铜铈水煤气变换催化剂的制备及其构效关系研究
铜铈水煤气变换催化剂的制备及其构效关系研究【摘要】:质子交换膜燃料电池(PEMFC)对变换反应催化剂提出了新的要求。CuO/CeO2催化剂表现出优异的变换性能,且与贵金属催化剂相比
【学位授予单位】:福州大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2010
【分类号】:TQ426
【目录】:
- 摘要3-4
- Abstract4-6
- 目录6-9
- 第一章 前言9-28
- 1.1 研究背景9-11
- 1.2 研制新型 WGS 催化剂的意义11-12
- 1.3 铈基 WGS 催化剂的研究状况12-25
- 1.3.1 贵金属型铈基 WGS 催化剂13-17
- 1.3.1.1 Au/CeO_2催化剂13-15
- 1.3.1.2 Pt 系 CeO_2基催化剂15-17
- 1.3.2 非贵金属型铈基 WGS 催化剂17-22
- 1.3.2.1 制备方法与参数17-19
- 1.3.2.2 助剂改性19-21
- 1.3.2.3 双金属催化剂21-22
- 1.3.2.4 动力学分析22
- 1.3.3 铈基 WGS 催化剂的反应机理22-25
- 1.4 本论文的选题依据及研究内容25-28
- 1.4.1 选题依据25-27
- 1.4.2 研究内容27-28
- 第二章 实验方法28-36
- 2.1 主要试剂与钢瓶气体28-29
- 2.2 主要实验仪器与设备29
- 2.3 催化剂的制备与性能评价29-30
- 2.4 催化剂性能评价30-34
- 2.4.1 铜铈催化剂性能测评装置30-31
- 2.4.2 铜铈催化剂活性稳定性测评31-32
- 2.4.3 计算公式与分析32-34
- 2.4.3.1 CO 转化率计算32
- 2.4.3.2 CO 平衡转化率计算32-33
- 2.4.3.3 汽气比的计算33-34
- 2.5 催化剂的表征方法34-36
- 2.5.1 X 射线粉末衍射(XRD)34
- 2.5.2 BET 比表面和孔结构测定34
- 2.5.3 H_2程序升温还原(H_2-TPR)34-35
- 2.5.4 程序升温脱附(TPD)35
- 2.5.5 共焦显微拉曼光谱分析(Raman)35
- 2.5.6 红外光谱(IR)35
- 2.5.7 场发射扫描电镜(SEM)及能谱分析(EDS)35
- 2.5.8 热重(TG)35-36
- 第三章 制备方法对 CuO/CeO_2催化剂水煤气变换性能的影响36-45
- 3.1 引言36
- 3.2 催化剂制备36-37
- 3.3 结果与讨论37-43
- 3.3.1 XRD 表征分析37-40
- 3.3.2 催化剂的织构性能40-41
- 3.3.3 H_2-TPR 结果41-42
- 3.3.4 催化剂的催化性能42-43
- 3.4 小结43-45
- 第四章 部分制备参数对 CuO/CeO_2催化剂水煤气变换性能的影响45-64
- 4.1 引言45-46
- 4.2 实验内容46-47
- 4.3 沉淀温度对 CuO/CeO_2催化剂变换性能的影响47-54
- 4.3.1 催化剂的活性和稳定性评价结果47-48
- 4.3.2 催化剂的物相组成分析48-51
- 4.3.3 BET 比表面和孔结构51-52
- 4.3.4 H_2-TPR 表征52-53
- 4.3.5 Raman 表征53-54
- 4.4 焙烧条件对 CuO/CeO_2催化剂变换性能的影响54-59
- 4.4.1 焙烧温度的影响54-58
- 4.4.1.1 表面织构参数54-55
- 4.4.1.2 物相组成测定55-56
- 4.4.1.3 H_2-TPR 表征56
- 4.4.1.4 WGS 催化性能56-58
- 4.4.2 焙烧时间的影响58-59
- 4.5 沉淀物洗涤方式对 CuO/CeO_2催化剂变换性能的影响59-63
- 4.6 小结63-64
- 第五章 PEG 改性的 CuO/CeO_2催化剂的合成、表征及水煤气变换性能的研究64-74
- 5.1 引言64-65
- 5.2 催化剂制备65
- 5.3 结果与讨论65-73
- 5.3.1 不同分子量和用量的 PEG 制备的 CuO/CeO_2催化剂的 WGS 活性65-66
- 5.3.2 XRD 表征66-67
- 5.3.3 织构表征67
- 5.3.4 H_2-TPR 表征67-68
- 5.3.5 SEM-EDS 表征68-70
- 5.3.6 PEG 提高前驱物颗粒分散性的作用机制70-73
- 5.4 小结73-74
- 第六章 不同价态的铈源对 CuO/CeO_2催化剂水煤气变换性能的影响74-81
- 6.1 引言74
- 6.2 催化剂制备74-75
- 6.3 结果与讨论75-80
- 6.3.1 WGS 活性的影响75-76
- 6.3.2 催化剂的结构表征分析76-78
- 6.3.3 H_2-TPR 表征78-79
- 6.3.4 CO_2-TPD 和 CO-TPD 表征79-80
- 6.4 小结80-81
- 第七章 操作条件对 CuO/CeO_2-Al_2O_3变换催化剂活性的影响81-86
- 7.1 引言81
- 7.2 催化剂制备及性能测试81-82
- 7.3 结果与讨论82-85
- 7.3.1 反应温度对催化剂 WGS 活性的影响82
- 7.3.2 空速对催化剂 WGS 活性的影响82-83
- 7.3.3 水碳比对催化剂 WGS 活性的影响83-84
- 7.3.4 原料气组成对催化剂 WGS 活性的影响84-85
- 7.4 小结85-86
- 结论86-88
- 参考文献88-99
- 致谢99-100
- 个人简历100
- 在学期间已发表和录用的论文100
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