.4.4 双向电极的循环伏安90-93
• 5.4.5 非极性反转MFC运行93
• 5.4.6 废水处理效率及库伦效率93-94
• 5.4.7 微生物表征94-95
• 5.5 讨论95-97
• 5.6 本章小结97-98
• 6 序批极性反转微生物燃料电池脱氮研究98-108
• 6.1 引言98
• 6.2 实验目的98
• 6.3 实验运行98-99
• 6.4 结果与讨论99-107
• 6.4.1 HRT为12/8/4 h的电压及COD变化99-100
• 6.4.2 污泥投加对产电和脱氮的影响100-103
• 6.4.3 通断路实验及氮去除途径103-105
• 6.4.4 微生物表征105-107
• 6.5 本章小结107-108
• 7 结论与展望108-111
• 7.1 结论108-109
• 7.2 创新点109
• 7.3 展望109-111
• 参考文献111-124
• 作者简介124
• 攻读博士学位期间科研项目及科研成果124-126
• 致谢126

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