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乙烯/乙烷混合气体吸附分离的研究

来源:论文学术网
时间:2024-08-19 03:40:43
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乙烯/乙烷混合气体吸附分离的研究【摘要】:石油化工是推动世界经济发展的支柱产业之一,而乙烯是石油化工的龙头产品,目前约有75%的石油化工产品由乙烯生产。因此,乙烯工业的发展推动了世

【摘要】:石油化工是推动世界经济发展的支柱产业之一,而乙烯是石油化工的龙头产品,目前约有75%的石油化工产品由乙烯生产。因此,乙烯工业的发展推动了世界石油化工的发展,也确立了它在我国国民经济中支柱产业的地位。随着乙烯工业的发展,我国已经成为全球仅次于美国的第二大乙烯生产国。然而随着能源的日益减少,如何扩大乙烯生产原料来源成为关注的焦点。 加强对含有乙烯等有机物的排放气体的回收利用,是节省投资、满足市场对乙烯需求的重要途径,同时也可减少污染。除传统深冷分离外,变压吸附分离法以其能耗小、操作灵活,投资和运行费用低等优势受到广泛关注。本文以活性炭为吸附剂,研究了C_2H_4和C_2H_6在活性炭上的吸附机理,考察了吸附剂孔宽、比表面积、吸附压力等因素对乙烷/乙烯气体分离的影响,为吸附法分离乙烷/乙烯混合气体的工程应用提供不同吸附剂吸附分离行为的基础数据,对今后吸附剂的筛选具有较大的意义。并在此基础上对传统变压吸附过程进行了改进,测定了最佳实验条件,有效地提高了产品气的纯度和收率。 实验制备了五种活性炭样品,结果表明,活性炭样品是一种乙烷/乙烯混合气体分离的良好吸附剂。在分离过程中,乙烷在活性炭上的吸附能力优于乙烯,从而使乙烯成为塔顶产品,有利于获得较高纯度的乙烯产品气。 根据10-4-3势能模型计算了C_2H_4和C_2H_6在不同宽度的活性炭孔中的吸附势能。由计算结果可知,当孔宽为0.82nm时,乙烷的吸附势能最低,而乙烯在0.76nm时,吸附势能最低。孔宽在0.64nm-0.76nm之间的孔,优先吸附乙烯;当孔宽大于0.76nm以后,乙烷的吸附势能低于乙烯的吸附势能,则优先吸附乙烷;当孔宽H=0.90nm时,C_2H_4和C_2H_6分子的吸附势能之比最大,当H﹥2.0nm时,吸附势能之比基本不发生变化。 通过测定五个活性炭样品的穿透曲线,计算了五个样品在不同压力下的分离因子,实验结果表明,活性炭样品的分离因子随着活性炭的比表面积先增高再降低,其中0.76-2.0nm范围内孔含量最高的C3样品在0.1MPa时,分离因子达到最大,为1.53。 针对C_2H_4/C_2H_6混合气体系,本实验中尝试在吸附分离过程中增加乙烷置换步骤,成功地将混合气中C_2H_4气体全部变为塔顶产品,提高了产品气中乙烯的浓度和回收率。确定了原料气在活性炭吸附剂C_4上乙烷置换实验的最佳条件,即最佳进气时间为270s,最佳乙烷置换流速为150ml.min~(-1),最佳再生条件为经过10min抽真空后再吹扫8min。 【关键词】:吸附分离 分离因子 C_2H_6/C_2H_4 活性炭 PSA
【学位授予单位】:天津大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2012
【分类号】:TQ028.15
【目录】:
  • 中文摘要3-5
  • ABSTRACT5-10
  • 第一章 文献综述10-22
  • 1.1 乙烯工业的发展概述10-12
  • 1.1.1 乙烯工业简介10-11
  • 1.1.2 乙烯的开发利用11-12
  • 1.2 混合气回收乙烯等烃类的方法12-15
  • 1.2.1 深冷分离法12-13
  • 1.2.2 吸收分离法13
  • 1.2.3 膜分离法13-14
  • 1.2.4 吸附分离法14-15
  • 1.3 变压吸附分离技术15-21
  • 1.3.1 变压吸附分离原理及基本步骤15-17
  • 1.3.1.1 变压吸附分离原理15-16
  • 1.3.1.2 变压吸附分离基本步骤16-17
  • 1.3.2 变压吸附分离工艺发展17-19
  • 1.3.3 变压吸附分离乙烷/乙烯的研究进展19-21
  • 1.3.3.1 吸附剂研究进展19-20
  • 1.3.3.2 工业进展20-21
  • 1.4 本文工作21-22
  • 第二章 吸附理论及吸附剂的制备与表征22-42
  • 2.1 引言22
  • 2.2 吸附理论22-29
  • 2.2.1 吸附量的 Gibbs 定义22-23
  • 2.2.2 吸附等温线的类型23-24
  • 2.2.3 滞后回线与孔形24-26
  • 2.2.4 经典吸附理论26-29
  • 2.2.4.1 单分子层吸附理论和 Langmuir 方程26
  • 2.2.4.2 多分子层吸附理论和 BET 方程26-27
  • 2.2.4.3 毛细管凝聚理论和 Kelvin 方程27-28
  • 2.2.4.4 微孔填充理论和 DR 方程28-29
  • 2.2.4.5 临界温度以下气体吸附系统的特征29
  • 2.3 比表面积测定29-32
  • 2.3.1 BET 方法29-30
  • 2.3.2 经验的方法30-31
  • 2.3.3 D-R 方法31-32
  • 2.4 孔径分布计算32-36
  • 2.4.1 大孔吸附剂32
  • 2.4.2 中孔吸附剂32-34
  • 2.4.2.1 BJH(Barrett-Joyner-Halenda)法32-33
  • 2.4.2.2 BDB(Broekhoff-De-Boer)法33-34
  • 2.4.3 微孔吸附剂34-36
  • 2.4.3.1 D-S(Dubinin-Stoecki)法34-35
  • 2.4.3.2 DFT 方法计算孔宽分布35
  • 2.4.3.3 H-K 模型35-36
  • 2.5 吸附剂的制备36-37
  • 2.5.1 原材料预处理36
  • 2.5.2 活化实验装置及实验步骤36-37
  • 2.5.2.1 氢氧化钾活化制备活性炭36-37
  • 2.5.2.2 水活化扩孔制备活性炭37
  • 2.6 吸附剂的表征37-38
  • 2.6.1 微孔吸附分析仪的原理及使用方法37-38
  • 2.6.1.1 仪器介绍37-38
  • 2.6.1.2 仪器使用方法38
  • 2.7 实验结果与讨论38-41
  • 2.7.1 活性炭样品的表征38-41
  • 2.7.1.1 五种活性炭 77K 下氮气吸附-脱附等温线38-40
  • 2.7.1.3 孔宽分布40-41
  • 2.8 小结41-42
  • 第三章 乙烯/乙烷在炭材料上吸附势的计算及动态分离因子的测定42-67
  • 3.1 引言42
  • 3.2 吸附势能计算42-47
  • 3.2.1 活性炭模型42-43
  • 3.2.2 吸附势能的理论计算43-47
  • 3.2.2.1 分子或原子间的相互作用43
  • 3.2.2.2 吸附质分子与吸附剂间的相互作用43-44
  • 3.2.2.3 吸附势能的计算结果44-47
  • 3.3 吸附过程的相关概念47-50
  • 3.3.1 穿透曲线47
  • 3.3.2 通过穿透曲线计算分离因子47-50
  • 3.3.2.1 分离因子的定义47-48
  • 3.2.2.2 分离因子的计算48-50
  • 3.4 分离因子测定实验50-56
  • 3.4.1 配气装置及操作步骤50-51
  • 3.4.1.1 配气具体操作步骤50-51
  • 3.4.1.2 配气装置51
  • 3.4.2 测定穿透曲线的实验装置及步骤51-53
  • 3.4.2.1 测定穿透曲线的实验装置51-52
  • 3.4.2.2 测定穿透曲线的操作步骤52-53
  • 3.4.2.3 测定吸附床自由体积53
  • 3.4.3 动态试验方法的可靠性53-55
  • 3.4.3.1 稀释的混合气53-54
  • 3.4.3.2 床层无压降54
  • 3.4.3.3 等温操作54
  • 3.4.3.4 活塞流54-55
  • 3.4.3.5 气固相之间浓度可瞬间达到平衡55
  • 3.4.4 实验原料及仪器55-56
  • 3.5 实验结果与讨论56-65
  • 3.5.1 活性炭中不同孔宽占孔容比例计算56
  • 3.5.2 乙烯/乙烷在不同吸附剂上的穿透曲线及分离因子56-63
  • 3.5.2.1 C_1样品的穿透曲线56-58
  • 3.5.2.2 C_2样品的穿透曲线及分离因子58-59
  • 3.5.2.3 C_3样品的穿透曲线及分离因子59-60
  • 3.5.2.4 C_4 样品的穿透曲线及分离因子60-62
  • 3.5.2.5 C_5样品的穿透曲线及分离因子62-63
  • 3.5.3 乙烷/乙烯在不同吸附剂上的分离因子随比表面积的变化曲线63-64
  • 3.5.4 乙烷/乙烯的分离因子随压力、孔分布的变化曲线64-65
  • 3.6 小结65-67
  • 第四章 乙烷置换变压吸附分离乙烷/乙烯67-77
  • 4.1 引言67
  • 4.2 乙烷置换实验流程简介67-71
  • 4.2.1 实验装置及操作步骤67-70
  • 4.2.1.1 混合气配置及操作方法67
  • 4.2.1.2 实验装置介绍67-68
  • 4.2.1.3 单塔穿透实验操作步骤68-69
  • 4.2.1.4 吸附床再生实验操作步骤69
  • 4.2.1.5 加入置换环节的实验操作步骤69-70
  • 4.2.2 实验原料70-71
  • 4.3 实验结果与讨论71-76
  • 4.3.1 原料气的单塔穿透曲线71
  • 4.3.2 乙烷置换变压吸附流程71-72
  • 4.3.3 最佳进气时间的选择72-73
  • 4.3.4 流量对置换时间的影响73-75
  • 4.3.5 再生条件的研究75-76
  • 4.4 小结76-77
  • 第五章 结论77-78
  • 参考文献78-84
  • 发表论文和参加科研情况说明84-85
  • 致谢85


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