C_4液化气中丁烯在纳米ZSM-5沸石上芳构化
C_4液化气中丁烯在纳米ZSM-5沸石上芳构化【摘要】:丁烯芳构化反应是提高炼油副产C4液化气资源附加值的一条重要途径。然而,积炭失活快是传统沸石芳构化催化剂的主要难题。因此,本文
【学位授予单位】:大连理工大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2011
【分类号】:O643.32
【目录】:
- 摘要4-6
- Abstract6-12
- 1 ZSM-5沸石上碳四液化气芳构化的研究进展12-36
- 1.1 绪论12-13
- 1.2 C_4资源及其利用现状13-20
- 1.2.1 C_4馏分资源状况13-14
- 1.2.2 C_4馏分的利用现状14-20
- 1.3 轻烃芳构化的研究进展20-28
- 1.3.1 轻烃芳构化主要工艺20-24
- 1.3.2 轻烃芳构化反应的研究24-28
- 1.4 芳构化反应中催化剂的积炭失活28-31
- 1.4.1 分子筛晶体结构对积炭失活的影响28
- 1.4.2 晶粒尺寸对积炭失活的影响28-29
- 1.4.3 酸度与孔道扩散性能对积炭失活的影响29-31
- 1.5 ZSM-5沸石催化剂的再生研究31-32
- 1.6 纳米ZSM-5分子筛的特点及应用32-34
- 1.6.1 纳米ZSM-5沸石的物化特性32-33
- 1.6.2 纳米ZSM-5沸石在催化反应中的应用33-34
- 1.7 选题依据及本文的主要研究内容34-36
- 1.7.1 选题的意义及依据34-35
- 1.7.2 本文的主要研究内容35-36
- 2 实验部分36-42
- 2.1 催化剂制备36
- 2.1.1 氢型ZSM-5沸石催化剂的制备36
- 2.1.2 改性ZSM-5沸石催化剂的制备36
- 2.2 沸石及催化剂物化性质表征36-38
- 2.2.1 热及水热稳定性表征36-37
- 2.2.2 晶貌表征37
- 2.2.3 晶体结构表征37
- 2.2.4 元素组成测定37
- 2.2.5 吸附量测定37
- 2.2.6 比表面积和孔分布测定37-38
- 2.2.7 酸度表征38
- 2.3 催化剂芳构化性能评价38-40
- 2.3.1 反应原料38
- 2.3.2 反应装置及评价指标38-40
- 2.4 催速失活方法与积炭表征40
- 2.4.1 催化剂的两种催速失活方法40
- 2.4.2 积炭表征40
- 2.5 体内再生与体外再生40-42
- 2.5.1 体外再生40
- 2.5.2 体内再生40-42
- 3 ZSM-5沸石晶粒尺寸纳米化对LPG低温芳构化反应的影响42-53
- 3.1 前言42
- 3.2 不同晶粒度ZSM-5沸石及HZSM-5催化剂的表征42-47
- 3.2.1 ZSM-5沸石晶貌42-44
- 3.2.2 ZSM-5沸石的物性44-45
- 3.2.3 ZSM-5沸石催化剂的晶体结构45-46
- 3.2.4 ZSM-5沸石催化剂的总酸度分布46-47
- 3.3 不同晶粒大小HZSM-5沸石催化剂的C_4液化气芳构化反应性能47-50
- 3.3.1 催化剂的活性稳定性47-48
- 3.3.2 积炭分析48-49
- 3.3.3 芳构化产物分布49-50
- 3.4 纳米HZSM-5沸石催化剂的抗积炭失活原理50-52
- 3.5 本章小结52-53
- 4 酸度和孔道扩散性对纳米ZSM-5沸石催化剂芳构化反应稳定性的影响53-68
- 4.1 前言53
- 4.2 不同改性组合对催化剂物化性质的影响53-59
- 4.2.1 催化剂的晶体结构53-54
- 4.2.2 催化剂的酸度54-58
- 4.2.3 催化剂的孔道扩散性58-59
- 4.3 C_4LPG的芳构化反应性能59-67
- 4.3.1 C_4LPG芳构化反应的产物分布59-62
- 4.3.2 催化剂积炭失活与酸度和孔道扩散性的关系62-67
- 4.4 本章小结67-68
- 5 反应条件及原料对芳构化催化剂活性稳定性的影响68-83
- 5.1 前言68
- 5.2 DLG-1催化剂的制备及物化性质68-69
- 5.3 反应条件对C_4液化气芳构化稳定性的影响69-75
- 5.3.1 反应温度69-71
- 5.3.2 LPG进料质量空速71-72
- 5.3.3 反应压力72-73
- 5.3.4 反应气氛73-75
- 5.4 DLG-1催化剂临氢低温芳构化反应研究75-79
- 5.4.1 不同V_(H2)/V_(LPG)比对DLG-1催化剂芳构化反应的影响75-77
- 5.4.2 在临氢条件下低温芳构化反应的积炭分析77-79
- 5.5 原料中烯烃含量对芳构化反应性能的影响79-80
- 5.6 原料中微量杂质对芳构化反应性能的影响80-82
- 5.6.1 二烯烃的影响80-81
- 5.6.2 碱性氮化物的影响81-82
- 5.7 本章小结82-83
- 6 纳米ZSM-5沸石催化剂的再生研究83-96
- 6.1 前言83
- 6.2 纳米ZSM-5沸石的骨架热稳定性83-86
- 6.3 DLG-1催化剂的体外再生研究86-90
- 6.3.1 不同体外再生方法的比较86-87
- 6.3.2 长运转积炭DLG-1催化剂的再生重复性87-90
- 6.4 DLG-1催化剂的体内再生研究90-94
- 6.4.1 DLG-1催化剂的催速失活方法90-92
- 6.4.2 积炭催化剂体内再生规律92-94
- 6.6 多次再生对催化剂芳构化活性稳定性的影响94-95
- 6.7 本章小结95-96
- 7 LPG低温芳构化反应的放大实验96-100
- 7.1 前言96
- 7.2 DLG-1催化剂在放大实验中的反应稳定性96-99
- 7.2.1 放大实验中DLG-1催化剂的芳构化产物分布96-98
- 7.2.2 放大实验的物料恒算结果98-99
- 7.3 本章小结99-100
- 结论100-101
- 参考文献101-108
- 论文创新点108-109
- 作者简介109
- 攻读博士学位期间发表学术论文情况109-111
- 致谢111-112
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