五氟碘乙烷的气相催化合成技术研究

【摘要】： 在系统分析和总结前人研究的基础上,提出了气相催化合成五氟碘乙烷的新型合成工艺路线,设计和构建了相应的实验研究平台,进行了工艺条件和催化技术实验研究,并简单探讨了催化反应机理。 设计了以五氟乙烷、碘、氧气为原料,以碱金属盐、碱土金属盐为催化活性组分,以活性炭、多孔金属氟化物等为载体,连续一步气相合成五氟碘乙烷的新工艺。热力学计算和可行性实验结果表明,新型合成工艺能以较高的得率获得目标产物五氟碘乙烷。系统研究了反应温度、空速、投料比对催化活性的影响规律,结果表明:这些工艺条件对催化活性都有很大的影响,其中较为适宜的工艺条件:反应温度为550℃-600℃,空速范围为70h~(-1)-106h~(-1),投料比(C_2F_5H:O_2)为20:3。 采用BET、XRD、Tg-DTA、EDS等技术手段详细表征了催化剂比表面积、表面形貌、表面元素和热分解状况等,通过单因素实验方法研究了反应体系的催化规律,结果表明:碱金属盐更适合作为活性组分,阳离子催化活性顺序为:铷盐＞钾盐＞钡盐＞铯盐＞镁盐;阴离子催化活性顺序为:硝酸盐＞氟化物;活性组分适宜的负载量为15%-20%;适宜的载体为AC,以椰壳类AC的催化剂催化活性最高。考察了催化剂的稳定性,结果表明此类催化剂寿命偏短,分析原因是由于高温氧化、积碳、活性组分的流失、催化剂中毒作用造成的。 催化剂改性研究表明,碱性强度可以提高催化剂活性。五氟碘乙烷在高温下易发生裂解,有CF_3I及一些副产物生成。可能的催化反应机理是通过高温碱性催化,C_2F_5H脱HF生成CF_2:作为活性中间体,后者歧化成CF_3·由基,最后通过加成和碘化反应CF_2:、CF_3·和I·自由基结合生成了C_2F_5I。 【关键词】：五氟碘乙烷 气相催化 合成 碱金属盐 活性炭 固体碱催化剂
【学位授予单位】：南京理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2009
【分类号】：TQ222
【目录】：

• 摘要5-6
• ABSTRACT6-10
• 1 引言10-16
• 1.1 课题的研究背景10-12
• 1.1.1 五氟碘乙烷在合成有机氟化物中的重要地位10-11
• 1.1.2 五氟碘乙烷的合成方法中存在的问题11-12
• 1.2 五氟碘乙烷的研究现状12-14
• 1.2.1 五氟碘乙烷的合成技术研究现状12-14
• 1.2.1.1 五氟碘乙烷的传统合成方法12-13
• 1.2.1.2 五氟碘乙烷的新型合成方法13-14
• 1.2.2 五氟碘乙烷的催化技术研究现状14
• 1.3 本文的目的与拟开展的研究内容14-16
• 1.3.1 本文的目的14-15
• 1.3.2 拟开展的研究内容15-16
• 2 五氟碘乙烷新型合成路线设计与可行性分析16-26
• 2.1 五氟碘乙烷的新型合成路线的设计16-20
• 2.1.1 新型合成方法的提出16
• 2.1.2 本文工艺路线设计和建立16-20
• 2.1.2.1 原料准备与定量输送17-18
• 2.1.2.2 反应器及反应条件的控制18-19
• 2.1.2.3 催化剂的制备与在反应器的装填19
• 2.1.2.4 产物后处理19-20
• 2.1.2.5 反应过程监控20
• 2.2 五氟碘乙烷新型合成工艺的可行性分析20-25
• 2.2.1 新型合成路线热力学分析20-22
• 2.2.2 新工艺路线可行性的实验研究22-25
• 2.2.2.1 实验方案22
• 2.2.2.2 实验部分22-24
• 2.2.2.3 实验结果与分析24-25
• 2.3 本章小结25-26
• 3 五氟碘乙烷新型合成工艺的实验研究26-33
• 3.1 研究方法26
• 3.2 实验方案26
• 3.3 实验部分26-28
• 3.3.1 实验原料26
• 3.3.2 实验设备及仪器26
• 3.3.3 实验步骤26-28
• 3.3.3.1 催化剂制备26
• 3.3.3.2 催化剂活性评价26-28
• 3.4 结果与分析28-32
• 3.4.1 各工艺条件对催化剂活性影响的研究28-32
• 3.4.1.1 反应温度对催化剂活性的影响28-29
• 3.4.1.2 空速对催化剂活性的影响29-30
• 3.4.1.3 投料比对催化剂活性的影响30-32
• 3.5 本章小结32-33
• 4 五氟碘乙烷气相合成的催化技术研究33-49
• 4.1 催化剂的制备33
• 4.2 催化剂的表征33-39
• 4.2.1 比表面积分析33-34
• 4.2.2 XRD分析34-35
• 4.2.3 表面元素分析35-37
• 4.2.4 热重分析37-39
• 4.3 催化剂活性组分对催化剂活性影响的研究39-43
• 4.3.1 研究方法39
• 4.3.2 实验结果与分析39-43
• 4.3.2.1 活性组分种类对催化剂活性的影响39-41
• 4.3.2.2 活性组分的负载量对催化剂活性的影响41-42
• 4.3.2.3 活性组分的配比量对催化剂活性的影响42-43
• 4.4 催化剂载体的选择43-48
• 4.4.1 活性炭载体43-44
• 4.4.2 多孔负载型载体44-46
• 4.4.3 催化剂载体类型对催化剂活性的影响46-47
• 4.4.4 活性炭作为载体的催化剂稳定性考察47-48
• 4.5 本章小结48-49
• 5 五氟碘乙烷合成中固体碱催化剂的改性研究49-55
• 5.1 固体碱催化剂碱性强度对催化剂活性的影响49-54
• 5.1.1 研究方法49
• 5.1.2 研究方案49-50
• 5.1.3 结果与分析50-51
• 5.1.4 固体碱催化反应机理探讨51-54
• 5.2 本章小结54-55
• 6 结论与展望55-57
• 6.1 主要结论55-56
• 6.2 下一步工作的展望56-57
• 致谢57-58
• 参考文献58-60
• 附录60-78
• 附录A 标定数据表60-64
• 附录B 分析测试图64-78

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