菱铁矿—双氧体系去除地下水1，2-二氯乙烷及有机质的影响

【摘要】：1,2-二氯乙烷（1,2-DCA）广泛应用于工业、农业和生活领域，产量位居所有氯代脂肪烃之首，是地下水中常见的挥发性氯代有机污染物，具有潜在致癌、致畸、致突变危害。1,2-DCA具有密度比水大、溶解度较大且较难被吸附等特点，一旦泄露会很快从土壤迁移至地下水并引起较大范围地下水污染。 本文研究了一种高效去除地下水1,2-DCA污染的原位化学修复方法—菱铁矿催化过氧化氢（H2O2）和过硫酸钠（Na2S2O8）双氧体系。文中对比了不同氧化剂体系对1,2-DCA的去除效果，对双氧体系进行动力学和热力学分析；有机质是广泛存在于自然环境中一类复杂大分子有机混合物，是地下水各种理化反应的重要影响因素，目前关于有机质对双氧体系影响暂无研究，本文分别选取了苯甲酸和腐殖酸为代表，对其对双氧化体系的影响机理进行分析研究，成果如下： 菱铁矿催化双氧体系可以去除地下水中95%以上的1,2-DCA，菱铁矿催化H2O2体系去除率仅为20%，菱铁矿催化Na2S2O8体系不能去除1,2-DCA。通过研究反应机理得出：较低pH、较高Fe2+浓度、较高自由基生成量和氧化剂浓度，是使双氧体系较Fenton-Like体系有较高1,2-DCA去除率的原因。菱铁矿催化双氧体系去除1,2-DCA有中间产物生成，但最终完全脱氯，没有中间产物残留。 研究简单有机酸-苯甲酸(BA)对菱铁矿催化双氧体系的影响，结果表明不同浓度BA对双氧体系去除1,2-DCA影响不同，分为三个段:0mmol/LC(BA)0.08mmol/L时，随着BA浓度升高1,2-DCA去除速率减慢，但最终去除率不变；0.08mmol/LC(BA)2mmol/L时，BA完全抑制1,2-DCA降解；2.5mmol/LC(BA)10mmol/L时，BA抑制作用减缓，且随着BA浓度增大1,2-DCA去除速率逐渐增大。对影响机理进行分析研究：BA对菱铁矿催化双氧体系的影响主要是由于BA的加入改变了体系pH，进而影响菱铁矿铁离子溶出。 研究腐殖酸(HA)对菱铁矿催化双氧体系的影响，结果表明不同浓度HA对双氧体系去除1,2-DCA影响不同，主要分为两个阶段：0C(HA)20mg/L时，随着HA浓度升高1,2-DCA去除速率减慢，但不影响最终去除率；20mg/LC(HA)500mg/L时，HA对1,2-DCA的氧化存在抑制作用，去除率约为30%~50%。HA对菱铁矿催化双氧体系的影响机理与BA相同。 【关键词】：菱铁矿 过氧化氢 过硫酸钠 1 2-二氯乙烷 有机质
【学位授予单位】：中国地质大学（北京）
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：X523
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-14
• 第一章 绪论14-27
• 1.1 研究背景14-17
• 1.1.1 1,2-DCA 性质及危害14-15
• 1.1.2 1,2-DCA 污染现状15-17
• 1.1.2.1 国外 1,2-DCA 污染现状15-16
• 1.1.2.2 国内 1,2-DCA 污染现状16-17
• 1.2 国内外研究现状及存在问题17-24
• 1.2.1 地下水 1,2-DCA 污染修复方法17-21
• 1.2.1.1 异位修复法17-18
• 1.2.1.2 原位修复法18-21
• 1.2.2 铁矿物催化双氧体系研究进展21-22
• 1.2.3 有机质对氧化体系影响研究进展22-24
• 1.3 研究目的及意义24
• 1.4 研究内容及技术路线24-26
• 1.5 工作量表26-27
• 第二章 菱铁矿催化过氧化氢-过硫酸钠去除 1,2-DCA 动力学研究27-39
• 2.1 引言27-28
• 2.2 材料与方法28-30
• 2.2.1 实验材料28-29
• 2.2.2 测试方法29
• 2.2.3 实验方法29-30
• 2.3 结果与讨论30-37
• 2.3.1 不同氧化剂体系去除 1,2-DCA 比较30-31
• 2.3.2 双氧体系催化机理分析31-33
• 2.3.3 双氧体系自由基和氧化剂浓度33-34
• 2.3.4 双氧化体系的反应动力学34-36
• 2.3.5 双氧体系 Cl-平衡36-37
• 2.4 本章小结37-39
• 第三章 菱铁矿催化过氧化氢-过硫酸钠去除 1,2-DCA 热力学探讨39-48
• 3.1 引言39
• 3.2 材料与方法39-41
• 3.2.1 实验材料39-40
• 3.2.2 测试方法40
• 3.2.3 实验方法40-41
• 3.3 结果与讨论41-47
• 3.3.1 不同温度下 1,2-DCA 浓度变化曲线41-43
• 3.3.2 热力学参数计算43-45
• 3.3.2.1 双氧体系速率常数与温度的关系43-44
• 3.3.2.2 活化能44-45
• 3.3.3 pH 变化45-47
• 3.4 本章小结47-48
• 第四章 苯甲酸对菱铁矿催化双氧体系去除 1,2-DCA 影响研究48-64
• 4.1 引言48-49
• 4.2 材料与方法49-51
• 4.2.1 实验材料49-50
• 4.2.2 测试方法50
• 4.2.3 实验方法50-51
• 4.3 结果与讨论51-63
• 4.3.1 不同浓度苯甲酸对双氧体系去除 1,2-DCA 影响51-55
• 4.3.2 苯甲酸浓度变化55-59
• 4.3.3 苯甲酸影响机理分析59-63
• 4.4 本章小结63-64
• 第五章 腐殖酸对菱铁矿催化双氧体系去除 1,2-DCA 影响研究64-74
• 5.1 引言64-65
• 5.2 材料与方法65-67
• 5.2.1 实验材料65-66
• 5.2.2 测试方法66
• 5.2.3 实验方法66-67
• 5.3 结果与讨论67-72
• 5.3.1 不同浓度腐殖酸对双氧体系去除 1,2-DCA 影响67-70
• 5.3.2 影响机理分析70-72
• 5.4 本章小结72-74
• 第六章 结论与建议74-76
• 6.1 结论74-75
• 6.2 建议75-76
• 致谢76-77
• 参考文献77-84
• 附录84

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