合成天然气汽液相平衡及液化脱氢流程研究

【摘要】：提高煤炭利用效率，减少污染，实现煤炭资源的清洁高效利用是节能减排的必然要求。在各种煤炭清洁利用技术中，煤制合成天然气(Synthetic natural gas, SNG)具有设备流程相对简单、技术成熟可靠、单位热值投资成本低、生产过程污染物较少等优点。低温液化是SNG输运的一种有效方式。经预处理的SNG除主要组分甲烷外，还含有氮气、氢气(0.7-9.8%)等非常规组分，其中氢气与其他组分的热物性相差最大，对液化流程的影响也最为显著。 本文具体开展了以下几方面的工作： 1、优化改良了低温汽液相平衡实验测定装置，实验测定了H2+CH4二元体系在100.1-120.5K，0.1-3.0MPa下的汽液相平衡，验证了实验装置在测定含氢天然气汽液相平衡上的可靠性。然后实验测定了H2+CH4+N2三元体系在100.0-125.0K，0.1-5MPa下的汽液相平衡。 2、采用Zudkevitch Joffee (ZJ)和GERG状态方程对实验测定条件下的H2+CH4+N2三元体系的汽液相平衡进行计算，通过比较，认为ZJ和GERG状态方程均具有较好的准确性和预测性。 3、基于Peng-Robinson(PR)方程，采用实验测定的H2+CH4体系汽液相平衡的压力、温度及液相组分（p-T-xi），关联了H2+CH4体系的二元交互作用系数，有效提高了PR状态方程在低温低压条件下，含氢甲烷体系汽液相平衡计算中的准确性。 4、分别考察GERG、PR和ZJ状态方程，推荐GERG状态方程作为SNG液化等流程模拟中最合适的物性方法。并使用GERG状态方程，对氮膨胀循环联合常压精馏，带压精馏及闪蒸+精馏三种不同的脱氢方案进行模拟优化，给出了适用于低含氢量（10%）SNG液化脱氢的最优方案。 【关键词】：液化脱氢流程模拟 交互作用系数 合成天然气 汽液相平衡 状态方程法 氢气
【学位授予单位】：上海交通大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：TE665.3;TQ536
【目录】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-10
• 符号与标记10-12
• 第一章 绪论12-22
• 1.1. 煤制合成天然气（SNG）12-14
• 1.2. SNG 汽液相平衡研究现状14-16
• 1.3. 汽液相平衡研究方法16-19
• 1.3.1. 实验测定方法16-19
• 1.3.2. 理论计算方法19
• 1.4. SNG 液化脱氢流程研究现状19-20
• 1.5. 本文研究的主要内容20-22
• 第二章 SNG 汽液相平衡测定实验研究22-37
• 2.1. 实验装置22-27
• 2.1.1. 恒温系统22-25
• 2.1.2. 测量系统25-27
• 2.1.3. 化学品27
• 2.2. 实验步骤27-29
• 2.3. 实验装置误差分析29
• 2.3.1. 温度测量的误差29
• 2.3.2. 压力测量的误差29
• 2.3.3. 组分测量的误差29
• 2.4. 实验结果及分析29-36
• 2.4.1. H_2+CH_4二元体系30-33
• 2.4.2. H_2+CH_4+N_2三元体系33-36
• 2.5 本章小结36-37
• 第三章 SNG 热物性理论计算37-62
• 3.1. 相平衡热力学基础37-42
• 3.1.1. 相平衡判据37-39
• 3.1.2. 相律39
• 3.1.3. 逸度和逸度系数39-42
• 3.1.4. 汽液相平衡关系式42
• 3.2. 状态方程法计算汽液相平衡42-55
• 3.2.1. 基本计算方法42
• 3.2.2. ZJ EoS 及 H_2+N_2+CH_4体系 VLE 计算结果讨论42-49
• 3.2.3. GERG EoS 及 H_2+N_2+CH_4体系 VLE 计算结果讨论49-55
• 3.3. 二元交互系数55-61
• 3.3.1. H_2+CH_4二元交互系数研究现状58
• 3.3.2. H_2+CH_4二元交互系数的拟合及优化58-61
• 3.4. 本章小结61-62
• 第四章 SNG 液化及氢分离流程研究62-81
• 4.1. 物性方程对 SNG 液化流程模拟的影响62-69
• 4.1.1. 不同物性方程用于含氢 SNG 饱和温度计算62-63
• 4.1.2. 不同物性方程在含氢 SNG 液化脱氢流程中的应用63-69
• 4.2. SNG 液化及氢分离整合流程方案69-80
• 4.2.1. 氮膨胀液化流程与不同氢分离方案整合69-71
• 4.2.2. 3%含氢量 SNG 原料气液化脱氢方案分析71-74
• 4.2.3. 5%含氢量 SNG 原料气液化脱氢方案分析74-76
• 4.2.4. 8%含氢量 SNG 原料气液化脱氢方案分析76-80
• 4.3. 本章小结80-81
• 第五章 结论与展望81-84
• 5.1. 主要结论81-82
• 5.2. 主要创新点82
• 5.3. 前景展望82-84
• 参考文献84-89
• 致谢89-90
• 攻读学位期间的学术成果90-93
• 附件93

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