环氧乙烷的吸收和催化水合法合成乙二醇

【摘要】：环氧乙烷直接水合法是当今乙二醇生产的主要方法，由于该工艺需要大量的能量用于蒸发产品中85％(wt)以上的水份，造成实际生产中流程长、设备大、能耗高等缺点，直接影响了乙二醇的生产成本；而催化水合法在解决上述问题方面显示了很好的前景，并保证了该反应的高转化率与高选择性，因而成为合成乙二醇的研究热点。 本文继续了前文对釜式反应的研究，对开发的一系列高活性和选择性的催化剂进行了反应条件的优化，并对催化剂的性能进行了比较；对于反应吸收过程，主要考察了影响吸收量和转化率的因素，并优化了吸收条件；在吸收实验的基础上，进行了吸收过程的计算，考察了反应对吸收过程的影响程度；最后进行了600t／a吸收塔的设计。 通过本文的研究，发现了更高性能的催化剂，使反应的水比和催化剂用量进一步降低；同时，针对NY均相催化体系设计的环氧乙烷吸收反应流程，将环氧乙烷的吸收和反应有机的结合在一起，这将大大缩短催化水合法的工艺流程。具体内容如下： 1．釜式反应研究，通过温度考察了NY系列催化剂的活性，通过水比和催化剂量考察了NY系列催化剂的选择性。同时发现在CO_2和N_2气氛的不同，对乙二醇的选择性有较大的影响，在CO_2条件下较好。 2．釜式实验研究结果表明，NY5在该系列催化剂中具有最优的性能。水比为3.2(质量比)、CO_2条件下的较佳工艺为：反应温度不低于81℃，催化剂量不小于3.1％，反应压力不小于0.5MPa。此时环氧乙烷的转化率不小于99.3％，乙二醇的选择性达到100％。 3．吸收实验研究表明：环氧乙烷气体分压和温度是影响环氧乙烷吸收量和转化率最为重要的两个因素。在催化剂用量为m(NY)／m(H_2O)=1／12.5，反应温度为45℃下较好的环氧乙烷吸收反应条件：环氧乙烷分压大于0.06MPa，环氧乙烷停留时间不小于0.1min，液体停留时间不小于20min，乙二醇产品溶液循环比为2。在此工艺条件下，溶液 摘要 中总环氧乙烷质量分数可达20%，环氧乙烷转化率在22.5%左右。 4.对吸收实验过程进行了计算，考察了反应对吸收过程的影响程度，并 进行了600血填料吸收塔的设计。 【关键词】：吸收 催化水合 环氧乙烷 乙二醇 合成 优化
【学位授予单位】：南京工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2004
【分类号】：TQ223.1
【目录】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-9
• 1 文献综述9-18
• 1.1 引言9
• 1.2 乙二醇生产技术现状9-11
• 1.2.1 环氧乙烷直接水合法主要反应10
• 1.2.2 环氧乙烷直接水合法工艺过程10-11
• 1.2.3 环氧乙烷直接水合工艺的主要缺陷11
• 1.3 乙二醇合成工艺新进展11-16
• 1.3.1 基于合成气的乙二醇合成工艺11-12
• 1.3.2 环氧乙烷催化水合工艺12-14
• 1.3.2.1 UCC杂多催化体系12-13
• 1.3.2.2 三井东压公司羧酸／羧酸盐复合催化剂催化体系13
• 1.3.2.3 Shell公司的研究进展13
• 1.3.2.4 其他机构的研究进展13-14
• 1.3.3 通过中间体合成乙二醇工艺14-16
• 1.3.3.1 乙二醇和碳酸二甲酯联产技术14-15
• 1.3.3.2 碳酸乙烯酯水解合成乙二醇技术15-16
• 1.3.3.3 经二氧戊环合成乙二醇16
• 1.4 南京工业大学均相催化水合法研究概况16-17
• 1.5 论文的研究内容17-18
• 2 釜式反应实验研究18-35
• 2.1 实验装置与实验方法18-20
• 2.1.1 实验仪器与试剂18-19
• 2.1.2 实验步骤19
• 2.1.3 实验分析方法19-20
• 2.2 釜式反应实验结果20-33
• 2.2.1 转化率优化实验20-23
• 2.2.2 选择性优化实验23-33
• 2.2.2.1 3~#催化剂CO_2条件下选择性优化实验23-25
• 2.2.2.2 3~#催化剂N_2条件下选择性优化实验25-27
• 2.2.2.3 4~#催化剂选择性优化实验27-29
• 2.2.2.4 5~#催化剂CO_2条件下选择性优化实验29-31
• 2.2.2.5 5~#催化剂N_2条件下选择性优化实验31-33
• 2.3 本章小结33-35
• 3 吸收反应实验研究35-45
• 3.1 吸收反应实验流程与步骤35-37
• 3.1.1 实验原料及设备35
• 3.1.2 实验步骤35-36
• 3.1.3 分析方法36-37
• 3.2 吸收反应实验结果与讨论37-44
• 3.2.1 温度对吸收量及转化率的影响37-40
• 3.2.2 吸收条件对EO吸收量及转化率的影响40-42
• 3.2.3 EO分压对吸收量和转化率的影响42-44
• 3.3 本章小结44-45
• 4 环氧乙烷催化水合法合成乙二醇吸收流程过程计算45-57
• 4.1 环氧乙烷吸收流程的计算45-50
• 4.1.1 润湿填料表面积和气、液传质分系数的计算45-47
• 4.1.2 相平衡常数(亨利系数)的计算47-48
• 4.1.3 反应速率常数的估算48-49
• 4.1.4 增强因子的计算49-50
• 4.2 600吨／年吸收塔设计50-55
• 4.2.1 物料衡算50-52
• 4.2.2 气速和塔径的确定52
• 4.2.3 液气比52-53
• 4.2.4 润湿填料表面积和气、液传质分系数的计算53
• 4.2.5 塔高的计算53-55
• 4.3 本章小结55
• 符号说明55-57
• 5 结论与展望57-59
• 6 参考文献59-63
• 7 附录63-64
• 致谢64

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