热等离子体裂解天然气制乙炔的数值模拟与实验研究

【摘要】：本文报道热等离子体射流裂解天然气制乙炔过程的研究结果。用工作气体(氮、氩、氢等)放电起弧形成高速喷射的等离子体射流,将天然气导入此高温环境,天然气的甲烷成分在此无氧、高温、常压环境中被脱氢偶联,生成含乙炔的裂解气,经后续工序处理得到目标产品乙炔。这是一种全新的方法。它与电石水解制乙炔工艺法相比毫无共同之处;与天然气部分氧化法相比,使用的热源有本质的不同;与电弧裂解法相比,能形成更适合天然气裂解的高温环境,获得更高的单程收率。 全文共分4个部分:文章的第一部分对本课题的背景和研究现状做了综述。文章首先对天然气资源、天然气工业的概况和天然气乙炔工业的光明前景做了简述,并对乙炔的各种生产方法进行了比较,比较结果表明等离子体射流法是一种有发展前景的工艺;随后着重介绍了等离子体射流法裂解天然气制乙炔的实验研究进展和热等离子体反应器传热和流动的数值模拟研究现状;指出此工艺工业化方面还存在的不足之处,提出系统研究等离子体反应器流动和传热特性的必要性,为后续工作的开展做了细致的文献分析。 文章的第二部分以计算机模拟为主要研究手段,较为系统地研究了侧向双孔漏斗型绝热反应器中流体的流动和传热的三维数值特性,考察了反应器内流体的流动速率、温度分布以及反应物与等离子体射 WP=3 流的混合情况,以期对反应器的几何位形设计提供理论依据。为了使计算更具有实际意义,先利用热力学平衡推导了成流气在等离子体发生器出口处(亦即反应器入口处)的平衡离解度与温度的关联方程和利用能量守恒原理推导了温度与外加能量的关联方程,再联立两方程,得到了发生器出口处的等离子体温度、裂解度和流速与成流气流量、等离子体功率的关系,并以此作为反应器数值模拟计算的边界条件。在典型的工艺参数下的数值模拟结果表明:侧向双孔漏斗型绝热反应器中的温度场和浓度场存在着一个明显的双锥形状的混合面,混合面的温度达到3500K,甲烷的摩尔分率为35%;混合面上的温度、浓度条件符合实验,以及热力学得到的天然气裂解的最佳条件,由此判断,本反应器内等离子体裂解天然气的反应主要发生在混合面上,三维的数值模拟结果不但验证了反应器设计的合理性,也为进一步研究及应用此类等离子体反应器提供了丰富的信息。 文章的第三部分是实验研究部分。利用200KW的中试装置,在常压下研究了天然气在氮热等离子体中的裂解行为,考察了输入功率、甲烷流量和反应器长短对反应的影响。结果表明:天然气在氮热等离子体中发生了强烈的分解反应,并且可以根据调整反应器的长短来得到不同收率的乙炔和炭黑。选择数值模拟中使用的典型工艺参数,天然气转化率为97%,乙炔收率为90%,比能为13KWh/kg。 最后一部分是文章的结论部分。通过总结得出:等离子体射流法裂解天然气制乙炔的过程是热力学平衡过程;数值模拟和实验研究的结果证明,本课题设计的侧向双孔漏斗型绝热反应器有效的改善了反应器中温度分布和气体混和的情况。 本文从理论分析、数值模拟和实验研究三个方面对等离子体射流法进行了全面的分析和探讨,这些工作的开展对该项技术的实际应用均有重要意义。 【关键词】：热等离子体 天然气 裂解 乙炔 数值模拟
【学位授予单位】：四川大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2004
【分类号】：TQ221
【目录】：

• 前 言9-11
• 1 文献综述11-23
• 1.1 天然气资源及天然气化学工业现状11-13
• 1.1.1 天然气资源概况11-12
• 1.1.2 天然气化学工业概况12-13
• 1.2 天然气乙炔工业的光明前景13-15
• 1.2.1 天然气乙炔工业的发展趋势13
• 1.2.2 天然气制乙炔的生产方法13-15
• 1.2.2.1 部分氧化法13-14
• 1.2.2.2 电弧法14
• 1.2.2.3 等离子体法14
• 1.2.2.4 乙炔生产方法的比较14-15
• 1.3 热等离子体技术在天然气转化上的应用15-23
• 1.3.1 热等离子体裂解天然气制乙炔的基本原理15-19
• 1.3.1.1 C-H热力学平衡体系16-18
• 1.3.1.2 等离子体裂解天然气制乙炔的反应历程18-19
• 1.3.2 热等离子体裂解天然气的研究状况19-23
• 1.3.2.1 热等离子体裂解天然气制乙炔实验研究19-21
• 1.3.2.2 针对反应器的数值模拟状况21-23
• 2 理论部分23-47
• 2.1 发生器出口处等离子体温度和流速估算23-30
• 2.1.1 氮气解离度的计算24-26
• 2.1.2 系统的能量平衡26-27
• 2.1.3 解离度和温度的关系27
• 2.1.4 给定输入功率下的温度27-28
• 2.1.5 典型实验条件下发生器出口流体的温度和流速28-30
• 2.1.5.1 典型实验条件下发生器出口流体的温度29
• 2.1.5.2 典型实验条件下发生器出口流体的流速29-30
• 2.2 等离子体反应器中传热与流动的三维数值模拟30-47
• 2.2.1 理论分析与数值方法30-39
• 2.2.1.1 物理模型30-31
• 2.2.1.2 数学模型31-35
• 2.2.1.2.1 基本假设31-32
• 2.2.1.2.2 输运方程32-33
• 2.2.1.2.3 物性33-35
• 2.2.1.3 边界条件35-38
• 2.2.1.3.1 反应器入口条件35-36
• 2.2.1.3.2 CH4入口条件36
• 2.2.1.3.3 出口条件36
• 2.2.1.3.4 壁面条件36-37
• 2.2.1.3.5 对称条件37-38
• 2.2.1.4 离散化条件38
• 2.2.1.5 计算时间及收敛性38-39
• 2.2.2 结果分析与讨论39-46
• 2.2.2.1 温度分布39-41
• 2.2.2.2 甲烷浓度分布41-43
• 2.2.2.3 速度分布43-44
• 2.2.2.4 压力分布44-45
• 2.2.2.5 湍能与湍能耗散45-46
• 2.2.3 结论46-47
• 3 实验部分47-56
• 3.1 实验装置47-48
• 3.2 分析方法48
• 3.2.1 气相产品分析48
• 3.2.2 炭黑的分析48
• 3.2.3 原料气及计量48
• 3.3 数据处理48-49
• 3.4 实验结果和讨论49-53
• 3.4.1 长型反应器结果50-52
• 3.4.1.1 放电功率的影响50-51
• 3.4.1.2 甲烷流量的影响51-52
• 3.4.2 短型反应器的结果52-53
• 3.4.3 两种反应器结果的比较53
• 3.5 技术经济估算53-55
• 3.6 结 论55-56
• 4 结论部分56-58
• 参考文献58-62
• 声 明62-63
• 致 谢63

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