铁酸盐多铁材料光伏及催化性能研究

【摘要】：铁电材料的光伏效应开路电压可达几千伏特，远优于传统的半导体p-n结光伏材料。传统铁电材料禁带宽度大(3.3eV)，因此其光伏光催化对应紫外光响应波段。而太阳光中紫外光仅占4%，可见光约占43%，因此发展可见光响应的新型铁电光伏材料是十分重要的。多铁材料通常是指一种具有磁性的特殊铁电材料。近年来发展的一些室温铁酸盐多铁材料如BiFeO3等，禁带宽度约为2~3eV，有望实现良好的可见光光伏及光催化效应，可用于太阳光分解水制氢和降解有机污染废水溶液，在环保领域具有很好的应用前景。本论文较系统地研究了铁酸盐多铁陶瓷及纳米材料的制备工艺、光伏和光催化性能，并分析了其物理机理。 采用固相反应高温烧结法分别制备了铁酸盐多铁Pb(Fe1/2V1/2)O3陶瓷，并采用溶胶凝胶法制备了铁酸锌、铁酸镧和铁酸铋薄膜。研究了它们的可见光光伏性能。在多铁陶瓷Pb(Fe1/2V1/2)O3陶瓷中，诱导的光电流几乎是和外加光强成正比例，测得的可见光光伏开路电压输出达0.7V，远高于目前报道的铁酸铋材料(0.3V)。制备的多铁薄膜均表现出明显的可见光光伏性能，但是零偏置光电流几乎为零，这可能是因为缺陷浓度较高所致。通过分析对比半导体光伏、铁电/多铁材料光伏、高漏电多铁材料光伏三种类型材料的光伏物理机制，发现其光伏效应分别决定于界面能垒（界面效应）、铁电极化强度（体效应）及电场下缺陷定向迁移造成的带电缺陷浓度梯度。设计了相应的等效电路；并利用应变调控，使p-n结材料的光伏开路电压提高了约12%，光伏转化效率提高了约9.1%。 采用水热法分别制备了BiFeO3、CuFe2O4、ZnFe2O4三种铁酸盐多铁纳米材料。实验表明均对罗丹明B溶液具有很好的光催化降解效果，降解效率分别达到99%、91%和95%；对质量浓度为10mg/L的罗丹明B溶液，最佳的催化剂用量分别为6g/L、1g/L和2g/L。 采用水热法制备了多铁BiFeO3纳米棒，利用多铁材料压电特性，实现了机械催化效应。对罗丹明B溶液，其机械催化降解率达90%以上。进一步，利用机械催化和光催化效应联合，获得了提高的催化降解率。 【关键词】：铁酸盐 多铁材料 光伏效应 光催化效应 机械催化效应
【学位授予单位】：中国地质大学（北京）
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：X703
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-11
• 第一章 绪论11-28
• 1.1 引言11-12
• 1.2 多铁材料定义及研究现状12-14
• 1.3 多铁材料光伏性能研究进展14-20
• 1.3.1 铁电材料的光伏效应14-16
• 1.3.2 多铁材料的光伏效应16-20
• 1.4 多铁材料光催化效应研究进展20-21
• 1.5 多铁材料的光伏与光催化性能在环保领域的应用21-24
• 1.6 本论文的选题和研究内容24-28
• 1.6.1 选题及意义24-25
• 1.6.2 研究目标和研究内容25-28
• 第二章 多铁材料的制备和性能测试28-39
• 2.1 铁酸盐多铁材料的制备28-30
• 2.1.1 铁酸盐多铁陶瓷的制备与加工28-29
• 2.1.2 水热法及溶胶凝胶法制备多铁纳米材料29-30
• 2.1.3 溶胶凝胶法制备多铁薄膜材料30
• 2.2 结构表征与性能测试30-37
• 2.2.1 微结构与形貌表征30-32
• 2.2.2 多铁性能测试系统32-35
• 2.2.3 光伏性能测试35
• 2.2.4 光催化性能测试35-37
• 附：试剂及仪器37-39
• 第三章 铁酸盐多铁材料的光伏效应研究39-72
• 3.1 PFV 陶瓷光伏性能39-47
• 3.1.1 Pb(Fe_(1/2)V_(1/2))O_3陶瓷制备及 XRD39-41
• 3.1.2 PFV 陶瓷光伏性能41-45
• 3.1.3 PFV 陶瓷光伏效应理论分析45-47
• 3.2 多铁薄膜光伏性能研究47-57
• 3.2.1 LaFeO_3薄膜光伏性能研究47-50
• 3.2.2 ZnFe_2O_4薄膜光伏性能研究50-52
• 3.2.3 BiFeO_3薄膜光伏性能研究52-53
• 3.2.4 湿度对多铁薄膜的电学性能的影响53-57
• 3.3 光伏效应机理分析及等效电路57-70
• 3.3.1 p-n 结光伏效应及等效电路57-63
• 3.3.2 铁电/多铁光伏效应机理及等效电路63-66
• 3.3.3 高漏电多铁材料光伏效应及机理66-70
• 3.4 本章小结70-72
• 第四章 铁酸盐多铁材料的光催化效应研究72-104
• 4.1 引言72-73
• 4.2 多铁性铁酸铋纳米材料的光催化性能73-81
• 4.2.1 BiFeO_3的制备和微结构表征74-75
• 4.2.2 BiFeO_3光催化性能分析75-81
• 4.3 多铁性铁酸铜纳米材料的光催化性能81-91
• 4.3.1 CuFe_2O_4纳米颗粒的制备和性能表征81-84
• 4.3.2 CuFe_2O_4光催化性能分析84-91
• 4.4 多铁性铁酸锌纳米材料的光催化性能91-100
• 4.4.1 ZnFe_2O_4的制备和微结构表征91-94
• 4.4.2 ZnFe_2O_4光催化性能分析94-100
• 4.5 铁酸锌薄膜的光催化性能100-102
• 4.6 本章小结102-104
• 第五章 多铁纳米棒机械催化效应研究104-117
• 5.1 引言104
• 5.2 铁酸铋多铁纳米棒机械催化性能研究104-110
• 5.2.1 铁酸铋多铁纳米棒制备104-105
• 5.2.2 铁酸铋多铁纳米线机械催化效应105-110
• 5.3 多铁氧化锌纳米线机械-光联合催化研究110-116
• 5.3.1 多铁氧化锌纳米线机械-光联合催化研究110-112
• 5.3.2 多铁氧化锌/二氧化钛核/壳结构纳米线机械-光联合催化112-116
• 5.4 本章小结116-117
• 第六章 结论与展望117-121
• 6.1 结论117-118
• 6.2 主要创新点118-119
• 6.3 存在问题及展望119-121
• 致谢121-122
• 参考文献122-133
• 附录133-135

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