天然气再燃/先进再燃脱硝的化学动力学模拟与实验研究

【摘要】： 燃煤氮氧化物是大气污染源之一,其大量排放严重威胁了人类的健康和生存环境,控制其排放势在必行。天然气先进再燃以其脱硝效率高、对锅炉燃烧影响小、改造费用低等优点而成为研究热点。本文利用化学动力学模拟和实验两种方法研究了不同因素对天然气再燃、先进再燃脱硝效率的影响规律,并分析了相应机理,以期为天然气先进再燃技术的发展和应用提供借鉴。 首先,本文在建立物理模型基础上,选取GRI3.0机理模拟不同因素对天然气再燃脱硝效率的影响规律,并分析了天然气再燃脱硝机理,结果表明:天然气再燃可以获得50%～70%的脱硝效率,多种影响脱硝效率的因素均存在最佳取值范围。随反应温度的升高,CH_4脱硝效率先升高后降低,最佳温度范围为1050℃～1100℃;较低的过量空气系数(SR)利于CH_4还原NO,但当SR＜0.3时脱硝效率有所下降,推荐CH_4再燃适合的SR范围为0.7～0.8;随天然气与NO比例(NG/NO)的增加,脱硝效率先快速增加,然后趋于平缓,NG/NO最佳范围为3～4;NO初始浓度对CH_4再燃脱硝效率的影响较小,但少量C_2H_6存在时,天然气再燃脱硝效率随NO初始浓度的增加而增加;再燃停留时间越长脱硝效率越高,但超过0.3s后,增加幅度明显降低。通过敏感性分析发现,影响天然气再燃的还原基团主要是CH_i和NH_i,它们均源自再燃燃料,影响NO还原的主要中间物质为HCN和HCCO。 其次,本文结合再燃和选择性非催化还原NO的两种机理,建立天然气先进再燃反应机理,模拟不同因素对天然气先进再燃脱硝效率的影响规律,并分析了天然先进再燃机理。结果表明:相同工况下,天然气先进再燃脱硝效率比再燃脱硝效率高出20～30个百分点。影响天然气先进再燃脱硝效率的因素存在最佳取值范围,与再燃最佳参数相比,再燃温度、过量空气系数和NG/NO都有所降低,分别为1050℃、0.6～0.7和2～3,而最佳再燃区停留时间变化不大。CH_4先进再燃脱硝效率随NO初始浓度的增加而增加,当NO初始浓度超过800×10~(-6)后,脱硝效率增加趋势变的平缓;1050℃下的最佳氨氮摩尔比(NSR)约为1,低于该温度时,相同脱硝效果条件下的NH_3消耗量增加。再燃燃料添加C_2H_6有利于提高反应速率和脱硝效率,且脱硝效率随C_2H_6比例的增加而增加。另外,C_2H_6的加入可以使最佳再燃反应温度降低大约50℃,并且有利于拓宽相同SR下的最佳再燃温度窗口,拓宽最佳SR范围,节省再燃燃料。通过敏感性分析发现,天然气先进再燃中NH_i对NO的还原起着重要的作用,该物质主要来自NH_3在有氧条件下的分解和烃基的转化。另外,由于链式反应生成的O和OH减少了O_2的消耗,多余的O_2可以促进CH_i→CH_2O→HCO→HCCO→NH_i的进行,有利于提高再燃脱硝效率。 最后,本文利用热态脱硝实验装置进行了天然气先进再燃实验研究,对建立的天然气先进再燃机理进行了合理性验证。结果表明,在GRI3.0基础上拓展形成的天然气先进再燃机理能够预测不同因素对天然气先进再燃脱硝效率的影响规律,所得最佳参数可以用来指导天然气先进再燃的实际应用。 【关键词】：先进再燃 再燃 天然气 脱硝 化学动力学模拟
【学位授予单位】：山东大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2009
【分类号】：X701
【目录】：

• 摘要10-12
• ABSTRACT12-15
• 符号表15-17
• 1 绪论17-23
• 1.1 课题研究背景与意义17-19
• 1.2 火电厂氮氧化物的排放控制技术发展前景19-20
• 1.3 本文研究目的及内容20-23
• 2 天然气再燃/先进再燃脱硝技术机理及研究现状23-39
• 2.1 氮氧化物生成机理及再燃/先进再燃脱硝原理23-33
• 2.1.1 氮氧化物生成机理23-27
• 2.1.2 再燃/先进再燃脱硝原理27-33
• 2.2 天然气再燃与先进再燃脱硝机理33-34
• 2.2.1 天然气再燃脱硝机理33-34
• 2.2.2 天然气先进再燃脱硝机理34
• 2.3 天然气再燃/先进再燃脱硝技术研究进展34-38
• 2.3.1 化学动力学模拟35-36
• 2.3.2 实验研究36-38
• 2.4 本章小结38-39
• 3 天然气再燃脱硝特性化学动力学模拟39-56
• 3.1 ChemKin介绍39-41
• 3.2 化学动力学模型41-44
• 3.2.1 物理模型及控制方程41-42
• 3.2.2 ChemKin分析方法42-43
• 3.2.3 化学反应机理模型43-44
• 3.3 模拟结果与分析44-52
• 3.3.1 再燃区温度对脱硝效率的影响44-46
• 3.3.2 再燃区过量空气系数对脱硝效率的影响46-48
• 3.3.3 天然气与NO初始比例对脱硝效率的影响48-49
• 3.3.4 初始NO浓度对脱硝效率的影响49-50
• 3.3.5 再燃区停留时间对脱硝效率的影响50-52
• 3.4 天然气再燃脱硝机理分析52-54
• 3.4.1 影响天然气再燃脱硝的主要反应52-53
• 3.4.2 主要中间产物对天然气再燃脱硝的影响规律53-54
• 3.5 本章小结54-56
• 4 天然气先进再燃脱硝特性化学动力学模拟56-72
• 4.1 化学反应机理模型56-57
• 4.2 模拟结果与分析57-67
• 4.2.1 再燃区温度对脱硝效率的影响57-59
• 4.2.2 再燃区过量空气系数对脱硝效率的影响59-61
• 4.2.3 天然气与NO初始比例对脱硝效率的影响61-62
• 4.2.4 初始NO浓度对脱硝效率的影响62-63
• 4.2.5 再燃区停留时间对脱硝效率的影响63-65
• 4.2.6 NH_3与NO比例对脱硝效率的影响65-67
• 4.2.7 C_2H_6与CH_4比例对先进再燃脱硝过程的影响规律67
• 4.3 天然气先进再燃脱硝机理分析67-70
• 4.3.1 天然气先进再燃脱硝的主要反应67-69
• 4.3.2 主要中间产物对天然气先进再燃脱硝的影响规律69-70
• 4.4 本章小结70-72
• 5 天然气先进再燃脱硝特性实验研究72-80
• 5.1 实验系统与方法72-73
• 5.2 实验结果与分析73-78
• 5.2.1 天然气与NO初始比例对脱硝效率的影响73-74
• 5.2.2 再燃区停留时间对脱硝效率的影响74-75
• 5.2.3 NH_3与NO摩尔比对脱硝效率的影响75-76
• 5.2.4 再燃区温度对脱硝效率的影响76-77
• 5.2.5 再燃区过量空气系数对脱硝效率的影响77-78
• 5.3 本章小结78-80
• 6 全文总结及建议80-83
• 6.1 全文总结80-81
• 6.2 创新点81-82
• 6.3 建议82-83
• 附录 天然气先进再燃化学反应机理83-90
• 参考文献90-97
• 致谢97-98
• 硕士在读期间发表论文情况98-99
• 学位论文评阅及答辩情况表99

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