在CeTiO_x负载型蜂窝陶瓷上催化燃烧二氯乙烷的研究

【摘要】：挥发性有机物的环境问题为人们日益关注,催化燃烧是目前挥发性有机物净化技术中的研究热点。本论文以1,2-二氯乙烷为目标污染物,在蜂窝陶瓷上负载高活性含钛复合物氧化物涂层,研究了涂层制备的影响因素,对催化剂活性、稳定性及其影响因素进行了系统考察,并进行了CeTiO_x催化剂的动力学研究。 本论文中采用溶胶凝胶法制备含钛复合氧化物负载型蜂窝陶瓷,考察了陶瓷预处理、溶胶浸渍液和涂层热处理温度等因素对涂层负载的影响,实验表明:含钛复合氧化物涂层在蜂窝陶瓷的表面均匀涂覆,涂层与蜂窝陶瓷之间具有很强的结合度,脱落率低于10%;将催化剂负载在蜂窝陶瓷上比同等条件下粉体催化剂具有更高的催化活性,1,2-DCE完全反应的温度可降低100℃左右;蜂窝陶瓷上负载含钛涂层的1,2-二氯乙烷的吸附容量为60~80 mg/g。 在钛溶胶中加入不同金属硝酸盐可制备出不同MTiOx(Ce,Cu,Mn,Ni,Cr)复合氧化物涂层,比较显示CeTiO_x复合氧化物具有最高的催化活性。研究CeTiO_x复合氧化物发现,提高催化剂的焙烧温度,会使催化活性组分颗粒变大,从而导致催化活性降低,200℃焙烧的样品T99%为325℃,600℃焙烧的样品T99%在400℃以上;通过改变Ce/Ti配比,发现20wt.%CeTiO_x的催化剂具有最佳的催化活性,T99%为350℃;400℃焙烧的20wt.%CeTiO_x复合氧化物比表面积可达175m2/g,在蜂窝陶瓷上增加多孔涂层或催化剂上浸渍贵金属对CeTiO_x复合氧化物涂层催化活性的提升无影响。 蜂窝陶瓷上负载CeTiO_x复合氧化物催化剂能够有效地消除内外扩散的影响;在反应体系中氧含量高于5%的情况下,催化燃烧反应速率和1,2-DCE浓度具有一级反应相关性,动力学方程为:rA=7495×exp(-9041/RT)×CA。气体流量从20 mL/min增加到110 mL/min,1,2-二氯乙烷的T99%从300℃增加到375℃。根据转化率和接触时间得到的不同温度条件下的反应因子数据很好地验证一级反应级数,而且反应指数和温度的关系很好地满足Arrhenius方程,相关系数R~2均在0.95以上。 【关键词】：催化燃烧 1 2-二氯乙烷 蜂窝陶瓷 二氧化钛 含钛复合氧化物催化剂
【学位授予单位】：清华大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2010
【分类号】：TQ038.1
【目录】：

• 摘要3-4
• Abstract4-9
• 第1章 绪论9-22
• 1.1 VOCs 的来源和危害9-10
• 1.1.1 VOCs 的来源和种类9
• 1.1.2 VOCs 的危害9-10
• 1.2 VOCs 的处理技术10-13
• 1.2.1 非破坏性技术10-11
• 1.2.2 破坏性技术11-12
• 1.2.3 VOCs 治理的相关法规12-13
• 1.3 催化燃烧技术的研究进展13-18
• 1.3.1 催化剂活性组分13-14
• 1.3.2 催化剂载体14-16
• 1.3.3 颗粒大小的影响16-17
• 1.3.4 催化反应的影响条件17-18
• 1.4 1,2-二氯乙烷催化燃烧的研究18-20
• 1.4.1 1,2-二氯乙烷主要物化性质18
• 1.4.2 1,2-二氯乙烷催化燃烧反应机理18-19
• 1.4.3 催化燃烧处理1,2-二氯乙烷的催化剂19-20
• 1.5 课题意义和研究内容20-22
• 1.5.1 课题的研究目的和意义20-21
• 1.5.2 课题的研究内容21-22
• 第2章 催化剂的制备、表征及评价方法22-28
• 2.1 催化剂的制备22-24
• 2.1.1 催化剂载体22-23
• 2.1.2 主要化学试剂23
• 2.1.3 催化剂制备方法23-24
• 2.2 催化剂的表征24-26
• 2.2.1 比表面积（BET）24
• 2.2.2 X-射线衍射（XRD）24-25
• 2.2.3 扫描电镜（SEM）25
• 2.2.4 热重分析（TGA）25-26
• 2.3 催化剂的活性评价26-28
• 2.3.1 催化剂评价装置26-27
• 2.3.2 催化剂评价指标27-28
• 第3章 蜂窝陶瓷上含钛氧化物涂层的制备与研究28-38
• 3.1 制备负载涂层的影响因素28-32
• 3.1.1 蜂窝陶瓷预处理的影响28-29
• 3.1.2 溶胶浸渍液的影响29-31
• 3.1.3 涂层热处理方式的影响31-32
• 3.2 蜂窝陶瓷上负载涂层的研究32-34
• 3.2.1 负载涂层的粘结强度测试32-34
• 3.2.2 负载TiO_2 与粉体TiO_2 催化活性的比较34
• 3.3 蜂窝陶瓷负载TiO_2 的吸附研究34-36
• 3.3.1 吸附作用的影响34-36
• 3.3.2 吸附量的估算36
• 3.4 小结36-38
• 第4章 蜂窝陶瓷上负载含钛复合氧化物的二氯乙烷催化燃烧活性研究38-58
• 4.1 引言38
• 4.2 CeTiO_x 复合氧化物催化剂活性研究38-53
• 4.2.1 不同焙烧温度对催化燃烧活性的影响38-44
• 4.2.2 不同Ce/Ti 比对催化燃烧活性的影响44-46
• 4.2.3 多孔涂层对催化燃烧活性的影响46-50
• 4.2.4 贵金属对催化燃烧活性的影响50-51
• 4.2.5 CeTiO_x 复合氧化物的稳定性评价51-53
• 4.3 其他MTiOx 复合氧化物催化剂活性研究53-56
• 4.3.1 不同MTiOx 复合氧化物的催化燃烧活性53-55
• 4.3.2 不同MTiOx 复合氧化物的比较55-56
• 4.4 小结56-58
• 第5章 蜂窝陶瓷上负载 CeTiO_x 复合氧化物催化燃烧二氯乙烷的反应动力学58-67
• 5.1 引言58
• 5.2 外扩散影响检验58-59
• 5.3 氧含量的影响59-60
• 5.4 1,2-DCE 浓度对反应速率的影响60-62
• 5.5 反应速率方程的建立62-63
• 5.6 不同空速对反应活性的影响63-66
• 5.7 小结66-67
• 第6章 结论和建议67-69
• 6.1 结论67-68
• 6.2 建议68-69
• 参考文献69-73
• 致谢73-74
• 个人简历、在学期间发表的学术论文与研究成果74

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