焦炉煤气氨分解催化剂的应用研究

【摘要】： 焦炉煤气氨催化分解工艺是焦炉煤气净化氨的新工艺,在我国的炼焦及制气行业具有广泛的应用背景。为了克服现有氨分解催化剂存在的耐热性能差、活性成分与载体结合不牢固而导致催化剂寿命短的问题,本文从载体的配方和制备工艺条件及催化剂的制备方法研究入手,制备出了一种性能优良的焦炉煤气氨分解催化剂,解决了现有工业催化剂使用寿命短的问题。在研究过程中同时兼顾了催化剂工业化存在的客观因素,使得该制备方法容易实现工业化生产。 采用挤压法制备催化剂载体,其主要原料选用纯度较高且耐温强度高的电熔镁砂,采用合适的造孔剂使得载体在具有较高的常温耐压强度的前提下兼备合适的孔径分布及比表面积,为后续催化剂活性成份的均匀分布提供了保障。 氨分解催化剂的制备采用多次浸渍法,通过考察催化剂制备条件对活性成分分布、活性成分的晶粒度分析确定了催化剂浸渍、干燥、焙烧等工艺条件。制备出的催化剂活性成分分布均匀,活性成分与载体结合比较牢固,通过与其他厂家催化剂比较,得出本文研制的催化剂在物理性能、活性成分分布、耐烧结性能等方面优于对比的催化剂。催化剂在氨浓度为12.5%,反应温度为850℃、空速4000h-1的条件下,表现出优异的氨催化分解性能。 本文为焦炉煤气氨分解催化剂的工业化生产奠定了技术基础,氨分解催化剂的应用必将大大提高氨分解催化剂的使用寿命,可为使用厂家节约生产成本并带来可观的经济效益。 【关键词】：焦炉煤气 氨分解 载体 镍基催化剂 催化活性
【学位授予单位】：天津大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2009
【分类号】：TQ544
【目录】：

• 摘要3-4
• ABSTRACT4-8
• 第一章 文献综述8-14
• 1.1 焦炭及焦炉煤气8-9
• 1.2 煤气净化工艺简介9-11
• 1.2.1 煤气的初冷9
• 1.2.2 煤气中焦油的回收9
• 1.2.3 煤气中氨的净化9-10
• 1.2.4 煤气中硫的回收10
• 1.2.5 煤气中苯类的脱除与回收10
• 1.2.6 煤气中萘的脱除10-11
• 1.3 焦炉煤气氨分解净化工艺11-12
• 1.4 焦炉煤气氨分解净化工艺的沿革12
• 1.5 焦炉煤气氨分解催化剂存在的问题12-13
• 1.6 论文选题的目的和意义13-14
• 第二章 氨分解催化剂及载体制备的理论分析14-25
• 2.1 氨催化分解的热力学特性14-15
• 2.1.1 氨分解的平衡常数14-15
• 2.1.2 氨分解反应的热效应15
• 2.2 氨分解催化剂反应机理15-16
• 2.3 氨分解催化剂的构成和制备16-25
• 2.3.1 氨分解催化剂载体16-20
• 2.3.2 氨分解催化剂的相态20-21
• 2.3.3 氨分解催化剂的活性成分及固定方式分析21-25
• 第三章 实验部分25-32
• 3.1 实验原料及主要仪器25-26
• 3.1.1 实验试剂与原料25
• 3.1.2 实验设备25-26
• 3.2 载体的制备及性能测试26-27
• 3.2.1 载体的制备26
• 3.2.2 载体常温耐压强度测试26-27
• 3.2.3 载体吸水率的测定27
• 3.2.4 载体的比表面积及孔径分析27
• 3.3 催化剂的制备及性能测试27-29
• 3.3.1 催化剂的制备27
• 3.3.2 催化剂常温耐压强度测试27
• 3.3.3 催化剂吸水率的测定27-28
• 3.3.4 催化剂烧结性能测试28
• 3.3.5 催化剂的比表面积及孔径分析28
• 3.3.6 X 射线衍射分析（XRD）28
• 3.3.7 催化剂中Ni 含量的测定28-29
• 3.4 催化剂的活性评价方法29-32
• 3.4.1 催化剂的活性评价装置29
• 3.4.2 催化床结构和装填29-30
• 3.4.3 进出口氨的分析方法及氨分解率30
• 3.4.4 催化剂活性评价实验流程30-32
• 第四章 载体的制备工艺条件及性能研究32-39
• 4.1 探索性实验32-34
• 4.1.1 氧化镁原料的选择实验32
• 4.1.2 成型粘结剂的选择实验32-33
• 4.1.3 高温粘结剂的选择实验33-34
• 4.1.4 造孔剂的选择实验34
• 4.2 载体制备工艺条件的单因素实验34-37
• 4.2.1 造孔剂和高温粘结剂的实验研究34-35
• 4.2.2 成型粘结剂的实验研究35-36
• 4.2.3 成型压力的实验研究36
• 4.2.4 不同混料次序的实验研究36
• 4.2.5 不同物料粒径的实验研究36-37
• 4.2.6 焙烧温度及时间的实验研究37
• 4.3 载体制备实验研究结果37-38
• 4.4 载体制备的实验小结38-39
• 第五章 催化剂的制备工艺及制备条件研究39-54
• 5.1 催化剂浸渍条件研究39-45
• 5.1.1 催化剂浸渍前驱体溶剂的选择39-40
• 5.1.2 浸渍液浓度的确定40-42
• 5.1.3 浸渍时间的确定42-44
• 5.1.4 浸渍液用量的确定及浸后母液回用44-45
• 5.2 催化剂干燥温度及时间的确定45-47
• 5.2.1 催化剂干燥温度的确定45-46
• 5.2.2 催化剂干燥时间的确定46-47
• 5.3 催化剂焙烧温度及时间的确定47-49
• 5.3.1 催化剂焙烧温度的确定47-48
• 5.3.2 催化剂焙烧时间的确定48-49
• 5.4 催化剂制备的实验研究结果49-54
• 5.4.1 催化剂物理性能49-50
• 5.4.2 自制催化剂与国产催化剂物理性能比较50-51
• 5.4.3 自制催化剂与国产催化剂活性组分分布比较51-52
• 5.4.4 催化剂耐烧结实验研究52-54
• 第六章 催化剂活性评价54-57
• 6.1 反应温度对氨分解率的影响54
• 6.2 空速对氨分解率的影响54-55
• 6.3 催化剂寿命实验55-57
• 第七章 结论57-59
• 参考文献59-62
• 发表论文和参加科研情况说明62-63
• 致谢63

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