锆钛酸铅铁电薄膜的光伏性能研究

【摘要】：非极性晶体在光照下产生的光伏效应早已为人所熟知,根据这一原理发展的晶体硅太阳能电池成为了目前世界上应用最为广泛的光伏器件,其装机容量已经超过25GW。然而,晶体硅太阳电池的发展正受到理论效率极限的制约,许多研究者开始将目光投向新型光伏材料的开发研究领域,其中铁电材料以其独特的反常光生伏打效应,能够产生突破带隙限制的大开路电压,以及铁电薄膜低成本的优势,使得铁电材料成为新型光伏材料领域的研究热点。由于铁电材料的电导率比较低,产生电子空穴对的迁移速率低,因此大多数金属/铁电薄膜/金属(MFM)结构器件的短路光电流都不理想,难以获得令人满意的短路电流。另外,传统铁电材料的禁带宽度比较大(3.5e V左右),难以吸收利用太阳光中的可见光,导致基于铁电薄膜的光伏器件光伏发电效率较低。针对这些缺点,在本文中,我们致力于研究提高铁电薄膜太阳能电池光电流的新方法。我们首先在具有ITO镀层的石英基底上用溶胶凝胶法制备了Pb(Zr0.20Ti0.80)O3(PZT)铁电薄膜,再用磁控溅射法在PZT薄膜上沉积不同材料的金属上电极(Ag、Cu、Au、Pt),我们研究发现,沉积的Ag和Au电极成功在PZT薄膜的上表面上引入了表面等离激元,样品可见光波段EQE出现提高,光电流得到极大增强,我们认为提高的光电流是来自PZT表面近场强度增强而激发出的光生载流子。为了验证我们的想法,我们对样品的界面进行数值模拟,发现多晶PZT薄膜在退火过程中上表面自然形成的粗糙结构可以耦合可见光波段入射光子和局域表面等离激元,从而增强PZT薄膜可见光波段的吸收。传统的电荷转移机制并不能很好的解释PZT薄膜中表面等离激元产生的光电流现象,而在我们提出的这一模型中,ITO/PZT/Ag和ITO/PZT/Au结构在可见光波段出现的光伏提高现象则得到了合理的解释。我们知道某些半导体材料具有非常良好的光响应,能够有效地吸收光子生成大量电子空穴对。为了实现铁电薄膜光伏器件的光电转化效率的提高,我们考虑设计复合异质结构,将半导体高电流密度和铁电体大开路电压的优势结合起来形成金属/半导体/铁电体/金属(MSFM)异质结构。根据这一思路,我们利用磁控溅射方法在ITO/PZT/Pt结构的基础上引入了Zn O和Cu2O层,制备出ITO/PZT/Zn O/Pt和ITO/PZT/Zn O/Cu2O/Pt(MSFM)异质结构薄膜器件。另外,这一结构也充分考虑到了带隙分布的合理性,能够有效地促进电荷流动。我们分别摸索了Zn O层厚度和Cu2O层制备工艺对器件光伏性能的影响,对比测试结果,在最佳的工艺条件下,我们制备的异质结构短路光电流密度与ITO/PZT/Pt结构相比提高了60倍左右。这表明,我们设想的通过复合异质结构提高铁电薄膜器件光伏效应的思路具有一定的可行性。 【关键词】：铁电薄膜 光伏性能 表面等离激元 异质结构
【学位授予单位】：苏州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TM914.4;TM221
【目录】：

• 中文摘要4-6
• Abstract6-10
• 第一章 引言10-21
• 1.1 铁电材料10-14
• 1.1.1 铁电材料简介10-12
• 1.1.2 铁电材料研究现状12-14
• 1.2 铁电薄膜的光伏效应研究14-15
• 1.3 铁电薄膜的制备技术15-17
• 1.3.1 溶胶-凝胶法16
• 1.3.2 溅射法16
• 1.3.3 脉冲激光沉积法16-17
• 1.3.4 金属有机化合物气相沉积法（MOCVD）17
• 1.4 本文的研究意义和内容17-19
• 参考文献19-21
• 第二章 样品的制备和表征方法21-32
• 2.1 溶胶-凝胶法（Sol-Gel）21-23
• 2.1.1 理论基础和发展21-23
• 2.1.2 主要设备和环境要求23
• 2.2 溶胶凝胶法制备PZT薄膜23-25
• 2.2.1 前驱体溶液的配制23-24
• 2.2.2 PZT薄膜的制成24-25
• 2.3 磁控溅射法制备金属上电极25-26
• 2.4 样品的结构表征26-28
• 2.4.1 X射线衍射测试26-27
• 2.4.2 原子力显微镜27-28
• 2.4.3 扫描电子显微镜28
• 2.5 样品的性能表征28-31
• 2.5.1 铁电性能测试28-29
• 2.5.2 紫外-可见吸收光谱29
• 2.5.3 光诱导电流测试29
• 2.5.4 光伏电流电压特性测试29-30
• 2.5.5 入射单色光光电转化效率测试30-31
• 参考文献31-32
• 第三章 表面等离激元对PZT薄膜光伏性能的影响32-53
• 3.1 引言32-34
• 3.2 实验结果与讨论34-49
• 3.2.1 PZT铁电薄膜的晶体结构与铁电性能34-35
• 3.2.2 极化翻转与样品光伏可调谐性能35-38
• 3.2.3 表面等离激元对PZT薄膜光伏性能的影响38-49
• 3.3 小结49-50
• 参考文献50-53
• 第四章PZT复合多层膜异质结构的光伏性能研究53-64
• 4.1 引言53-54
• 4.2 ITO/PZT/ZnO/Pt异质结构的性能研究54-58
• 4.2.1 样品制备过程54
• 4.2.2 实验结果与讨论54-58
• 4.3 ITO/PZT/ZnO/Cu2O/Pt异质结构的性能研究58-62
• 4.3.1 样品制备过程58-59
• 4.3.2 实验结果与讨论59-62
• 4.4 小结62-63
• 参考文献63-64
• 第五章 总结64-66
• 攻读硕士学位期间发表的论文66-67
• 致谢67-68

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