ZSM-5分子筛合成、改性及液化气芳构化研究

【摘要】：液化石油气在催化剂作用下芳构化生成的轻芳烃，既可以作为基本有机化工原料也可以用于生产高辛烷值汽油，液化石油气芳构化反应提高自身利用率的同时又增加经济效益。ZSM-5分子筛应用与固定床催化裂化、流动床催化裂化具有深远的研究价值。 本文主要从三个方面研究ZSM-5分子筛： （1）分子筛的合成以水玻璃、硫酸铝为主要原料，乙醇为模板剂，在无晶种条件下进行ZSM-5分子筛合成工作的研究，通过XRD物相分析，讨论晶化时间、晶化温度、模板剂用量对分子筛合成的影响。 （2）单金属改性分子筛本文选择的金属均为廉价金属，在对芳构化具有相同影响力的情况下，廉价金属具有更强的探索价值。活性价位比较主要为：K+、Ag+；Zn2+、Ni2+、 Cd2+、Fe2+，通过XRD、Py-IR、SEM、BET表征手段考察各金属负载量对分子筛晶体结构、物化性能的影响，微型流动床反应装置测定其对液化气芳构化反应的影响。 （3）双金属改性分子筛在单金属负载的基础上选择催化剂性能较高的改性催化剂作为第二次负载催化剂的母体催化剂，分析物化性能的变化及双金属负载后对催化剂芳构化性能的影响。 结果表明： （1）在无晶种以廉价的乙醇为模板剂的条件下，可以通过合理调节实验条件合成ZSM-5分子筛，并且有较好的结晶度。合成ZSM-5分子筛的适宜条件为：晶化温度180℃、晶化时间35h，乙醇硅比为1。 （2）单金属中锌改性催化剂芳构化性能最高，催化剂芳构化性能对比：Zn/HZSM-5Ni/HZSM-5Ag/HZSM-5HZSM-5Cd/HZSM-5Fe/HZSM-5 （3）双金属负载后双金属催化剂性能对比：Ni/Zn-HZSM-5 HZSM-5 Cd/Zn-HZSM-5、Fe2+/Zn-HZSM-5、Fe3+/Zn-HZSM-5 【关键词】：液化气 HZSM-5 合成 改性 芳构化
【学位授予单位】：山东理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：TE624.9
【目录】：

• 摘要4-5
• ABSTRACT5-9
• 第一章 绪论9-22
• 1.1 引言9
• 1.2 ZSM-5 分子筛的合成与改性9-14
• 1.2.1 ZSM-5 分子筛介绍9-10
• 1.2.2 ZSM-5 分子筛的合成10-13
• 1.2.3 ZSM-5 分子筛的改性13-14
• 1.3 轻烃芳构化研究14-19
• 1.3.1 轻烃芳构化机理14-18
• 1.3.2 国内外轻烃芳构化工艺18-19
• 1.4 液化石油气资源现状19-21
• 1.4.1 液化石油气来源和构成19-20
• 1.4.2 液化石油气资源综合利用20-21
• 1.5 课题提出及研究内容21-22
• 第二章 实验部分22-26
• 2.1 实验主要试剂与原料22-23
• 2.2 ZSM-5 催化剂合成制备23
• 2.3 ZSM-5 催化剂改性制备23
• 2.4 ZSM-5 催化剂物化性质表征23-25
• 2.4.1 X 射线衍射分析（XRD）23-24
• 2.4.2 吡啶吸附红外光谱分析（Py-IR）24
• 2.4.3 比表面分析（BET）24
• 2.4.4 扫描电子显微镜分析（SEM）24-25
• 2.5 催化剂芳构化性能评价25-26
• 2.5.1 微型催化反应装置25
• 2.5.2 芳构化评价方法25-26
• 第三章 无晶种合成 ZSM-5 分子筛的研究26-30
• 3.1 引言26
• 3.2 ZSM-5 分子筛合成结果讨论26-29
• 3.2.1 晶化温度影响26-27
• 3.2.2 晶化时间影响27-28
• 3.2.3 模板剂的影响28-29
• 3.3 结论29-30
• 第四章 单金属离子改性 HZSM-5 分子筛对液化气芳构化影响30-49
• 4.1 引言30-31
• 4.2 +1 价金属离子改性 HZSM-5 分子筛对液化气芳构化影响31-36
• 4.2.1 K、Ag/ HZSM-5 分子筛物化性能表征与讨论32-34
• 4.2.2 K、Ag/ HZSM-5 催化剂液化气芳构化实验分析34-36
• 4.2.3 小结36
• 4.3 +2 价金属离子改性 HZSM-5 分子筛对液化气芳构化影响36-48
• 4.3.1 Zn/ HZSM-5 催化剂对液化气芳构化影响36-39
• 4.3.2 Cd/ HZSM-5 催化剂对液化气芳构化影响39-42
• 4.3.3 Fe/ HZSM-5 催化剂对液化气芳构化影响42-45
• 4.3.4 Ni/ HZSM-5 催化剂对液化气芳构化影响45-47
• 4.3.5 小结47-48
• 4.4 本章小结48-49
• 第五章 双金属离子改性 HZSM-5 分子筛对液化气芳构化影响49-54
• 5.1 引言49
• 5.2 双金属改性催化剂物化性能表征与讨论49-51
• 5.2.1 X 射线衍射分析（XRD）49-50
• 5.2.2 吡啶吸附红外光谱分析（Py-IR）50
• 5.2.3 比表面分析（BET）50-51
• 5.2.4 扫描电子显微镜分析（SEM）51
• 5.3 双金属改性 Hzsm-5 催化剂催化剂芳构化性能分51-53
• 5.4 本章小结53-54
• 结论54-55
• 参考文献55-58
• 攻读硕士间发表的学术论文58-59
• 致谢59

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