基于纳米等离激元光子学的光伏器件及光催化过程研究

【摘要】：表面等离激元光子学利用了光子学和电子学在纳米尺度结合在一起的奇特性质,在当今纳米光子学研究领域中分外引人注目。由于贵金属纳米颗粒具有表面等离激元共振效应,在光、热以及高能态电子的传递过程中扮演着纳米源的角色,在光催化以及光伏器件领域具有巨大的潜在应用价值。本论文就是以表面等离激元纳米体系为基础,研究了牵涉到纳米等离激元共振的能量/电荷传递过程,并将结果直接应用到基于表面等离激元共振的有机光伏电池及光催化过程研究。本论文的工作主要包括以几个部分： 1.设计并合成了一种核壳结构等离激元纳米体系,通过调节壳层厚度能够精确、长距离的控制给体于受体间距(贵金属纳米颗粒与染料分子)。利用瞬态、稳态荧光光谱,对两者之间能量传递过程进行研究。发现随着金纳米颗粒和染料分子间距的减小,染料分子非辐射跃迁速率增大,辐射跃迁速率减小,荧光猝灭效率和给体-受体间距的关系不再符合传统的FRET (fluorescence resonance energy transfer, FRET)或NSET (nanometal surface energy transfer, NSET)模型,而应以新的函数关系来描述。 2.组装了以聚-3己基噻吩(poly(3-hexylthiophene, P3HT)以及富勒烯衍生物([6.6]-phenyl-C61-butyric acid methyl ester, PCBM)为活性层的倒置有机光伏电池,并且将包裹有二氧化硅绝缘层的核壳结构纳米颗粒(Au@SiO2)及裸金纳米颗粒(Au NPs)分别杂在电池的活性层中。Au@SiO2核壳结构掺杂的有机光伏电池与裸金纳米颗粒掺杂的电池相比,光电流密度有比较明显的增大,归因于Au@SiO2核壳结构在保持金纳米颗粒LSPR效应的同时,有效的减小了裸金纳米颗粒的金属介导损耗效应。但是我们也注意到可能由于Si02绝缘层不利于电荷传输,Au@SiO2核壳结构掺杂的有机光伏电池效率总体上并没有超越裸金纳米颗粒掺杂的电池,表明在利用表面等离激元共振效应增强有机光伏电池效率时,各种影响因素必须均衡考虑。 3.通过一步法合成碳量子点,并将其作为贵金属纳米颗粒的载体,利用光照的方式在碳量子点的表面沉积上一定数量的贵金属纳米颗粒。由于碳量子点的模板效应以及贵金属纳米颗粒之间存在的等离激元耦合效应,将其应用于光催化反应降解有机物或者光裂解水等方面。 【关键词】：纳米等离激元光子学 局域表面等离激元共振 光伏电池 光催化 碳量子点
【学位授予单位】：兰州大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：O644;O643.3
【目录】：

• 摘要3-5
• Abstract5-10
• 第一章 绪论10-35
• 1.1 纳米等离激元光子学基本原理10-19
• 1.2 纳米等离激元光子学的研究意义19-22
• 1.2.1 电子信息产业面临的挑战19-20
• 1.2.2 环境及能源产业的压力20-22
• 1.3 纳米等离激元光子学在光伏电池中的应用22-26
• 1.4 纳米等离激元光子学在光催化中的应用26-33
• 1.4.1 光催化过程及其机理26-32
• 1.4.2 碳量子点与纳米等离激元结合的光催化32-33
• 1.5 本论文选题思路33-35
• 第二章 核壳结构调控“纳米金-染料分子”及其能量传递过程的研究35-48
• 2.1 引言35-36
• 2.2 实验过程36-38
• 2.2.1 实验原料36-37
• 2.2.2 实验设备37
• 2.2.3 构建核壳等离激元纳米体系37-38
• 2.3 结果与讨论38-47
• 2.3.1 金核二氧化硅壳的表征38-41
• 2.3.2 Au@SiO_2@FITC的稳态及瞬态荧光光谱41-44
• 2.3.3 距离控制下的Au@SiO_2@FITC体系辐射跃迁性质的研究44-47
• 2.4 本章小结47-48
• 第三章 核壳表面等离激元结构在有机光伏电池中的应用48-61
• 3.1 引言48-49
• 3.2 实验过程49-51
• 3.2.1 实验原料49-50
• 3.2.2 实验设备50
• 3.2.3 等离激元纳米结构的合成50-51
• 3.2.4 聚合物电池的组装51
• 3.3 结果与讨论51-59
• 3.3.1 等离激元纳米结构的表征51-52
• 3.3.2 太阳能电池结构52-54
• 3.3.3 IPCE的表征54-56
• 3.3.4 J-V特性表征56-57
• 3.3.5 绝缘层包裹Au NPs的利与弊57-59
• 3.4 本章小结59-61
• 第四章 一锅法制备高性能荧光碳量子点及其在活体成像中的应用61-80
• 4.1 引言61-62
• 4.2 实验过程62-64
• 4.2.1 实验原料62
• 4.2.2 实验设备62
• 4.2.3 碳量子点的合成62-63
• 4.2.4 细胞成像实验63
• 4.2.5 MTT法细胞活性测试63
• 4.2.6 实时细胞分析系统(Real-Time Cellular Electronic Sensing,RT-CES)检测细胞生长过程63-64
• 4.2.7 斑马鱼饲养以及胚胎实验64
• 4.2.8 致畸及致死情况分析64
• 4.3 结果与讨论64-78
• 4.3.1 碳量子点的制备及表征64-69
• 4.3.2 碳量子点的光谱性质表征69-73
• 4.3.3 碳量子点的光稳定性及细胞成像中的应用73-77
• 4.3.4 碳量子点在斑马鱼活体成像中的应用77-78
• 4.4 本章小结78-80
• 第五章 碳量子点@银纳米复合纳米材料光催化性能研究80-90
• 5.1 引言80-81
• 5.2 实验过程81-83
• 5.2.1 实验原料81
• 5.2.2 实验设备81
• 5.2.3 碳量子点的制备81-82
• 5.2.4 碳量子点负载银纳米颗粒82
• 5.2.5 光催化实验82-83
• 5.3 结果与讨论83-89
• 5.3.1 碳量子点的制备及表征83-88
• 5.3.2 光催化降解染料88-89
• 5.4 本章小结89-90
• 第六章 结论与展望90-92
• 参考文献92-110
• 在学期间的研究成果110-111
• 致谢111

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