气相催化加氢还原1，2-二氯乙烷的研究

【摘要】：氯代有机物在化工领域应用较为广泛,但污染现象也相应比较严重。目前,氯代有机物大多是通过直接处理,仅考虑降低污染的因素,较少考虑氯代有机物的资源再利用。本文以典型的氯代有机物1,2-二氯乙烷作为研究对象,通过气相催化加氢技术对其进行降解,同时使其生成具有较高经济利用价值的产物,以达到资源再利用的目的。 1,2-二氯乙烷的催化加氢还原产物主要为乙烷和乙烯,而乙烯的经济利用价值远大于乙烷,本文的研究重点是选择合适的催化剂及其改性方法,最大程度上提高催化还原产物乙烯的选择性。 本论文以共浸渍法和沉淀沉积-还原法两种方法合成了Pd-Cu/γ-A12O3催化剂,通过电感耦合等离子发射光谱(ICP)、X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、氮气吸脱附(BET)、CO吸附等对催化剂进行表征。同时,通过1,2-二氯乙烷的催化加氢还原反应,探讨了影响Pd-Cu/y-Al2O3催化剂活性及选择性的主要因素,包括催化剂的合成方法、负载金属钯铜比、反应温度、反应时间等。 共浸渍法合成的Pd-Cu/Al2O3催化剂中,Pd和Cu在γ-Al2O3上能形成Pd-Cu合金,这种Pd-Cu合金有利于1,2-二氯乙烷在催化加氢脱氯过程中向乙烯转化。催化剂活性测试结果表明,温度为250℃、Pd负载量为0.78%且Cu负载量为1.9%时的Pd-Cu/Al2O3催化剂对1,2-二氯乙烷的催化加氢脱氯效果最佳,最终产物乙烯的选择性可达到80%以上。 沉淀沉积-还原法合成的Pd-Cu/Al2O3催化剂,Pd和Cu在γ-Al2O3上能形成Pd-Cu合金,XRD结果表明,相对浸渍法而言,沉淀沉积-还原法制备的催化剂所含的Pd-Cu合金所形成的峰强更大,说明沉淀沉积-还原法合成的催化剂Pd-Cu合金含量更多。此外,催化剂活性测试结果表明,温度为250℃、Pd负载量为0.91%且Cu负载量为1.96%时的Pd-Cu/Al2O3催化剂对1,2-二氯乙烷的催化加氢脱氯效果最佳,最终产物乙烯的选择性可达到86.7%以上。 最后,通过两种不同方法合成的催化剂表征结果及催化还原1,2-二氯乙烷的效果对比分析,探讨了Pd-Cu/Al2O3催化剂催化还原1,2-二氯乙烷的机理,为合成更为有效的催化剂提供了科学的理论基础。 【关键词】：1 2-二氯乙烷 气相催化加氢脱氯 Pd-Cu/Al_2O_3催化剂 共浸渍法 沉淀沉积-还原法 选择性 乙烯
【学位授予单位】：南京大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2012
【分类号】：TQ222.23
【目录】：

• 摘要8-10
• Abstract10-12
• 第一章 绪论12-31
• 1.1 研究背景12-16
• 1.1.1 1,2-二氯乙烷的污染现状及危害12-13
• 1.1.2 1,2-二氯乙烷的治理方法13-16
• 1.1.2.1 吸附法13-14
• 1.1.2.2 吸收法14
• 1.1.2.3 生物法14-15
• 1.1.2.4 焚烧法15
• 1.1.2.5 催化法15-16
• 1.2 气相催化加氢反应体系的组成16-17
• 1.3 影响催化反应效果的因素17-24
• 1.3.1 载体17-18
• 1.3.2 活性组分18-19
• 1.3.3 金属负载量19-20
• 1.3.4 催化剂的制备方法20-23
• 1.3.4.1 载体的制备20-22
• 1.3.4.2 贵金属的负载22-23
• 1.3.5 反应条件的影响23-24
• 1.3.5.1 气体流速的影响23-24
• 1.3.5.2 反应温度的影响24
• 1.4 研究内容、目标和意义24-27
• 1.4.1 论文的研究内容和目标24-25
• 1.4.2 论文的研究意义25-27
• 参考文献27-31
• 第二章 共浸渍法合成Pd-Cu/Al_2O_3催化剂气相催化加氢还原1,2-二氯乙烷31-45
• 2.1 实验材料及仪器31-32
• 2.1.1 试剂和材料31-32
• 2.1.2 仪器32
• 2.2 实验部分32-34
• 2.2.1 催化剂的制备32-33
• 2.2.2 催化剂的表征33
• 2.2.3 1,2-二氯乙烷催化加氢脱氯反应活性测试33-34
• 2.3 结果和讨论34-42
• 2.3.1 催化剂的元素分析34-35
• 2.3.2 催化剂的比表面积35
• 2.3.3 催化剂的X-射线衍射35-36
• 2.3.4 催化剂的透射电镜分析36-38
• 2.3.5 CO吸附38-39
• 2.3.6 催化剂的性能测试39-42
• 2.3.6.1 铜负载量的影响39-40
• 2.3.6.2 温度的影响40-41
• 2.3.6.3 反应时间的影响41-42
• 2.3.7 机理探讨42
• 2.4 结论42-44
• 参考文献44-45
• 第三章 沉淀沉积-还原法合成Pd-Cu/Al_2O_3催化剂气相催化加氢还原1,2-二氯乙烷45-59
• 3.1 实验材料及仪器45-46
• 3.1.1 试剂和材料45-46
• 3.1.2 仪器46
• 3.2 实验部分46-48
• 3.2.1 催化剂的制备46-47
• 3.2.2 催化剂表征47
• 3.2.3 1,2-二氯乙烷催化加氢脱氯反应活性测试47-48
• 3.3 结果和讨论48-57
• 3.3.1 催化剂的元素分析48-49
• 3.3.2 催化剂的比表面积49
• 3.3.3 催化剂的X-射线衍射49-50
• 3.3.4 催化剂的透射电镜分析50-52
• 3.3.5 CO吸附52-53
• 3.3.6 催化剂的性能测试53-56
• 3.3.6.1 铜负载量的影响53-54
• 3.3.6.2 温度的影响54-55
• 3.3.6.3 反应时间的影响55-56
• 3.3.7 机理探讨56-57
• 3.4 结论57-58
• 参考文献58-59
• 第四章 研究展望59-60
• 附录1：攻读硕士学位期间发表的文章和获奖情况60-61
• 发表的文章60
• 申请的专利60-61
• 附录2 攻读硕士学位期间发表论文首页61-62
• 附录3 攻读硕士学位期间申请专利受理通知书62-64
• 致谢64-65

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