天然气-二氧化碳-水蒸气-氧转化制合成气的研究——稀土助剂的作用

【摘要】：研究了稀土氧化物 (CeO2 和La2 O3)改性的镍基催化剂中助剂的作用 ,并考察了催化剂对天然气 二氧化碳 水蒸气 氧转化制合成气反应的活性 .结果表明 ,La2 O3 改性的镍基催化剂具有较高的CH4 转化率和H2 选择性 ;经CeO2 改性的镍基催化剂具有较高的CO选择性 .量子化学计算和XRD研究结果表明 ,La2 O3 助剂的加入 ,可使还原后催化剂表面Ni(111)晶面衍射峰的强度减小 ,较好地符合吸附活化CH4 分子的“尺寸效应”和能量要求 .添加CeO2 助剂的催化剂 ,其Ni(111)晶面衍射峰强度较大 ,而Ni(110 )晶面含量最小 ,不利于CH4 的离解 .同时 ,助剂RE2 O3(尤其是CeO2 )和MgO提高了Ni的d电子密度 ,因而一定程度上加强了Nid电子向CO2 空反键π轨道的迁移 ,促进CO2 分子的活化 ,提高其消碳活性 【作者单位】： 哈尔滨工业大学应用化学系 中国科学院大连化学物理研究所 哈尔滨师范大学化学系 中国科学院大连化学物理研究所 哈尔滨师范大学化学系 哈尔滨工业大学应用化学系
【关键词】： 镍基催化剂 稀土助剂 甲烷 活化 吸附 合成气
【基金】：黑龙江省自然科学基金资助项目 (B970 7)
【分类号】：O643.3
【正文快照】： 催化剂体系基础科学研究的目的是要在原子水平上了解它们是怎样起作用的 .其目标之一是确定发生键断裂和重排的活性位置 ,并检测形成的表面中间物 ,旨在确定原子表面结构和表面组成如何决定催化剂的活性和选择性 .一旦得到了原子水平的知识就能够设计出活性和选择性更好的催

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