氧化镍与载体相互作用对乙烷氧化脱氢的影响

【摘要】：研究了担载型催化剂NiO／γ－Al2O3的乙烷氧化脱氧（ODHE）性能，发现在400－500℃的考察温区内，担载型NiO较纯NiO的乙烯选择性有较大提高，保持在80％～90％之间，其中含17％Ni的样品500℃时乙烷的转化率为31％，乙烯选择性达82％．XRD、H2-TPR及原位磁测量结果表明：催化剂的活性相是与载体相互作用较小的、处于表层的微晶态NiO，NiO中非化学计量氧仍为活性氧物种．催化剂焙烧温度的提高，一方面降低了活性相中非化学计量氧量，同时加剧了NiO与载体γ－Al2O3的相互作用，二者均使活性降低．O2－TPD研究表明：与纯NiO相比，在Nio／γ－Al2O3中，其非化学计量氧的脱附温度发生变化，其中，α氧脱附温度向低温移动约50℃，而对乙烯选择性有关的β氧的脱出则向高温区移动了约200℃，正好与反应温区对应，进一步证实非化学计量氧与ODHE反应之间存在对应关系，上述结果表明那些对氧化镍还原有一定的阻碍作用，尤其阻碍镍深度还原（Ni2+→Nio）的载体对促进反应的乙烯选择性是有利的． 【作者单位】： 中国科学院大连化学物理研究所!大连 116023 中国科学院大连化学物理研究所!大连 116023 中国科学院大连化学物理研究所!大连 116023
【关键词】： NiO／γ-Al_O_ 乙烷 氧化脱氢 反应机理 金属-载体相互作用
【分类号】：O643
【正文快照】： 早期研究结果表明：氧化镍是低温下乙烷氧化脱氢（ODHE）制乙烯的良好催化剂’‘－‘’，Nio中存在的非化学计量氧与反应活性和选择性有密切关系”‘，认为非化学计量氧由在低温下易脱附的、仅存在于催化剂表面的a氧和在高温下脱附的不仅存在于催化剂表面而且还存在于催化剂

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