ZnO：Al/c-Si异质结光伏性能和高效微型Ⅲ-Ⅴ族化合物太阳电池的研究

【摘要】：本论文针对低成本和高效率这两个太阳电池研究方向，开展如下方面的研究：(1)利用脉冲激光沉积技术制备掺铝的氧化锌薄膜（简称ZnO:Al或AZO），表征不同温度和气压下的形貌和光学性质，希望通过揭示温度和气压对薄膜生长的影响，获得实现平整致密的宽带隙高质量薄膜的优化参数区间。随后采用磁控溅射技术制备ZnO:Al/c-Si异质结太阳电池。为更深刻地认识这种异质界面的复杂性质，在ZnO:Al/c-Si的界面用快速热氧化的方法生长一层超薄硅氧化层，通过变温I-V的测试来分析载流子的输运机制,以期为ZnO:Al/c-Si异质结太阳电池光伏性能的优化提供解决思路。(2)利用ELO（Epitaxial Lift-Off）技术将基于光刻技术制备的微型砷化镓太阳电池转移至掺有有机发光基团的波导的表面。这种增加电池对光子吸收的设计有望以较低的额外成本带来较大的电池效率增加。此外，利用机械叠层的概念，把高效单块三结电池作为顶部电池，单结锗作为底部电池，制备了类四结结构。折射率匹配的As2Se3薄膜被用作绝缘隔离层而置于顶部和底部电池之间。因为在电学连接和材料选择方面的灵活性，这种类四结结构可以突破传统单块四结电池的电流匹配和晶格匹配限制，具有实现更高总输出效率的潜力。 主要研究成果如下： (1)随着生长温度从500C降到200C，AZO的光学带隙从相应的3.44eV增至3.62eV，发生蓝移现象。700C的热处理使得光学带隙降至3.30eV到3.35eV之间。XRD揭示结晶质量随生长温度升高而改善。借助存在非晶态时半导体态密度与能量间的关系图，这种蓝移现象被证明是源自氧化锌薄膜中的非晶态，蓝移程度与非晶态和结晶态的相对比重有一定关联性。 (2) XRD和SEM的结果表明：氧压从25Pa升至35Pa时，AZO薄膜的衍射峰强度出现大幅增加，表面形貌明显更加致密和平整。这些变化行为迥异于氧压小于25Pa和大于35Pa时所对应的变化行为，表明存在一个从25Pa到35Pa的特殊氧压范围。EDS谱证实：随氧压变小，热稳定性变差，Zn/O原子个数比值也随之增加。结合薄膜生长的热力学和动力学机制，我们猜测存在一个沉积速率随氧压增加而明显增加的氧压区间，并随即通过薄膜厚度的数据被直接证实。至此，一个特殊的具有以下特点的氧压范围被证实：动力学因素的影响有限，氧气压强升高不足以影响粒子的表面扩散能力，却使薄膜的热稳定性得到改善，导致沉积速率随氧气压强升高而升高，有助于形成致密平整的薄膜。 (3)面积为1×1cm~2的ZnO:Al/p-Si异质结太阳电池在AM1.5D条件下的测试结果显示：典型的转换效率在0.7到1.14之间，与效率1.14相对应的开路电压是400mV,短路电流密度为17.27mA/cm~2,填充因子则是16.5。光照I-V曲线呈现的roll over及crossover行为分别被归咎于金属与p型硅之间非理想的欧姆接触和缺陷能级。变温I-V分析结果证实SRH复合主导着正向小偏压下的电流输运。伴随着界面热氧化时间从5分钟延长至10分钟,SRH复合机制的激活能从0.625eV降至0.26eV，直接证实了晶格失配引入的界面态是SRH复合中缺陷能级的主要来源。 (4)面积为240×200um~2,厚度仅为2.68um的GaAs微型薄膜电池通过转移印刷的方法被置于发光波导的表面。基于理论模型给出的优化参数区间，制备了厚度为150um，发光基团与载体的质量比为0.2wt的发光波导。与仅有镜面式背反射器的设计相比，GaAs电池在发光波导的作用下，短路电流增至前者1.51倍。在散射式反射器与发光波导的组合下，短路电流则增至1.71倍。为了减小界面直接接触所造成的一部分反射损失，在散射式反射器与发光波导界面间制造了一超薄空气层，短路电流增至2.21倍。相对外量子效率测试结果分别指出了发光基团在短波段和背反射器在长波段的电流贡献，证实了这种设计能提高光子收集的优点。 (5)利用转移印刷技术制备了三结GalnP/GaAs/lnGaNAsSb电池作为顶部电池和单结锗作为底部电池的机械叠层，折射率匹配的As_2Se_3薄膜作为界面缓冲层。鉴于前人多采用粘性聚合物作为叠层电池中间的界面缓冲层，对Si/粘性聚合物/Ge和Si/As_2Se_3/Ge这两种模拟结构进行的红外反射率测试显示：后者具有更低的反射率，意味着在真实的叠层结构中有更多的长波长光子可被底部Ge电池吸收。光照I-V测试显示：单结Ge电池和单块三结电池在1000个太阳光照下的开路电压分别为0.374V和3.47V，对应的短路电流达到6.99A/cm~2和14.5A/cm~2。通过特殊的电学互连方案可获得一个具有最大输出功率的两端工作器件，为这种机械叠加概念的实际应用提供了有效的解决方案。 【关键词】：脉冲激光沉积 磁控溅射 薄膜生长控制 氧化锌 异质结 界面态 III-V族化合物 微型薄膜 波导 发光染料 转移印刷 聚光电池 单块多结III-V族电池 折射率匹配 机械叠层
【学位授予单位】：上海大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2013
【分类号】：TM914.42
【目录】：

• 摘要6-9
• ABSTRACT9-13
• 目录13-17
• 第一章 绪论17-40
• 1.1 低成本硅基异质结太阳电池的研究背景20-26
• 1.2 高效率Ⅲ-Ⅴ族化合物太阳电池的地面产业化现状26-33
• 1.3 论文的研究内容33-35
• 参考文献35-40
• 第二章 薄膜生长技术与结构、性能表征40-60
• 2.1 薄膜样品的制备原理与方法40-48
• 2.1.1 薄膜的成核原理40-41
• 2.1.2 脉冲激光沉积工艺的基本原理41-42
• 2.1.3 磁控溅射沉积工艺的基本原理42-43
• 2.1.4 真空蒸发镀膜43
• 2.1.5 电子束蒸发沉积工艺43-44
• 2.1.6 金属有机化合物化学气相沉淀44-45
• 2.1.7 分子束外延45-47
• 2.1.8 快速热处理47-48
• 2.2 测试表征技术48-58
• 2.2.1 紫外可见光透射-吸收谱48-49
• 2.2.2 光致发光光谱49-50
• 2.2.3 傅里叶红外吸收光谱50-51
• 2.2.4 红外热成像51-52
• 2.2.5 表面轮廓分析52
• 2.2.6 X 射线衍射谱52-54
• 2.2.7 扫描电子显微分析54-55
• 2.2.8 原子力显微谱55-56
• 2.2.9 安捷伦 4155C I/V 电学性能测试系统56-57
• 2.2.10 电池的光照 I-V 特性测试系统57
• 2.2.11 电池的量子效率测试系统57-58
• 参考文献58-60
• 第三章 掺铝氧化锌薄膜的光学带隙蓝移现象及机制60-69
• 3.1 前言60
• 3.2 实验细节60-61
• 3.2.1 样品制备60-61
• 3.2.2 结构和光学表征61
• 3.3 结果与讨论61-67
• 3.3.1 透射谱61-63
• 3.3.2 X 射线衍射谱63-65
• 3.3.3 光带隙蓝移的物理本质65-67
• 3.4 结论67-68
• 参考文献68-69
• 第四章 氧压对掺铝氧化锌的形貌调制69-77
• 4.1 前言69
• 4.2 实验细节69-70
• 4.3 结果与讨论70-75
• 4.3.1 X 射线衍射谱70-71
• 4.3.2 表面形貌71-73
• 4.3.3 氧压调制薄膜形貌的机制73-75
• 4.4 结论75-76
• 参考文献76-77
• 第五章 基于 AZO/p-Si 异质结构的太阳电池光伏特性的研究77-89
• 5.1 前言77-78
• 5.2 样品制备与表征78
• 5.3 结果与讨论78-87
• 5.3.1 光伏特性78-81
• 5.3.2 电流输运81-86
• 5.3.3 n-AZO/SiOx/p-Si 异质结的能带86-87
• 5.4 结论87-88
• 参考文献88-89
• 第六章 微型砷化镓聚光太阳电池的研究89-100
• 6.1 前言89-90
• 6.2 实验细节90-91
• 6.2.1 样品制备90
• 6.2.2 结构与性能表征90-91
• 6.3 结果与讨论91-98
• 6.3.1 光学性质91-92
• 6.3.2 光伏特性92-98
• 6.4 结论98-99
• 参考文献99-100
• 第七章 高倍聚光型 Ⅲ-Ⅴ 族化合物多结太阳电池的研究100-112
• 7.1 前言100-101
• 7.2 实验细节101-102
• 7.2.1 预备性实验101-102
• 7.2.2 机械叠层电池的制备102
• 7.3 结果与讨论102-110
• 7.3.1 机械叠层的界面形态102-105
• 7.3.2 底部 Ge 电池的外量子效率105-107
• 7.3.3 光伏特性107-110
• 7.4 结论110-111
• 参考文献111-112
• 结论与展望112-113
• 作者在攻读博士学位期间公开发表的论文113-115
• 作者攻读博士学位期间参与的项目115-116
• 致谢116-117

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