天然气水合物相平衡及其表面张力影响研究

【摘要】： 天然气水合物物藏是巨大的有机碳库,它将在下个世纪后期会成为提供给人类最重要的能源,天然气水合物作为一种潜在能源具有广阔的前景和发展空间。 作为工业应用的基础性研究,天然气水合物的相平衡问题是当今研究的热点。本文依据量子化学,从分子结构的角度改进了天然气水合物相平衡的模型。该模型不仅能较为准确的预测正常状态下天然气水合物的相平衡点,而且能够预测出在分子结构发生细微变化时,天然气水合物相平衡的变化趋势,为分子水平微观研究水合物的特性,提供了一种新的模型和方法。并在研究过程中,建立一个小型的水合物合成模拟试验装置,初步人工合成了天然气水合物。由于表面活性剂SDS会影响天然气水合物的生成速度,本文在100ppm、200ppm、300ppm下,对天然气水合物的生成速度进行了实验测定,并给出了理论分析。 本文首先论述了课题研究的背景和意义,对当今天然气水合物的基本性质和研究发展动态进行综述。其次,本文分析当今存在的各种计算天然气水合物相平衡的模型,分析了各种模型存在的问题,给出了模型的改进方向。本文从量子化学的角度,分析了天然气水合物存在的可能性,并计算了不同结构下体系的总势能和零点能。在量子化学分析的基础上,本文依据零点能构造了天然气水合物的相平衡模型。最后,依据天然气水合物的基本性质,建立了一个小型的合成装置及观测生长装置,并在4MPa、5MPa下合成了天然气水合物。由实验得出了不同浓度的表面添加剂下天然气水合物的生成速度,并进行了理论分析。 【关键词】：天然气水合物 相平衡 表面张力 合成实验
【学位授予单位】：东南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2005
【分类号】：P744.4
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-8
• 符号表8-9
• 第一章 绪论9-24
• 1.1 课题的背景及意义9-10
• 1.2 天然气水合物的性质与资源分布10-17
• 1.2.1 天然气水合物的基本性质10-13
• 1.2.2 天然气水合物的定量评价方法13-14
• 1.2.3 天然气水合物的资源分布14-17
• 1.3 水合物的研究历史和现状17-19
• 1.3.1 水合物的研究历史17-18
• 1.3.2 水合物的研究现状18
• 1.3.3 我国水合物的研究现状18-19
• 1.3.4 当今天然气水合物的研究方向与研究重点19
• 1.4 水合物技术的应用19-21
• 1.4.1 天然气水合物的开采策略19-20
• 1.4.2 天然气水合物技术在其他领域的应用20-21
• 1.5 开发水合物可能带来的环境问题21-23
• 1.6 本课题研究的主要内容23-24
• 第二章 水合物生成条件的预测模型24-36
• 2.1 气水体系天然气水合物生成24-25
• 2.1.1 气水体系天然气水合物生成机理24
• 2.1.2 影响水合物形成的条件24-25
• 2.2 气水体系天然气水合物相平衡测定方法25-26
• 2.3 水合物生成条件的各种预测模型简介26-30
• 2.3.1 经验或半经验模型26-27
• 2.3.2 热力学相态平衡理论模型27-30
• 2.4 VDWP 预测模型30-36
• 2.4.1 VDWP 相态平衡理论模型的前提条件30
• 2.4.2 VDWP 相态平衡理论模型的计算公式30-33
• 2.4.3 VDWP 理论模型的计算步骤与结果分析33-36
• 第三章 应用量子化学分析天然气水合物的形成36-46
• 3.1 量子化学简介36-37
• 3.2 量子化学几何构型的优化37
• 3.3 密度泛函理论（DFT）37-43
• 3.3.1 密度泛函理论的基本原理37-39
• 3.3.2 密度泛函理论的理论背景39
• 3.3.3 Gaussian98 中包含的 DFT 方法39-43
• 3.4 密度泛函理论对天然气水合物的分析43-46
• 3.4.1 计算模型的简化43
• 3.4.2 DFT 计算结果分析43-46
• 第四章 基于量子化学改进天然气水合物相平衡模型46-54
• 4.1 相平衡的热力学基础46-47
• 4.2 天然气水合物相平衡改进模型47-50
• 4.3 改进模型的计算步骤及结果分析50-54
• 第五章 表面张力对天然气水合物生成影响实验54-74
• 5.1 概述54
• 5.2 实验内容介绍54-58
• 5.3 天然气水合物的燃烧与分解58-61
• 5.4 天然气水合物的含气实验61
• 5.5 不同表面张力下天然气水合物生成实验分析61-68
• 5.6 表面张力对天然气水合物生成的影响机理分析68-72
• 5.7 结论72-74
• 第六章 总结与展望74-75
• 参考文献75-78
• 致谢78

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