海洋天然气水合物模拟实验研究

【摘要】： 天然气水合物是一种新能源,积极开展水合物的模拟实验研究对天然气水合物的勘探开发利用以及对水合物技术的发展应用都具有十分重要的意义。在总结国内外天然气水合物最新研究成果的基础上,本文着重从水合物的生成分解动力学、饱和度、储气特性等方面开展了模拟实验研究。 实验中采用电阻探测技术成功进行了CO_2水合物的成核动力学实验,结果表明电阻探测技术是一种行之有效的监测手段,可以准确地监测水合物的生成过程。实验发现使用同一份水重复进行CO_2水合物合成,在温度、压力及其它条件不变的情况下,水合物反应所用的诱导时间逐次减少,水分子在水合物生成反应中存在“记忆效应”。另外,水合物成核阶段由于孔隙水中离子浓度的变化会引起阻抗变化。由阻抗变化可以判断出CO_2水合物生成的五个主要阶段。最后,通过分析影响CO_2水合物反应体系阻抗变化的因素,初步推导出水合物成核速率模型,并结合具体反应条件对模型进行求解,得到成核速率变化趋势。 在沉积物中水合物饱和度模拟实验中,采用电阻探测技术,基于Archie公式,建立了通过多孔介质阻抗计算CO_2水合物饱和度的理论模型,并将模拟实验所获数据应用于此模型,得到了沉积物中CO_2水合物生成过程中的饱和度值。 采用自行设计的模拟实验装置,监测了甲烷水合物在等容条件和不同粒径多孔介质常压条件下的分解过程,取得了良好的结果。实验中发现甲烷水合物等容分解过程中,温度和压力经历了三个不同的变化阶段,并发现反应釜压力与温度有良好的函数对应关系。另外,实验发现甲烷水合物的分解首先从气.固相接触面开始。与纯溶液体系相比,多孔介质的存在增大了分解体系气-固相接触面积,有利于水合物分解。水合物生成会导致松散多孔介质的孔隙发生改变,使水合物在体系中不均匀分散。在粒径范围变化不大的情况下,水合物分解速率表现出一定的随机性。 在储气量实验中为了研究水合物的储气特性,利用自行设计的小型水合物合成装置,分别合成了一系列不同体系下的甲烷水合物,包括不同压力下的十二烷基硫酸钠(SDS)水溶液+甲烷体系、粉末冰+甲烷体系以及粉末冰+不同粒度砂+甲烷体系,并采用真空容积法测定了这些甲烷水合物的储气量。探讨了不同反应时间、压力和环境介质对形成笼状结构水合物的储气量的影响。 【关键词】：气体水合物 模拟实验 动力学 饱和度 储气量
【学位授予单位】：青岛大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2009
【分类号】：P744.4
【目录】：

• 摘要2-3
• Abstract3-7
• 第一章 引言7-21
• 1.1 天然气水合物的概念、结构和性质7-9
• 1.2 天然气水合物动力学研究进展9-19
• 1.2.1 天然气水合物动力学研究的主要内容9-12
• 1.2.2 天然气水合物动力学研究的新进展12-19
• 1.3 天然气水合物动力学模拟实验研究展望19-20
• 1.4 本论文研究的主要内容20-21
• 第二章 电阻探测技术在天然气水合物动力学研究中的应用21-31
• 2.1 实验原理21
• 2.2 实验设备21-24
• 2.3 实验方法与步骤24-25
• 2.4 结果与讨论25-30
• 2.4.1 二氧化碳水合物成核阶段的初步探讨25-26
• 2.4.2 水合物生成诱导时间的初步研究26-27
• 2.4.3 水合物成核速率的初步研究27-30
• 2.5 小结30-31
• 第三章 水合物饱和度与电阻变化关系的初步研究31-38
• 3.1 实验原理31
• 3.2 实验设备31-32
• 3.3 实验方法与步骤32
• 3.4 结果与讨论32-37
• 3.4.1 CO_2水合物生成和分解过程阻抗变化趋势32-34
• 3.4.2 多孔介质中水合物阻抗计算方法34-35
• 3.4.3 CO_2水合物生成过程饱和度研究35-37
• 3.5 小结37-38
• 第四章 甲烷水合物分解动力学研究38-45
• 4.1 实验设备38
• 4.2 实验方法与步骤38-39
• 4.2.1 等容升温分解实验步骤39
• 4.2.2 不同粒径多孔介质中甲烷水合物常压分解实验步骤39
• 4.3 结果与讨论39-43
• 4.3.1 等容升温分解实验结果39-41
• 4.3.2 不同粒径多孔介质体系中甲烷水合物常压分解结果41-43
• 4.4 小结43-45
• 第五章 甲烷水合物储气量实验研究45-52
• 5.1 实验原理45
• 5.2 水合物合成实验45-47
• 5.2.1 实验装置45-46
• 5.2.2 实验方法46-47
• 5.3 真空容积法测定天然气水合物的储气量47-48
• 5.3.1 实验装置47
• 5.3.2 实验过程47-48
• 5.4 结果与讨论48-51
• 5.4.1 SDS-水-甲烷体系水合物储气特性48-49
• 5.4.2 冰粉-甲烷体系水合物储气特性49-50
• 5.4.3 冰粉-沉积物-甲烷体系水合物储气特性50-51
• 5.5 小结51-52
• 结论52-54
• 参考文献54-61
• 攻读学位期间的研究成果61-62
• 致谢62-64

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