铜基离子液体分离乙烯和乙烷的研究

【摘要】：乙烯或丙烯等一元烯烃是聚合物生产等化工过程中的重要原料,但原料气常伴有烷烃气体,因此需要将烷烃与烯烃有效分离以满足工业应用。由于烯烃和炔烃的沸点接近,常规的蒸馏分离法设备投资和运营费用高、能耗大、分离效果差,因此发展新型分离技术势在必行。很多研究表明,烯烃和金属间存在π键,利用其相互作用通过对乙烯的吸收可实现乙烯和乙烷的分离。由于离子液体在挥发性和毒性等方面都表现出了优于常规有机溶剂的性能。因此,本文首先采用1-丁基-3-甲基-咪唑氯盐(BmimCl)和N-甲基吡啶氯盐(HNMPCl)分别与Cu(Ⅰ)盐以不同比例合成BmimCl-CuCl、2BmimCl-CuCl、3BmimCl-CuCl、HNMPCl-CuCl、 2HNMPCl-CuCl和3HNMPCl-CuCl六种离子液体,并以此为基础构建了等体积气体吸收装置,探究了该类离子液体分离乙烯和乙烷的性能。之后,对吸收过程的动力学进行深入研究并计算出相应的选择系数。结果表明,相同条件下,咪唑基离子液体较吡啶基离子液体具有更高的分离乙烯和乙烷的性能,其中BmimCl-CuCl分离效果最佳。在温度为298K,压力为0.8MPa下,BmimCl-CuCl的选择系数达到7.1,对乙烯的吸收容量高达1.18mol/L。同温同压下,2BmimCl-CuCl和3BmimCl-CuCl的选择系数分别仅为5.3和4.2,对乙烯的吸收容量分别仅为0.86mol/L和0.69mol/L。298K时,BmimCl-CuCl吸收乙烯的速率常数为0.065/min,随着温度升高,速率常数增大。313K时达到0.147/min,328K时达到0.236/min。在298K、0.8 Mpa条件下,三种吡啶基离子液体对乙烯的吸收容量均约为0.35mol/L,说明吡啶离子液体中Cu(Ⅰ)的浓度对乙烯的吸收影响较小。 【关键词】：离子液体 铜(Ⅰ) 乙烯和乙烷 分离
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TQ221.211;TQ221.12
【目录】：

• ABSTRACT5-7
• 摘要7-10
• Chapter 1 Introduction to Olefin/Paraffin Separations10-26
• 1.1 importance in industry10-16
• 1.1.1 Market size and trends11-13
• 1.1.2 Potential locations for olefin recovery13-16
• 1.2 Alternative separation processes16
• 1.3 Olefin π-complexation with transition metals16-26
• 1.3.0 Historical context17-19
• 1.3.1 Copper-based systems for olefin complexation19-23
• 1.3.2 Focus of present research23-26
• Chapter 2 Experimental Equipment and Procedures26-40
• 2.1 Equipment for gas absorption26-27
• 2.1.1 Constant volume method26
• 2.1.2 Weight method26
• 2.1.3 Chromatography26-27
• 2.1.4 Density method27
• 2.2 Equipment for absorption apparatus27-30
• 2.3 Procedure for absorption equilibrium experiment30-33
• 2.3.1 Procedure for tightness detection30-31
• 2.3.2 Procedure for volume determination31-32
• 2.3.3 Procedure for absorption experiment32-33
• 2.4 Data analysis and kinetics of absorption33-38
• 2.4.1 Analysis of absorption33-36
• 2.4.2 Kinetics of absorption36-38
• 2.5 Summary38-40
• Chapter 3 Imidazolium base Ionic Liquids for Ethylene/Ethane Separation40-58
• 3.1 Introduction40
• 3.2 Experiment reagents and apparatus40-41
• 3.2.1 Experiment apparatus40-41
• 3.2.2 Experimental reagents41
• 3.3 Experimental section41-56
• 3.3.1 Synthesis of Bmim-ILs41-42
• 3.3.2 Results and discussion42-56
• Results56-58
• Chapter 4 Pyrrolidone-based Ionic Liquids for Ethylene/Ethane Separation58-74
• 4.1 Introduction58
• 4.2 Experiment reagents and apparatus58-59
• 4.2.1 Experiment apparatus58-59
• 4.2.2 Experimental reagents59
• 4.3 Experimental section59-73
• 4.3.1 Synthesis of HNMP-ILs59-60
• 4.3.2 Results and discussion60-73
• Results73-74
• Chapter 5 Comparison of Imadazolium and Pyrrolidone based Ionic Liquids74-80
• 5.1 Introduction74
• 5.2 Comparsion of ethylene absorption74-75
• 5.3 Comparsion of gas selectivity75-80
• Chapter 6 Conclusions and Suggestions80-84
• 6.1 Conclusions80-81
• 6.2 Suggestions81-84
• References84-90
• Acknowledgements90-92
• Vita及导师简介92-94
• 附录94-95

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