无溶剂法合成环氧苯乙烷的工艺研究

【摘要】：环氧苯乙烷是一种重要的化工原料,用途十分广泛。可用于医药、香料、树脂等行业。 现有的环氧苯乙烷生产工艺中需要大量的溶剂来保持反应的特殊环境,以获得较高的环氧苯乙烷选择性。这使生产过程变得复杂,从而大大增加了生产成本,较低了经济效益。 本文以苯乙烯和双氧水为主要原料,开展了无溶剂法合成环氧苯乙烷的工艺研究。其研究内容如下： 针对该反应体系,在前期研究的基础上,以自行制备的固载型过氧磷钨杂多酸季铵盐为催化剂。研究提出了在无溶剂条件下使苯乙烯和双氧水直接环氧化合成环氧苯乙烷的工艺路线,从而成功地合成了目的产物环氧苯乙烷。 采用单因素实验探索了反应时间、反应温度、物料摩尔比、催化剂用量、助剂用量等因素对反应的影响；在其基础上采用正交设计实验对工艺条件进行进一步优化,得到较佳的反应条件为：以100mL苯乙烯计,反应时间为6.5小时,反应温度为55℃,苯乙烯和过氧化氢摩尔比为1.5：1,催化剂用量为15g,助剂用量为2.5g。在该工艺条件下,苯乙烯转化率为78%,环氧苯乙烷选择性为89%。 采用等温法研究了以固载型过氧磷钨杂多酸季铵盐为催化剂,苯乙烯和双氧水直接环氧化的宏观动力学,建立了该反应在338.15K-353.15K温度范围内的宏观动力学模型,得到的反应速率方程为： 其反应级数n=2,频率因子ko=1.428×107L/(mol·h),反应活化能Ea=102.64kJ/mol 【关键词】：苯乙烯 环氧苯乙烷 磷钨杂多酸季铵盐 无溶剂法 环氧化
【学位授予单位】：郑州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2011
【分类号】：TQ241
【目录】：

• 摘要4-5
• ABSTRACT5-9
• 1 文献综述9-15
• 1.1 环氧苯乙烷的性质及应用9
• 1.2 环氧苯乙烷的制备方法9-13
• 1.2.1 传统的合成方法9-10
• 1.2.2 现行的合成方法10-13
• 1.3 本文研究的目地和意义13-15
• 2 固载型过氧磷钨杂多酸季铵盐催化剂的制备15-23
• 2.1 实验部分16-22
• 2.1.1 实验设备与仪器16-17
• 2.1.2 实验药品和试剂17-18
• 2.1.3 反应装置图18-19
• 2.1.4 催化剂的制备19-21
• 2.1.5 催化剂的红外表征21-22
• 2.2 本章小结22-23
• 3 环氧苯乙烷的合成23-43
• 3.1 主要仪器与设备23-24
• 3.2 试剂与药品24
• 3.3 反应工艺流程图24-25
• 3.4 反应装置图25-26
• 3.5 苯乙烯环氧化的反应机理26-28
• 3.5.1 相转移催化反应原理26-27
• 3.5.2 液相分子反应分析27-28
• 3.6 评价反应的标准及定义28-29
• 3.7 环氧苯乙烷的分析检测方法29-36
• 3.7.1 色谱分析条件29
• 3.7.2 气相色谱定性分析29-31
• 3.7.3 气相色谱定量分析31-32
• 3.7.4 相对校正因子测定32-33
• 3.7.5 相对校正因子验证33-36
• 3.8 环氧苯乙烷合成工艺条件研究36-42
• 3.8.1 单因素实验36-39
• 3.8.2 正交实验39-41
• 3.8.3 重复稳定性能考察实验41-42
• 3.9 本章小结42-43
• 4 合成环氧苯乙烷的动力学研究43-50
• 4.1 环氧化反应速率表达式43-44
• 4.2 实验部分44
• 4.2.1 实验方法确立44
• 4.2.2 实验步骤44
• 4.3 实验结果与讨论44-49
• 4.3.1 宏观动力学模型建立44-45
• 4.3.2 宏观动力学数据测定45-47
• 4.3.3 宏观动力学模型参数确定47-49
• 4.4 本章小结49-50
• 5 结论50-51
• 参考文献51-54
• 致谢54-55
• 个人简历、在学期间发表的学术论文与研究成果55

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