煤制天然气合成气中CO_2分离方法与特性研究

【摘要】：在目前的煤制天然气(SNG)工艺中,一般采用低温甲醇洗工艺进行CO2气体的脱除,然而,由于低温甲醇洗往往受到酸性气体中S含量以及装置制冷量的影响,导致脱除效果下降。因此,需要对现有的CO2气体脱除方法特性进行研究,为寻找可替代低温甲醇洗的更有安全、有效的脱除酸性气体的方法提供一定的理论基础和数据支持。本文在实验室的规模下,利用膜分离实验系统、MEA化学吸收实验系统对CO2膜分离法及MEA化学吸收法进行了实验研究,并提出了理论分析方法,在此基础上,本文提出了新型的膜分离——化学吸收联合脱除CO2的方法,在膜分离——MEA化学吸收实验台上对该方法进行了验证。研究结果如下:膜分离系数是衡量高分子膜分离气体性能的一个重要参数,进气的体积流率越大、压力越高以及温度越低,膜分离系数越大,膜渗透端得到的气体CO2浓度越高,Generon210膜的分离系数大于Prism膜,但后者在进气工况变化时分离性能更加稳定,在0.9MPa,25℃,60L/min的进气条件下,Generon210膜渗透端CO2浓度为63.4%,分离效率为63.27%,CH4回收率为93.55%,浓度为95.5%。MEA的流量与温度越高,MEA吸收CO2量越大,MEA溶液浓度超过30%之后,由于溶液粘度增大,吸收量下降,60L/minCO2浓度为15%的混合气体经过30%、55℃、15L/h的MEA溶液吸收后,分离效率可达到99%以上,回收的CH4浓度在99%以上;30%、100℃的MEA富液与6m3/h的蒸汽接触可获得最高的解吸率,为72.52%。根据两性离子机理来准确地描述MEA化学吸收与解吸过程,并由机理推导的动力学模型可计算MEA化学吸收过程中的吸收速率以及解吸过程中任一时刻的解吸率。联合法分离CO2的过程受到进气压力、体积流率、温度以及MEA浓度、流量、温度等多种因素的影响,要达到理想的分离效果,必须调节MEA与CO2的摩尔比达到1.15以上,此时分离效率为81%,回收的CH4浓度为95.5%。联合法有利于大量减少化学吸收所需的MEA量,因此适用于大气量处理工艺中,可作为替代低温甲醇洗的方法。 【关键词】：膜分离法 MEA化学吸收法 联合法 CO2分离特性
【学位授予单位】：上海交通大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TE665.3
【目录】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-10
• 第一章 绪论10-22
• 1.1 研究背景10-11
• 1.2 合成气CO_2分离国内外文献综述11-20
• 1.2.1 膜分离技术11-16
• 1.2.2 化学吸收技术16-19
• 1.2.3 吸附分离技术19
• 1.2.4 低温蒸馏技术19-20
• 1.3 本文研究意义及内容20-21
• 1.4 本章小结21-22
• 第二章 CO_2膜分离特性研究22-39
• 2.1 引言22
• 2.2 CO_2膜分离溶解——扩散模型研究22-24
• 2.3 膜分离CO_2实验系统及工况24-30
• 2.3.1 膜分离CO_2实验系统24-29
• 2.3.2 膜分离CO_2实验操作步骤29-30
• 2.3.3 膜分离CO_2实验工况30
• 2.4 实验数据处理方法30-31
• 2.5 结果与讨论31-38
• 2.5.1 Generon210膜分离CO_2实验研究31-33
• 2.5.2 Prism膜分离CO_2实验研究33-35
• 2.5.3 Generon210膜与Prism膜分离系数计算及对比35-38
• 2.6 本章小结38-39
• 第三章 MEA化学吸收与解吸特性研究39-64
• 3.1 引言39
• 3.2 MEA化学吸收与解吸动力学研究39-43
• 3.3 MEA化学吸收与解吸实验系统及工况43-50
• 3.3.1 MEA化学吸收与解吸实验系统43-48
• 3.3.2 MEA化学吸收与解吸实验操作步骤48-49
• 3.3.3 MEA化学吸收与解吸实验工况49-50
• 3.4 数据处理方法50
• 3.5 结果与讨论50-63
• 3.5.1 MEA化学吸收实验研究50-53
• 3.5.2 MEA吸收动力学模型53-56
• 3.5.3 MEA化学解吸实验研究56-60
• 3.5.4 MEA解吸动力学研究60-63
• 3.6 本章小结63-64
• 第四章 膜分离-化学吸收联合脱除合成气CO_2实验研究64-77
• 4.1 引言64
• 4.2 膜分离-化学吸收联合脱除合成气CO_2技术原理64-65
• 4.3 膜分离-化学吸收联合脱除合成气CO_2实验系统及工况65-67
• 4.3.1 膜分离-化学吸收联合脱除合成气CO_2实验系统65-66
• 4.3.2 膜分离-化学吸收联合脱除合成气CO_2实验操作步骤66
• 4.3.3 膜分离-化学吸收联合脱除合成气CO_2实验工况66-67
• 4.4 数据处理方法67-68
• 4.5 结果与讨论68-75
• 4.5.1 气体压力对联合法脱碳特性的影响68-69
• 4.5.2 气体体积流率对联合法脱碳特性的影响69-70
• 4.5.3 气体温度对联合法脱碳特性的影响70-71
• 4.5.4 液气比对联合法脱碳特性的影响71-73
• 4.5.5 MEA温度对联合法脱碳特性的影响73-74
• 4.5.6 联合法与膜分离法、化学吸收法对比74-75
• 4.6 本章小结75-77
• 第五章 全文总结与展望77-79
• 5.1 全文总结77-78
• 5.2 工作展望78-79
• 参考文献79-86
• 致谢86-87
• 攻读硕士学位期间已发表或录用的论文87-89

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