炭活化及炭孔中乙烷水合物生成研究

【摘要】：高比表面积活性炭材料是一种性质优良的吸附剂，具有独特的孔隙结构和表面活性官能团，化学性质稳定，机械强度高，广泛地应用于环保、化工等各个领域。以KOH作为活化剂是化学活化制备活性炭的主要方法，考虑到工业生产的成本问题，本实验以NaOH代替KOH作为活化剂，以椰壳炭化料为炭源制备活性炭材料，实验得出，采用NaOH活化法可以得到孔径分别集中在1.5nm和1.2~3.0nm范围内的两种孔径均一的高表面积活性炭。这两种的活性炭的比表面积分别为2583m2/g和2860m2/g。采用该种方法制得活性炭的比表面积最大可达到2989m2/g，但此时孔径分布范围广，孔径的均一性差。与KOH活化法制得的活性炭相比，NaOH活化法制得的活性炭样品孔径分布的均一性相对较差。 炭孔中气体水合物的生成可以用来储存天然气，而C2H6在天然气中含量居于第二，因此需要研究C2H6水合物在炭孔中的生成，用来与CH4相比较。此外，C2H6还是C2H4工业中的主要原料，考虑到C2H6/C2H4的混合物的重要性，需要研究比较C2H6、C2H4水合物的生成条件。本实验测量了C2H6在相同温度下、不同载水量的中孔活性炭上的吸附等温线及不同温度下、相同载水量的中孔活性炭上的吸附等温线，从中可以得到不同温度下C2H6水合物的生成压，及一定温度范围内C2H6水合物生成的焓变。实验结果表明：当水刚好将炭孔填满时，C2H6的体积储量达到最大；C2H6水合物在炭孔中与在纯水中生成的生成压基本相同，远远小于CH4水合物的生成压。 【关键词】：活性炭 NaOH 比表面积 孔径分布 C_2H_6水合物 炭孔
【学位授予单位】：天津大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2013
【分类号】：O647.33
【目录】：

• 中文摘要3-4
• ABSTRACT4-8
• 第一章 文献综述8-25
• 1.1 多孔材料8
• 1.2 活性炭活化8-11
• 1.2.1 化学活化法9-10
• 1.2.1.1 氯化锌法9-10
• 1.2.1.2 磷酸法10
• 1.2.1.3 KOH 法10
• 1.2.2 物理活化法10-11
• 1.2.3 物理-化学联合法11
• 1.3 乙烷气体的工业概述11-15
• 1.3.1 乙烷的工业意义11-13
• 1.3.1.1 乙烷制备乙烯工业11-12
• 1.3.1.2 乙烷制备氯乙烯工业12-13
• 1.3.1.3 乙烷制备氯乙烷工业13
• 1.3.1.4 乙烷制备硝基乙烷工业13
• 1.3.2 乙烷的主要来源13-14
• 1.3.3 乙烷的分离方法14-15
• 1.3.3.1 深冷分离法14
• 1.3.3.2 吸收分离法14-15
• 1.3.3.3 膜分离法15
• 1.3.3.4 吸附分离法15
• 1.4 气体水合物概述15-18
• 1.5 气体水合物的应用18-24
• 1.5.1 天然气储运18-20
• 1.5.2 气体分离20-21
• 1.5.3 海水淡化21-22
• 1.5.4 溶液提浓22-23
• 1.5.5 生物工程和生物技术23
• 1.5.6 水合物超临界萃取23-24
• 1.5.7 CO_2的填埋24
• 1.6 本文工作24-25
• 第二章 吸附理论及多孔介质的表征25-40
• 2.1 吸附理论25-33
• 2.1.1 吸附量的 Gibbs 定义25
• 2.1.2 吸附等温线类型25-27
• 2.1.3 滞后环与孔结构27-29
• 2.1.4 经典吸附理论29-33
• 2.1.4.1 单分子层吸附理论和 Langmuir 方程29
• 2.1.4.2 多分子层吸附理论和 BET 方程29-30
• 2.1.4.3 毛细管凝聚理论和 Kelvin 方程30-32
• 2.1.4.4 微孔填充理论和 DR 方程32-33
• 2.2 比表面积测定33-36
• 2.2.1 Langmuir 方法33-34
• 2.2.2 BET 方法34
• 2.2.3 t 曲线法和 s曲线法34-36
• 2.2.4 D-R 方法36
• 2.3 孔径分布计算36-40
• 2.3.1 大孔吸附剂36-37
• 2.3.2 中孔吸附剂37
• 2.3.3 微孔吸附剂37-40
• 2.3.3.1 H-K 模型38
• 2.3.3.2 DFT 方法38-40
• 第三章 氢氧化钠活化活性炭的探究40-54
• 3.1 引言40
• 3.2 实验装置及步骤40-45
• 3.2.1 原料预处理40
• 3.2.2 NaOH 活化法制备活性炭40-41
• 3.2.3 活性炭的表征41-45
• 3.2.3.1 实验装置及操作方法41-42
• 3.2.3.2 吸附量的计算42-45
• 3.3 结果与讨论45-53
• 3.3.1 温度的影响46-48
• 3.3.2 活化时间的影响48-50
• 3.3.3 碱炭比的影响50-52
• 3.3.4 活性炭样品的比较52-53
• 3.4 小结53-54
• 第四章 炭孔中乙烷水合物的生成54-67
• 4.1 引言54
• 4.2 吸附剂的制备与表征54-57
• 4.2.1 原料预处理54
• 4.2.2. 吸附剂的制备54-55
• 4.2.3 吸附剂的表征55-57
• 4.2.3.1 吸附剂的表征装置及操作55-56
• 4.2.3.2 吸附剂的表征结果56-57
• 4.3 湿活性炭上乙烷的吸附行为57-59
• 4.3.1 实验装置及操作57-58
• 4.3.2 吸附等温线的测量58-59
• 4.4 结果与讨论59-66
• 4.4.1 Rw对 C_2H_6的重量储量（nx）的影响59-60
• 4.4.2 Rw对水气摩尔比 x’的影响60-61
• 4.4.3 Rw对理论体积储量的影响61-62
• 4.4.4 炭孔中 C_2H_6水合物的生成压62-64
• 4.4.5 炭孔中 C_2H_6水合物生成过程的焓变64-66
• 4.5 小结66-67
• 第五章 结论67-68
• 参考文献68-73
• 发表论文和参加科研情况说明73-74
• 致谢74

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