天然气初期裂解过程的同位素分馏模型:反应动力学探讨

【摘要】：已有一些模型把~(13)CH_4和~(12)CH_4的生成当作初期裂解的一系列平行初级反应来计算天然气(甲烷)稳定碳同位素组成的变化。本项研究的目的是把同位素分馏的类型和已建立的天然气生成的动力学模型结合起来。沉积有机物形成的甲烷稳定碳同位素比值取决于有机质中甲烷母质的初始碳同位素比值和来自相应母质中~(12)C和~(13)C甲烷之间活化能的内在差异。在开放体系的裂解实验中,新模型对于δ~(13)C观察值的变化能给予理论解释和数学描述,能模拟出任何地温下热成因气中甲烷的碳同位素值。对西伯利亚西北部的Pokur组中的2个含煤岩样进行模拟实验,得到了与Pokur组气藏天然气接近的甲烷碳同位素值(δ~(13)C_1=-42‰～-54‰)。这一发现支持了在成熟阶段早期的天然气热解成因。 【作者单位】： 德国
【关键词】： 甲烷 天然气 同位素分馏 反应动力学 西伯利亚西部 Pokur组
【分类号】：P618.13
【正文快照】： 1引言 近年来,烃气生成动力学和同位素分馏过程研究的发展为用机理研究方法逐渐取代经验研究提供了依据。许多学者应用瑞利分馏公式来计算天然气组分的同位素分馏过程。动力学同位素效应(KIE)定义为轻同位素反应速率系数.klZC与重同位素反应速率系数klsC之比,即从一叭 一一 E

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